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    原子熒光法測定污泥中總砷含量的不確定度評定

    2013-10-15 09:56:28錢東平
    關(guān)鍵詞:原子熒光法測定標(biāo)準(zhǔn)溶液

    錢東平,蘇 華

    (1.無錫市排水公司,江蘇 無錫 214011;2.無錫市水利基建工程質(zhì)量監(jiān)督站,江蘇 無錫 214023)

    測量不確定度作為與檢測結(jié)果有緊密關(guān)聯(lián)的參數(shù)[1],已越來越受到質(zhì)量監(jiān)督、環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域的重視。因此,對實驗室檢測結(jié)果進行不確定度的評定具有十分重要的意義。對原子熒光法測定總砷含量的不確定評定,近年文獻[2,3]主要集中的樣本為水質(zhì)樣品,而對污泥中總砷含量的不確定評定還未見相關(guān)報道。

    污泥中總砷的測定,從成本及靈敏度考慮,目前以原子熒光法[4,5]使用較為廣泛。本研究依據(jù)文獻[6]中報道的優(yōu)化方法及儀器條件,即用硝酸-高氯酸混合酸于電熱板上對污泥中的總砷進行消解,然后采用原子熒光法測定污泥消解液中總砷。通過分析檢測過程中引入不確定度的各種來源,從而評定其不確定度,為檢測實驗室質(zhì)量管理和出具科學(xué)檢測報告提供依據(jù)。

    1 試驗部分

    1.1 儀器與試劑

    AFS-2202雙道原子熒光光度計(北京海光儀器公司),帶砷空芯陰極燈。

    砷 (GSB 07-1275-2000,100 mg/L)標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液(環(huán)境保護部標(biāo)準(zhǔn)樣品研究所)。鹽酸、硝酸、高氯酸均為優(yōu)級純,其他試劑為分析純。

    1.5%硼氫化鉀-0.5%氫氧化鉀溶液(現(xiàn)用現(xiàn)配);1%硫脲-1%抗壞血酸混合溶液(現(xiàn)用現(xiàn)配);5%鹽酸載流溶液;實驗用水為超純水(18.3 MΩ)。

    1.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

    砷標(biāo)準(zhǔn)中間液(5 mg/L):吸取砷標(biāo)準(zhǔn)儲備液5.00 ml至100 ml容量瓶,用水稀釋至刻度,混勻;砷標(biāo)準(zhǔn)使用液(500 μg/L):移取砷標(biāo)準(zhǔn)中間液10.00 ml至100 ml容量瓶,用水稀釋至刻度,混勻;砷標(biāo)準(zhǔn)系列溶液:分別移取0 ml、1.00 ml、2.00 ml、4.00 ml、6.00 ml、8.00 ml、10.00 ml砷標(biāo)準(zhǔn)使用液至7支50 ml比色管中,加入4 ml鹽酸,混勻后加入10 ml 1%硫脲-1%抗壞血酸混合溶液,用水稀釋到刻度。

    1.3 污泥樣品預(yù)處理

    將自然風(fēng)干后污泥樣品過100目篩后,按照四分法取有代表性樣品約20 g,從中稱取0.5 g左右污泥樣品至100 ml燒杯中,加入5 ml硝酸和2 ml高氯酸,混勻后放置在電熱板上加熱消解至冒白煙,取下冷卻后加入5 ml(1+1)鹽酸,混勻后繼續(xù)在電熱板上蒸至盡干(剩余消解液約0.5~1 ml)。取下冷卻后,用少量水多次將消解液轉(zhuǎn)移至50 ml比色管中,然后加入4 ml鹽酸,混勻后再加入10 ml1%硫脲-1%抗壞血酸混合溶液,定容。

    2 不確定度來源分析

    2.1 建立數(shù)學(xué)模型

    依據(jù)污水處理廠污泥中總砷的檢測方法[4],污泥中總砷的含量計算表達式為:

    式中:ω——污泥中總砷的含量(mg/kg),C——測定溶液中扣除空白后總砷質(zhì)量濃度(μg/L);V——污泥樣品消解后定容體積(ml);m——污泥樣品稱樣量(g);f——污泥樣品含水率(%)。

    2.2 不確定度來源

    對檢測過程及數(shù)學(xué)模型分析,得出污泥中總砷含量的不確定度主要來源于以下5種:

