基于原子力顯微鏡表征的含油儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)分析及應(yīng)用

白永強(qiáng)，李 娜，楊 旭，張 雁，張 雨

（1.東北石油大學(xué) 電子科學(xué)學(xué)院，黑龍江 大慶 163318； 2.黑龍江省高校校企共建測試計(jì)量技術(shù)及儀器儀表工程研發(fā)中心，黑龍江 大慶 163318； 3.東北石油大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，黑龍江 大慶 163318）

0 引言

儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)決定儲層中流體的儲集和滲流能力[1］.儲集能力由孔隙數(shù)量表征，滲流能力由喉道形狀、尺寸和孔喉比表征.微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征影響含油儲層的孔隙度、滲透率等宏觀性質(zhì)[2］.低滲儲層研究結(jié)果表明，某些含油儲層宏觀性質(zhì)相近，但微觀孔隙結(jié)構(gòu)差別較大，影響流體在儲層內(nèi)部分布[3］.研究含油儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征，對精細(xì)描述含油儲層、分析高含水時期油田剩余油分布規(guī)律[4-6］、制定針對性開發(fā)方案，以及開發(fā)利用低滲透油氣田、提高油氣采收率[7］具有重要意義.

研究儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)方法包括測井資料現(xiàn)場評價(jià)方法、毛管壓力曲線法（Mercury Capillary Pressure Curve）[8］、鑄體薄片法（Casting Thin Sections）[9］、掃描電鏡法（Scanning Electron Microscope，SEM）[10］、X-CT（X-Ray Computed Tomography，X-CT）掃描法[11-12］及核磁共振法（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）[13］等，這些方法在表征儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)上具有不同特點(diǎn).測井資料現(xiàn)場評價(jià)方法具有縱向上的連續(xù)性，但受到儀器、環(huán)境、流體及人為等因素影響，難以保證微觀孔隙結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)的解釋精度.毛管壓力曲線法基于平行毛管束理論，直觀性差，不適于分析裂縫和孔洞型儲層巖心.鑄體薄片法在制樣時易損害巖心組織結(jié)構(gòu)，通過對二維圖像的分析計(jì)算獲得儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)，難以認(rèn)識巖心內(nèi)部空間分布規(guī)律.掃描電鏡法放大倍率高、景深大，可獲得高分辨率三維圖像[10，14］，但二次電子、背散射電子、透射電子等與不同物質(zhì)結(jié)構(gòu)相互作用的差異，使圖像中有很多贗象，難以量化空間尺度并帶來較多誤差.X-CT掃描法和NMR法分辨率較低[15］，難以表征儲層巖石微米級以下微觀孔隙結(jié)構(gòu).目前，無損傷并可直接準(zhǔn)確定量的儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征手段包括亞微米級分辨率的激光掃描共聚焦顯微鏡（Laser Scanning Confocal Microscope，LSCM）[16］、聚焦離子束和掃描電鏡（Focused Ion Beam-Scanning Electron Microscope，F(xiàn)IB-SEM）聯(lián)合應(yīng)用[14，17］，以及納米級分辨率的原子力顯微鏡（Atom Force Microscope，AFM）.原子力顯微鏡[18］利用原子之間的范德瓦爾斯力探測并獲取樣品表面結(jié)構(gòu)形貌特征，無需對材料進(jìn)行預(yù)處理，適用于不同材質(zhì)，是重要的掃描探針顯微技術(shù)之一.利用原子力顯微鏡研究儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)的文獻(xiàn)較少[19-20］，將該技術(shù)進(jìn)行工程應(yīng)用有待深入展開.

筆者采用原子力顯微鏡研究大慶油田南5-4-檢725井855.0m處巖心在強(qiáng)堿三元復(fù)合驅(qū)替過程中儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)，通過表征結(jié)果分析強(qiáng)堿三元驅(qū)替前后儲層巖心微觀孔隙結(jié)構(gòu)變化規(guī)律，為完備儲層巖心微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征體系提供技術(shù)支持，為強(qiáng)堿三元驅(qū)替和后續(xù)挖潛方案設(shè)計(jì)提供實(shí)驗(yàn)依據(jù).

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 儀器

AJ-Ⅲ型原子力顯微鏡：上海愛建納米儀器有限公司生產(chǎn)，橫向最優(yōu)分辨率為0.2nm、縱向最優(yōu)分辨率為0.1nm，為適應(yīng)儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征，對其進(jìn)行改造[20］，擴(kuò)大樣品放置空間并更換掃描頭.為減少針尖對樣品的損害，使用顯微鏡輕敲模式對巖石樣品進(jìn)行掃描.

