杭州灣海域表層沉積物中重金屬污染物的累積及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)＊

楊耀芳，曹 維，朱志清，俞海波，毛偉宏

（1.國(guó)家海洋局寧波海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站 寧波 315040；2.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 上海 200092）

隨著沿海地區(qū)經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，大量含有重金屬的污染物進(jìn)入近海海域，絕大部分迅速由水相轉(zhuǎn)入固相，即結(jié)合到懸浮物中，呈懸浮物態(tài)遷移的重金屬經(jīng)水流搬運(yùn)，在其負(fù)荷量超過(guò)搬運(yùn)能力時(shí)，大多進(jìn)入沉積物中［1］，因此沉積物是重金屬污染物的載體和“蓄積庫(kù)”［2］。重金屬是難以生物降解的重要污染物，一旦進(jìn)入環(huán)境并且達(dá)到一定的濃度，就會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生極大的危害［3］。沉積物中重金屬的濃度是長(zhǎng)期積累的結(jié)果，污染物濃度因而較為穩(wěn)定，對(duì)于河口區(qū)尤為如此［4］。因此，沉積物監(jiān)測(cè)能以較小采樣樣本和較低采樣頻率反應(yīng)較大時(shí)空尺度內(nèi)海洋環(huán)境污染“氣候”的變化［5］。同時(shí)，重金屬是具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的污染物，由于水動(dòng)力條件的改變、生物擾動(dòng)和物理化學(xué)條件改變等一系列復(fù)雜的過(guò)程，重金屬又會(huì)從沉積物中釋放出來(lái) ，從而對(duì)水體產(chǎn)生 “二次污染”［3］。因此，對(duì)于水體沉積物重金屬評(píng)價(jià)過(guò)程中對(duì)其進(jìn)行累積和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的分析顯得非常重要。

目前，從沉積學(xué)的角度提出了多種重金屬污染評(píng)價(jià)方法，主要有Hakanson的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法，Muller的地積累指數(shù)法，Tomlison的污染負(fù)荷指數(shù)法［6］，Hilton的回歸過(guò)量分析法［7］，平衡分配法，孔隙水毒性實(shí)驗(yàn)，生物組織殘毒素檢測(cè)和底棲生物評(píng)價(jià)方法等［8］。國(guó)際上最常用的評(píng)價(jià)方法是潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法（potential ecological risk index）［1－3，8－11，13－29］和地累積指數(shù)法（index of geoaccumulation，Igeo）［3，10－13］。

杭州灣位于我國(guó)東部沿海浙江省東北部，是錢塘江入海形成的喇叭狀河口海灣，沿岸各省、市經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)，工業(yè)高度發(fā)展，這樣大量含重金屬的工業(yè)廢水以及生活污水勢(shì)必將影響到杭州灣區(qū)域環(huán)境質(zhì)量，監(jiān)測(cè)保護(hù)工作刻不容緩。而沉積物可作為比水介質(zhì)更穩(wěn)定、更概括和更強(qiáng)烈的區(qū)域環(huán)境質(zhì)量狀態(tài)和趨勢(shì)指示作用的監(jiān)測(cè)要素，現(xiàn)在沉積物的監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)便成為眾多學(xué)者的研究重點(diǎn)。目前，國(guó)內(nèi)對(duì)沉積物的地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)綜合評(píng)價(jià)研究多集中在河流、湖泊、濕地以及環(huán)渤海諸河口等區(qū)域，對(duì)杭州灣海域研究得比較少。為此，筆者對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法指標(biāo)體系進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整，并結(jié)合地累積指數(shù)對(duì)杭州灣海域進(jìn)行評(píng)價(jià)。為調(diào)整海洋產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、減輕海洋生態(tài)壓力、控制海洋生態(tài)惡化趨勢(shì)、維護(hù)海洋生態(tài)健康、實(shí)現(xiàn)海洋生態(tài)的區(qū)域化管理與調(diào)控、保證海洋功能區(qū)的生態(tài)效益和服務(wù)功能的持續(xù)開發(fā)利用，促進(jìn)海洋經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展等提供可靠的依據(jù)。

1 材料與分析、評(píng)價(jià)方法

1.1 樣品采集及處理

2010年8月寧波市海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心在杭州灣海域采集了20個(gè)站位的表層沉積物樣品。采樣站位如圖1所示。樣品采集均根據(jù)《海洋調(diào)查規(guī)范》海洋底質(zhì)采樣要求，采用0.1m2蚌式采泥器一次性采集表層沉積物，一次性采集沉積物樣品不少于1000g。表層沉積物樣品的采集，固定，貯存及運(yùn)輸均按照GB17378.3《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》第3部分中的相關(guān)規(guī)定執(zhí)行。