    (1)天平稱量污泥樣品質(zhì)量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度;(2)樣品消解液中總砷的質(zhì)量濃度引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:包括標(biāo)準(zhǔn)儲備液的標(biāo)準(zhǔn)不確定度、稀釋過程引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度及最小二乘法擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線得出濃度C時產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)不確定度;(3)樣品制備及消解過程引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:包括樣品均勻性、稱量誤差、消解過程的回收率、定容體積等因素產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)不確定度;(4)樣品測定重復(fù)性(即儀器性能)引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度;(5)污泥含水率計算引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

    3 標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定

    3.1 天平稱量污泥樣品質(zhì)量所引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Ca)

    本試驗使用梅特勒AE-200電子天平稱取污泥樣品,其檢定證書給出的最大允許差為±0.1 mg。

    按均勻分布評定,實際進行2次稱重:一次毛重,一次去皮,則稱量的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:U實際稱取污泥樣品平均值0.5002 g,則相對不確定度為:Urel(Ca)=0.08/(0.5002×1000)=1.60×10-4。

    3.2 樣品消解液中總砷的質(zhì)量濃度引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Cb)

    3.2.1 標(biāo)準(zhǔn)儲備液引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb1)

    砷標(biāo)準(zhǔn)儲備液質(zhì)量濃度為100 mg/L,其環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)樣品證書給出的相對不確定度為2%,包含因子k=2,則其相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度是:Urel(Cb1)=2%/2=0.01。

    3.2.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋過程中引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    (1)第一、二次稀釋引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb2)與Urel(Cb3)

    砷標(biāo)準(zhǔn)使用液(500 μg/L)經(jīng)過兩級稀釋而得到,第一級稀釋中各量器的不確定度見表1(試驗時溫度為5℃,20℃水的膨脹系數(shù)為2.1×10-4℃-1)。第二級稀釋的標(biāo)準(zhǔn)不確定度計算方法與第

    (2)標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制過程中因稀釋引起的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb4)

    表1 第一次稀釋中各量器的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    以砷標(biāo)準(zhǔn)使用溶液配制成濃度分別為0 μg/L、10.0 μg/L、 20.0 μg/L、 40.0 μg/L、 60.0 μg/L、80.0 μg/L、100.0 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,用10 ml分度吸管(A級)和50 ml比色管完成。參照表1的計算方法,計算出Urel(Cb4)=5.5×10-3(其中,10 ml分度吸管、50 ml比色管允許差分別是±0.05 ml與±0.40 ml,按照均勻分布計算)。

    從上述評定可以得出,整個標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋過程引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Cb稀釋)有:標(biāo)準(zhǔn)儲備液引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb1)、標(biāo)準(zhǔn)溶液兩次稀釋過程引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb2)與Urel(Cb3)、標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制過程中因稀釋引起的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb4)。因此,由標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋引起的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb稀釋)為以上各個分量的疊加,即:

    3.2.3 最小二乘法擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線測定產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb曲線)

    標(biāo)準(zhǔn)系列溶液的質(zhì)量濃度及相應(yīng)的熒光強度值數(shù)據(jù)見表2。

    表2 標(biāo)準(zhǔn)系列溶液的質(zhì)量濃度及相應(yīng)的熒光強度

    按表2中的檢測數(shù)據(jù),用最小二乘法擬合線性回歸方程,得出標(biāo)準(zhǔn)曲線:If=a×X+b=42.9761×X+87.5530,相關(guān)系數(shù)r=0.9998。

    由貝塞爾公式(7)計算標(biāo)準(zhǔn)曲線中熒光強度的標(biāo)準(zhǔn)偏差S公式(2),然后根據(jù)計算出的標(biāo)準(zhǔn)偏差S用公式(3)計算標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb曲線):

    式中:If——標(biāo)準(zhǔn)溶液熒光強度;b——標(biāo)準(zhǔn)曲線的截距,其值為87.5530;a——標(biāo)準(zhǔn)曲線的斜率,其值為42.9761;n——建立標(biāo)準(zhǔn)曲線的標(biāo)準(zhǔn)溶液測定總次數(shù),每個標(biāo)準(zhǔn)溶液測定2次,n=12;N——對消解液的平行測定次數(shù),N=6;——根據(jù)測定的熒光強度平均值,利用標(biāo)準(zhǔn)曲線求得的總砷的質(zhì)量濃度;Xi——建立標(biāo)準(zhǔn)曲線的標(biāo)準(zhǔn)溶液質(zhì)量濃度;——標(biāo)準(zhǔn)系列溶液中總砷的平均質(zhì)量濃度。