為減少卷積效應(yīng)引起的圖像失真，選用俄羅斯NT-MDT公司生產(chǎn)的NSG03型原子力顯微鏡單臂針尖，懸臂長為125～145μm，臂寬為25～35μm，臂厚為1～2μm，彈性系數(shù)為0.35～6.06N／m，共振頻率為47～150kHz，針尖長為14～16μm，尖端最小直徑為10nm.該針尖彈性、粗細(xì)適中，可較好地跟蹤粗糙度較高的巖石樣品、降低卷積效應(yīng)影響，是表征巖石微觀表面三維形貌分辨最適合針尖之一.

Model 260DSyringe Pump驅(qū)油高壓恒速恒壓注入泵：美國Teledyne Isco公司生產(chǎn)，容積為266mL，最大壓力為50MPa，單泵流速為0.001～107.000mL／min.

1.2 樣品

南5-4-檢725井855.0m處巖心：取自大慶油田有限責(zé)任公司勘探開發(fā)研究院巖心庫，為強(qiáng)堿三元復(fù)合試驗(yàn)區(qū)驅(qū)替前樣品，通過壓汞方法獲得其孔隙度峰值為28.4%，滲透率為959.9×10-3μm2.

驅(qū)替劑配方：聚合物溶液質(zhì)量濃度為1 650mg／L，表面活性劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%，堿質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.2%.

1.3 實(shí)驗(yàn)步驟

樣品加工為直徑為25.4mm，厚度小于5.0mm的薄片，并用毛刷清潔由加工產(chǎn)生的附著灰塵.

將加工好的巖心樣品薄片按先后順序?qū)臃湃霂r心夾持器中驅(qū)油，驅(qū)替巖心孔隙體積倍數(shù)分別為10，50，100和500倍后取出，放入原子力顯微鏡下表征和分析.

2 結(jié)果與分析

2.1 微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征

2.1.1 形貌特征

原子力顯微鏡獲得的儲層巖心樣品形貌見圖1，其中掃描范圍為10μm×10μm.由圖1可見，觀察巖心樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)，原子力顯微鏡具有特點(diǎn)：觀察尺度大，較小和較大孔喉均能被觀測到；空間分辨高（納米級），能客觀描述巖心孔喉邊界細(xì)節(jié)；獲得的圖像反映樣品真實(shí)空間，將圖像繪制成三維立體圖像，即平面掃描空間和高度，可更好地反映巖心微觀孔喉特征；通過偽彩色圖（見圖1（b））和立體圖（見圖1（c））可以清晰觀察巖心微觀孔隙結(jié)構(gòu)空間分布特征.

2.1.2 孔喉寬度

通過原子力顯微鏡獲得的圖像定量分析巖心樣品數(shù)據(jù)，研究儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)的孔喉寬度分布規(guī)律（見圖2）.以0.5μm為計(jì)量單位統(tǒng)計(jì)不小于0.5μm的巖石微觀孔喉寬度分布特征（見圖2（a））.由圖2（a）可見，孔喉寬度分布呈∽型分布，不同巖心樣品的分布特征不同，將其定義為巖心的類指紋分布特征[19］，即每類巖心有其特有的微觀孔隙結(jié)構(gòu)分布特點(diǎn).以0.02μm為計(jì)量單位統(tǒng)計(jì)小于0.5μm的巖石微觀孔喉寬度分布特征（見圖2（b））.由圖2（b）可見，孔喉寬度分布在120nm處出現(xiàn)峰值，該峰值對儲層巖石孔隙中流體流動有較大影響[19］.