圖1 杭州灣海域表層沉積物采樣站位分布

1.2 重金屬含量分析

對(duì)所采集的表層沉積物樣品，分別測(cè)定其銅、鉛、鋅、鉻、鎘、汞和砷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，所采用的分析方法分別為：銅、鉛、鋅、鉻和鎘用原子吸收分光光度法測(cè)定，汞和砷用原子熒光法測(cè)定。

為保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)樣品空白、樣品平行（同批次保證20%）和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制。

1.3 地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)法是德國(guó)學(xué)者M(jìn)üller于1969年提出的，被較多的學(xué)者所采用，是目前較為廣泛的評(píng)價(jià)方法之一。地累積指數(shù)的計(jì)算公式如下。

式中：Cn是元素在沉積物中的含量；Bn為黏質(zhì)沉積巖（即普通頁(yè)巖）中該元素的地球化學(xué)背景值；K為考慮各地巖石差異可能會(huì)引起背景值的變動(dòng)而取的系數(shù)（一般值為1.5）。Igeo值與重金屬污染水平的關(guān)系如表1所示。

表1 地累積指數(shù)與污染程度分級(jí)

1.4 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是瑞典學(xué)者Hakanson 1980年提出的。單一金屬污染系數(shù)，多金屬污染度Cd，不同金屬生物毒性響應(yīng)因子，單一金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子，多金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI，其關(guān)系如下。

表2 和RI值相對(duì)應(yīng)的污染程度以及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度

表2 和RI值相對(duì)應(yīng)的污染程度以及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度

Cif范圍 單因子污染物污染程度Cd范圍 總體污染程度Eir范圍 單因子污染物生態(tài)程度RI范圍 總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度Cif＜1 低度 Cd＜8 低度 Eir＜40 低 RI＜150低度1≤Cif＜3 中度 8≤Cd＜16 中度 40≤Eir＜80 中 150≤RI＜300中度3≤Cif＜6 重度 16≤Cd＜32 重度 80≤Eir＜160 較重 300≤RI＜600重度Cif≥6 嚴(yán)重 Cd≥32 嚴(yán)重 160≤Eir＜320 重 RI≥600嚴(yán)重Eir≥320嚴(yán)重

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中重金屬含量

杭州灣海域表層沉積物的含量測(cè)定結(jié)果（表3）表明，各采樣點(diǎn)表層沉積物中銅、鉛、鋅、鉻、鎘、汞和砷的含量范圍分別為17.23～32.84mg／kg、22.8～41.0mg／kg、86.9～135.1mg／kg、40.1～67.7mg／kg、0.22～1.30mg／kg、0.036～0.063mg／kg、2.50～3.94mg／kg。銅、鉛、鋅、鉻、鎘、汞和砷等7種重金屬元素平均含量分別為23.52mg／kg、32.8mg／kg、107.3mg／kg、50.9mg／kg、0.51mg／kg、0.049mg／kg、2.99mg／kg，由大到小排序依次為鋅、鉻、鉛、銅、砷、鎘、汞。從表3的杭州灣海域表層沉積物含量結(jié)果中可以看出：鋅、鉛、鎘、銅、鉻、砷等元素在灣內(nèi)分布不均，離散性較大；而汞含量分布相對(duì)均勻，波動(dòng)不大。重金屬在沉積物中的含量主要受環(huán)境背景值、人類活動(dòng)輸人和特定環(huán)境因素的影響。

表3 杭州灣海域表層沉積物含量 mg／kg

在受重金屬污染的環(huán)境中，水相中的重金屬含量甚微，而且隨機(jī)性大，常因污水排放狀況與水體動(dòng)力條件的不同，其含量分布也不同，但沉積物中的重金屬含量由于累積作用往往比相應(yīng)水相中的含量要高得多，且表現(xiàn)出較強(qiáng)分布規(guī)律［9］。7種重金屬在靠岸的站位都出現(xiàn)了峰值，這可能與沿岸排污有關(guān)。

黃向青等［27］在研究珠江口沉積物時(shí)將表層沉積物與同期監(jiān)測(cè)的海水溶解相重金屬測(cè)試平均結(jié)果相比，比值高的則認(rèn)為在沉積物的富集程度相對(duì)高。筆者將杭州灣海域表層沉積物重金屬的平均值與同期進(jìn)行的海水溶解相重金屬測(cè)試平均結(jié)果相比，得到的比值為：汞2333，砷1929，銅5667，鉛21559，鎘4821，鉻299647，鋅4054?？梢钥闯?，杭州灣海域表層沉積物對(duì)鉻和鉛的富集程度特別高，這說(shuō)明兩者水溶解性較差，而汞、砷、銅、鎘和鋅的相應(yīng)比值偏低，尤其是砷和汞，說(shuō)明其富集程度低。