    經(jīng)計算,得出標(biāo)準(zhǔn)曲線中熒光強度的標(biāo)準(zhǔn)偏差S=23.34,標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb曲線)=0.031。

    3.2.4 樣品消解液中總砷的質(zhì)量濃度的合成相對不確定度Urel(Cb)

    樣品消解液中總砷的質(zhì)量濃度引入的不確定度包括兩個部分:標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb稀釋)、標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cb曲線)。因此,其合成相對不確定度Urel(Cb)為:

    3.3 樣品制備及消解過程中引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Cc)

    3.3.1 取樣

    本試驗隨機取樣,可認為樣品是均勻的,代表性充分,由此所致的不確定度忽略不計。

    3.3.2 稱量

    本試驗中污泥樣品的稱樣質(zhì)量為0.5 g左右,樣品的稱量次數(shù)n=5,稱量次數(shù)較少,因此采用極差法[8]計算不確定度。

    U(Cc1)=S(x)=R/C=0.005/2.33=2.15×10-3g式中:R——極差值(Xmax-Xmin);C——極差系數(shù),這里C

    3.3.3 污泥樣品消解回收率

    樣品消解中存在如下因素:(1)消解不完全;(2)消解過程中砷的損失或污染;(3)消解液轉(zhuǎn)移過程的損失。因此,上述因素將使污泥中的總砷不能完全被儀器檢測到。本方法測定總砷的加標(biāo)回收率為91.0%~103.0%,平行測定6次的回收率為94.4%。樣品回收率的不確定度為:

    3.3.4 定容體積與溫度

    消解液用50 ml比色管定容,參照3.2.2(2)節(jié)中計算的結(jié)果,定容體積與溫度引入的合成不確定度 為4.6×10-3。

    從上述評定可以得出,樣品制備及消解過程中引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度有3個主要因素:污泥樣品稱量、污泥樣品消解回收率及定容體積與溫度。因此,樣品制備及消解過程中引入合成相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    3.4 樣品測定重復(fù)性(儀器性能)引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Cd)

    樣品測定重復(fù)性引入的不確定度即原子熒光儀測量性能引入的不確定度[2],它取決于原子熒光儀本身的精密度。對同一污泥樣品消解液,重復(fù)測定6次,結(jié)果分別是:29.04 μg/L、28.79 μg/L、28.91 μg/L、29.20μg/L、28.84 μg/L、29.00 μg/L,平均值為28.96 μg/L,標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.149 μg/L。標(biāo)準(zhǔn)不確定度相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度Urel(Cd)=0.061/28.96=2.1×10-3。

    3.5 污泥含水率計算引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度U(Ce)

    污泥樣品在消解的同時,另取一份試樣測定其含水率f[4]。此過程包括3個不確定來源:(1)天平稱量Urel(Ce1);(2)取樣Urel(Ce2);(3)稱量Urel(Ce3)。計算過程與3.3節(jié)類似。

    3.6 試劑空白引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    本試驗所用化學(xué)試劑為優(yōu)級純或分析純,符合原子熒光法測定總砷的要求,因此扣除空白所致的總砷的變化產(chǎn)生的影響很小,可忽略不計。

    4 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度和擴展標(biāo)準(zhǔn)不確定度的計算

    原子熒光法測定污泥中總砷含量的各個不確定度分量見表3。

    表3 各相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量

    原子熒光法測定污泥中總砷含量合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    將試驗中所得數(shù)據(jù)代入公式(1),得到污泥中總砷的含量:

    則合成的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:

    取包含因子為2,則擴展不確定度為:

    則污泥中總砷的含量為:

    3 結(jié)論

    (1)依據(jù)原子熒光法測定的污泥中總砷的含量為(2.94±0.31)mg/kg(k=2)。

    (2)通過分析、評定原子熒光法測定污泥中總砷含量的不確定度可以得出,主要影響因素是樣品制備及消解、樣品消解液中總砷的質(zhì)量濃度及污泥含水率,而天平稱量污泥樣品質(zhì)量、樣品測定重復(fù)性(儀器性能)引入的不確定度可以忽略。

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