圖1 原子力顯微鏡獲得的巖心樣品形貌（南5-4-檢725井，855.0m）Fig.1 Typical AFM pictures of the cores（855.0m）from the well of Nan 5-4-J725in Daqing oilfield

圖2 巖心樣品孔喉寬度分布特征（南5-4檢725井，855.0m）Fig.2 Statistical distribution of micro pores of the cores（855.0m）from the well of Nan 5-4-J725in Daqing oilfield represented by AFM

2.1.3 孔喉深度

通過原子力顯微鏡獲得的圖像研究儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)的孔喉深度特征（見圖3），巖石微觀孔喉深度與寬度分布規(guī)律不同，數(shù)據(jù)峰值不唯一、位置不固定，難以表現(xiàn)明顯規(guī)律（見圖3（a））.對數(shù)據(jù)進(jìn)行變換，統(tǒng)計(jì)小于某深度L的孔喉深度個數(shù)之和N（L）并繪制L和N（L）的雙對數(shù)分布曲線，可見lg（L）和lg（N（L））成線性分布，表現(xiàn)出較好規(guī)律性，即為儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)的分形（Fractal）特征[21-22］，曲線為基于巖心樣品孔喉深度分布的分形特征曲線.南5-4檢725井巖心樣品孔喉深度分布分形特征曲線見圖3（b）.由圖3（b）可見，分形特征曲線呈兩段式分布，線段斜率為孔隙結(jié)構(gòu)的分維數(shù)，定義小孔隙的分維數(shù)為D1，較大孔隙的為D2.此分形特征反映儲層巖石中形態(tài)不規(guī)則、隨機(jī)分布的微孔隙[23-24］.

2.2 微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征變化規(guī)律

在驅(qū)替過程中巖心樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征變化見圖4.由圖4可見，驅(qū)替前巖石顆粒較完整，粒間邊界較清晰，孔隙和喉道展示明顯（見圖4（a））.強(qiáng)堿三元復(fù)合驅(qū)替10PV后，粒間顆粒發(fā)生變化，出現(xiàn)較碎顆粒（見圖4（b）），原因是驅(qū)替過程使巖石顆粒附著物散落于巖石喉道之間；加大驅(qū)替劑量至50PV后，粒間小顆粒減少，喉道增大（見圖4（c）），表明喉道間物質(zhì)被大量驅(qū)替出；加大驅(qū)替劑量至100PV后，情況更為顯著（見圖4（d））；加大驅(qū)替劑量至500PV后，巖心喉道邊界出現(xiàn)凸點(diǎn)狀結(jié)構(gòu)（見圖4（e）），為驅(qū)替劑殘留或垢狀物.在驅(qū)替過程中，儲層巖心樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生變化有2方面因素：（1）巖石粒間顆粒運(yùn)移；（2）驅(qū)替過程中強(qiáng)堿三元驅(qū)替劑與巖石相互作用，生成其他產(chǎn)物或驅(qū)替劑殘留.

圖3 巖心樣品孔喉深度分布特征和分形特征曲線（南5-4檢725井，855.0m）Fig.3 Depth statistical distribution of micro pore of the cores（855.0m）from the well of Nan 5-4-J725 in Daqing oilfield represented by AFM （left）and fractal curves（right）

圖4 巖心微觀孔隙結(jié)構(gòu)隨驅(qū)替孔隙體積倍數(shù)變化特征（南5-4檢725井，855.0m）Fig.4 Changes of micro pore of the cores（855.0m）from the well of Nan 5-4-J725in Daqing oilfield with ASP flooding

為定量分析驅(qū)替過程中儲層巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征變化規(guī)律，對樣品進(jìn)行多點(diǎn)表征，統(tǒng)計(jì)驅(qū)替過程中儲層巖心樣品面孔率、孔喉寬度、孔喉深度和分形維數(shù)（見表1）.由表1可見：在驅(qū)替過程中，樣品面孔率變化較小，為20%左右；孔喉寬度中值和孔喉深度中值變化較大，其變化規(guī)律表現(xiàn)為非線性.當(dāng)驅(qū)替劑量小于10PV時，表現(xiàn)為小孔快速增多，大孔略有減少，總體孔喉半徑減?。划?dāng)驅(qū)替劑量為10～100PV時，表現(xiàn)為小孔略有減少，大孔略有增加，總體孔喉半徑增大；當(dāng)驅(qū)替劑量大于100PV時，表現(xiàn)為小孔開始增加，大孔相對減少，總體孔喉半徑逐漸減小并趨于基本穩(wěn)定.這說明驅(qū)替初期和中后期儲層巖石樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)變化機(jī)制不同，驅(qū)替初期孔喉變化主要以顆粒運(yùn)移為主，驅(qū)替中后期以生成其他產(chǎn)物或驅(qū)替劑殘留為主.