2.2 地累積指數(shù)法

地累積指數(shù)法的評(píng)價(jià)，關(guān)鍵點(diǎn)在于各個(gè)金屬元素的地球化學(xué)背景值Bn的選擇。張弛等［10］選取評(píng)價(jià)所在地潮灘背景值作為評(píng)價(jià)的背景值，李海燕等［11］選取當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸底鳛樵u(píng)價(jià)背景值，戴秀麗［12］選取普通頁(yè)巖中重金屬地球化學(xué)平均背景值，張淑娜［13］選取1980年前天津海域細(xì)粒級(jí)類型表層沉積物估算的背景值。筆者選取1983年杭州河床以下的地層污染元素值作為背景值，以真實(shí)地反映杭州灣海域污染狀況，并與后文生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法保持一致。

計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表4。從表4可以看出7種重金屬元素的污染程度由大到小排序依次為：鎘、鉛、鋅、銅、鉻、砷、汞。大多數(shù)采樣點(diǎn)的鎘處于 “無(wú)～中”的污染水平，S9站位達(dá)到了中級(jí)污染程度，而S4站位達(dá)到了 “中～強(qiáng)”的污染等級(jí)。鋅和鉛有個(gè)別站位處于“無(wú)～中”的污染級(jí)別，但大多數(shù)站位和鉻、銅、砷、汞一樣是0級(jí)，處于無(wú)污染狀態(tài)。經(jīng)過(guò)地累積指數(shù)法評(píng)價(jià)可知杭州灣海域整體處于清潔狀態(tài)，沉積物狀態(tài)良好。

表4 杭州灣海域各采樣點(diǎn)重金屬元素地累積指數(shù)及指數(shù)分級(jí)

2.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指數(shù)法

2.3.1 評(píng)價(jià)指標(biāo)體系的確定

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)基于元素豐度和釋放能力的原則，評(píng)價(jià)假設(shè)了如下的前提條件［14］：① 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與沉積物重金屬污染程度正相關(guān)，這可以通過(guò)富集系數(shù)來(lái)體現(xiàn)；② 所選重金屬種類能足以代表受污染區(qū)域的污染狀況，受污染的重金屬種類越多，RI值應(yīng)越大；③ 得出的重金屬毒性系數(shù)能夠說(shuō)明不同重金屬具有不同的毒性效應(yīng)。

對(duì)應(yīng)上述的條件，對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指數(shù)做如下的改進(jìn)。

表5 沉積物中重金屬元素的背景值 mg／kg

（2）毒性系數(shù)的確定。重金屬毒性系數(shù)應(yīng)代表重金屬通過(guò)轉(zhuǎn)運(yùn)途徑對(duì)人體和水生生態(tài)系統(tǒng)造成危害大小的信息，同時(shí)選用毒性系數(shù)有不確定性［23］，它的選取與金屬元素豐度與釋放效應(yīng)有關(guān)［24］。依據(jù)Hakanson的基本理論，有不少研究者對(duì)毒性系數(shù)做了研究。徐爭(zhēng)啟［24］和陳靜生等［25］對(duì)毒性因子進(jìn)行驗(yàn)算；劉文新等［28］結(jié)合樂(lè)安江重金屬污染特征，設(shè)定6種重金屬的數(shù)值順序：鎘（30）＞砷（10）＞銅＝鉛（5）＞鉻（2）＞鋅（1）；何云峰等［20］根據(jù)劉文新的研究和運(yùn)河（杭州段）金屬污染的特征，設(shè)定了7種重金屬生物毒性響應(yīng)因子的數(shù)值順序：鎘（30）＝汞（30）＞砷（10）＞銅（5）＝鉛（5）＞鉻（2）＞鋅（1）。這些都是國(guó)內(nèi)較早在這方面的研究，此后的研究都基于此，數(shù)值與此差別不大［16］。

目前的評(píng)價(jià)大多引用Hakanson或者何云峰等［20］的結(jié)果。筆者結(jié)合何云峰、Hakanson和杭州灣海域的特點(diǎn)，對(duì)毒性系數(shù)做了適當(dāng)?shù)恼{(diào)整，確定各個(gè)重金屬毒性系數(shù)為汞（40）＞鎘（25）＞砷（10）＞銅（5）＝鉛（5）＞鉻（2）＞鋅（1）。