分形維數(shù)變化符合非線性規(guī)律.驅(qū)替過程中第一段分形維數(shù)（代表小孔喉）為1.7～2.1，隨著驅(qū)替劑量的增加而減小，反映小孔喉表面復(fù)雜程度減?。坏诙畏中尉S數(shù)（代表較大孔喉）為0.8～1.0，隨著驅(qū)替劑量的增加先變小后變大，反映大孔喉表面有變粗糙趨勢.總體上，兩段分形維數(shù)差值隨驅(qū)替劑量的增加有減小趨勢，說明隨著驅(qū)替劑量的增加巖石的微觀孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜程度降低.

表1 驅(qū)油過程中儲層巖石樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征參數(shù)Table1 Change of fractal dimension of micro pore after ASP flooding

3 結(jié)束語

利用原子力顯微鏡研究儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)，能夠反映巖石三維真實(shí)形貌特征，綜合定量分析圖像的孔喉寬度、孔喉深度、面孔率和分形維數(shù)等參數(shù)，研究強(qiáng)堿三元驅(qū)替作用下儲層巖石樣品微觀孔隙結(jié)構(gòu)變化規(guī)律，驅(qū)替初期孔喉變化主要以顆粒運(yùn)移為主，驅(qū)替中后期以生成其他產(chǎn)物或驅(qū)替劑殘留為主.

[1]陳 杰，周改英，趙喜亮，等.儲層巖石孔隙結(jié)構(gòu)特征研究方法綜述[J］.特種油氣藏，2005，12（4）：11-14.Chen Jie，Zhou Gaiying，Zhao Xiliang，et al.Overview of study methods of reservoir rock pore structure[J］.Special Oil and Gas Reservoirs，2005，12（4）：11-14.

[2]Cerepi A，Durand C，Brosse E.Pore microgeometry analysis in low-resistivity sandstone reservoirs[J］.Journal of Petroleum Science and Engineering，2002，35：205-232.

[3]何文祥，許雅.港東開發(fā)區(qū)水淹前后儲層參數(shù)變化規(guī)律及機(jī)理研究[J］.斷塊油氣田，2010，17（2）：191-193.He Wenxiang，Xu Ya.Law and mechanism of reservoir parameters change both before and after water flooding in Gangdong development area[J］.Fault-Block Oil＆Gas Field，2010，17（2）：191-193.

[4]綦惠麗，李玉春，張雁.低滲透儲層的微觀特征對其宏觀性質(zhì)的影響規(guī)律——以榆樹林油田扶楊油層為例[J］.東北石油大學(xué)學(xué)報(bào)，2012，36（4）：30-36.Qi Huili，Li Yuchun，Zhang Yan.Influence of micro-character on macroscopic properties in low permeability reservoir—Take Fuyang reservoir of Yushulin oilfield as example[J］.Journal of Northeast Petroleum University，2012，36（4）：30-36.

[5]宋考平，楊釗，舒志華，等.聚合物驅(qū)剩余油微觀分布的影響因素[J］.大慶石油學(xué)院學(xué)報(bào)，2004，28（2）：25-27.Song Kaoping，Yang Zhao，Shu Zhihua，et al.Effective factors of microscopic distribution of remaining oil of polymer flooding[J］.Journal of Daqing Petroleum Institute，2004，28（2）：25-27.

[6]趙佳楠，姜文斌.鄂爾多斯盆地延長氣田山西組致密砂巖儲層特征[J］.東北石油大學(xué)學(xué)報(bào)，2012，36（5）：22-28.Zhao Jianan，Jiang Wenbin.Characteristics of tight sandstone of Shanxi formation reservoir in the Yanchang gas field，Ordos basin[J］.Journal of Northeast Petroleum University，2012，36（5）：22-28.

[7]李海燕，徐樟有.新立油田低滲透儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征及分類評價(jià)[J］.油氣地質(zhì)與采收率，2009，16（1）：17-21.Li Haiyan，Xu Zhangyou.Microscopic characteristics of pore structure and classification evaluation of low permeability reservoir in Xinli oilfield[J］.Petroleum Geology and Recovery Efficiency，2009，16（1）：17-21.

[8]Nabawy B S，Géraud Y，Rochette P，et al.Pore-throat characterization in highly porous and permeable sandstones[J］.AAPG Bulletin，2009，93（6）：719-739.

[9]Loucks R G.Revisiting the importance of secondary dissolution pores in tertiary sandstones along the Texas gulf coast[J］.Gulf Coast Association of Geological Societies Transactions，2005，55：447-455.

[10]Radlinski A P，Ioannidis M A，Hinde A L，et al.Angstrom-to-millimeter characterization of sedimentary rock microstructure[J］.Journal of Colloid and Interface Science，2004，274：607-612.

[11]孫衛(wèi)，史成恩，趙驚蟄，等.X-CT掃描成像技術(shù)在特低滲透儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)及滲流機(jī)理研究中的應(yīng)用—以西峰油田莊19井區(qū)長8-2儲層為例[J］.地質(zhì)學(xué)報(bào)，2006，80（5）：775-779.Sun Wei，Shi Chengen，Zhao Jingzhe，et al.Application of X-CT scanned image technique in the research of micro-pore texture and percolation mechanism in ultra-permeable oilfield—taking an example from Chang 8-2formation in the Xifeng oilfield[J］.Acta Geologica Sinica，2006，80（5）：775-779.

[12]佘敏，壽建峰，鄭興平，等.基于CT成像的三維高精度儲集層表征技術(shù)及應(yīng)用[J］.新疆石油地質(zhì)，2011，32（6）：664-666.She Min，Shou Jianfeng，Zheng Xingping，et al.3Dhigh resolution reservoir characterization technique based on CT imaging and application[J］.Xinjiang Petroleum Geology，2011，32（6）：664-666.

[13]Gao S，Ye L，Xiong W，et al.Nuclear magnetic resonance measurements of original water saturation and mobile water saturation in low permeability sandstone gas[J］.Chinese Physics Letters，2010，27（12）：128902.

[14]Desbois G，Urai J L，Kukla P A.Morphology of the pore space in claystones-evidence from BIB／FIB ion beam sectioning and cryo-SEM observations[J］.eEarth Discuss，2009，4：1-19.

[15]Vergés E，Tost D，Ayala D，et al.3Dpore analysis of sedimentary rocks[J］.Sedimentary Geology，2011，234：109-115.

[16]Zoghlami K，Gómez-Gras D.Determination of the distribution of consolidants and interpretation of mercury porosimetry data in a sandstone porous network using LSCM[J］.Microscopy Research and Technique，2004，65（6）：270-275.

[17]Bera B，MitraS K，Vick D.Understanding the micro structure of Berea sandstone by the simultaneous use of micro-computed tomography（micro-CT）and focused ion beam-scanning electron microscopy（FIB-SEM）[J］.Micron，2011，42：412-418.

[18]Binnig G，Quate C F，Gerber Ch.Atomic force microscope[J］.Physical Review Letters，1986，56：930-933.

[19]Hirono T，Lin W，Nakashima S.Pore space visualization of rocks using an atomic force microscope[J］.International Journal of Rock Mechanics and Mining Sciences，2006，43（2）：317-320.

[20]Bai Y Q，Zhu X，Wu J Z，et al.Micropore structure representation of sandstone in petroleum reservoirs using an atomic force microscope[J］.Chinese Physics Letters，2011，28（8）：080701.

[21]李留仁，趙艷艷，李忠興，等.多孔介質(zhì)微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形特征及分形系數(shù)的意義[J］.石油大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，2004，28（3）：105-107.Li Liuren，Zhao Yanyan，Li Zhongxing，et al.Fractal characteristics of micro pore structure of porous media and the meaning of fractal coefficient[J］.Journal of the University of Petroleum：Natural Science Edition，2004，28（3）：105-107.

[22]Hadizadeh J，Sehhati R，Tullis T.Porosity and particle shape changes leading to shear localizationin small-displacement faults[J］.Journal of Structural Geology，2010，32（11）：1712-1720.

[23]張婷，徐守余，楊珂.儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)分形維數(shù)應(yīng)用[J］.大慶石油學(xué)院學(xué)報(bào)，2010，34（3）：44-47.Zhang Ting，Xu Shouyu，Yang Ke.Application of fractal dimension of micro-pore structure[J］.Journal of Daqing Petroleum Institute，2010，34（3）：44-47.

[24]文慧儉，閆林，姜福聰，等.孔低滲儲層孔隙結(jié)構(gòu)分形特征[J］.大慶石油學(xué)院學(xué)報(bào)，2007，31（1）：15-18.Wen Huijian，Yan Lin，Jiang Fucong，et al.The fractal characteristics of the pore texture in low porosity and low permeability reservoir[J］.Journal of Daqing Petroleum Institute，2007，31（1）：15-18.