（3）金屬評(píng)價(jià)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。依據(jù)Hakanson的基本理論，其分級(jí)評(píng)價(jià)對(duì)象的包括（多氯聯(lián)苯）、鋅、鉛、鎘、鉻、汞、砷和銅等8項(xiàng)。現(xiàn)在大多數(shù)人引用時(shí)，不論評(píng)價(jià)的指標(biāo)有幾項(xiàng)，都直接引用 Hakanson分級(jí)［1，6，16，19，25］，筆者認(rèn)為分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)該根據(jù)評(píng)價(jià)指標(biāo)的項(xiàng)數(shù)適當(dāng)?shù)恼{(diào)整。劉成等［29］在同 Hakanson多次探討后認(rèn)為，如果所測(cè)沉積物中的污染物少于Hakanson提出的8種時(shí)，應(yīng)根據(jù)所測(cè)污染物的種類及其數(shù)量確定相應(yīng)的Cd和RI值范圍進(jìn)行分析。因此，筆者在何 云 峰 等［20］、 劉 文 新［28］、 吳 祥 慶［9］和 馬 德毅［4］等研究基礎(chǔ)上結(jié)合杭州灣的污染特點(diǎn)，將Hakanson指標(biāo)分級(jí)體系做如下調(diào)整：Cif范圍和Eir范圍不變；Cd＜7，低度；7≤Cd＜14，中度；14≤Cd＜28，重度；Cd≥28，嚴(yán)重；RI＜120，低度；120≤RI＜240，中度；240≤RI＜480，重度；RI≥480，嚴(yán)重。

2.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果

根據(jù)重新調(diào)整的指標(biāo)體系，對(duì)杭州灣海域表層沉積物進(jìn)行評(píng)價(jià)，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表5。

表6 各站位潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)及單因子污染參數(shù)

從沉積物單因子污染參數(shù)計(jì)算可知，各金屬的污染程度由大到小排序依次為鎘、鉛、鋅、銅、鉻、砷、汞。鉻、汞和砷的值均小于1，這幾項(xiàng)指標(biāo)均屬于輕度污染，鋅所有站位都處于1～3之間，屬于中度污染，鎘所有站位都屬于中度污染及以上，其中，S9站位處于重度污染，而S4站位的值已經(jīng)到到6以上，屬于嚴(yán)重污染，鉛的大多數(shù)站位處于中度污染，而銅也有45%屬于中度污染，其他的站位處于低度污染狀態(tài)。從沉積物多因子污染參數(shù)來(lái)看，有10個(gè)站位（既50%的站位）的鎘值大于7，屬于中度污染，其他的站位均小于7，屬于低度污染。

各污染物潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)見(jiàn)圖2，鎘的貢獻(xiàn)率最高，達(dá)到了73%，其次是汞，貢獻(xiàn)率為9%，鋅的貢獻(xiàn)率最低?？梢钥闯鲦k成為所有元素中最主要的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)因子，平均值為63.9，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到中等水平。除去鎘以外的其余元素在各樣點(diǎn)中均處于輕微污染水平，包括濃度較高的重金屬鋅、鉛、銅，盡管污染程度已達(dá)到較高水平，但其生物毒性系數(shù)較小，致使在水體中未能體現(xiàn)出潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

圖2 各污染物潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)

2.4 兩種方法的比較

以上兩種評(píng)價(jià)方法的對(duì)杭州灣海域的評(píng)價(jià)總體一致，大多數(shù)站位的Igeo和RI值分級(jí)彼此符合。其差異主要是側(cè)重點(diǎn)不同，地累積指數(shù)法以全球沉積頁(yè)巖的平均含量為標(biāo)準(zhǔn)制定污染等級(jí)，側(cè)重單一金屬，既未引入生物有效性和相對(duì)貢獻(xiàn)比例，也沒(méi)有充分考慮金屬形態(tài)分布和地理空間異質(zhì)性的影響。相對(duì)而言，Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法比較簡(jiǎn)明，其前提條件分別體現(xiàn)了對(duì)化學(xué)分析（包括形態(tài)分布）、數(shù)據(jù)加和、生物毒性及指數(shù)靈敏度的要求，指標(biāo)涵蓋了環(huán)境化學(xué)、生物毒理學(xué)和生態(tài)學(xué)內(nèi)容，同時(shí)顧及了背景值的地域分異性。不過(guò)，也存在某些不足，如確定毒性加權(quán)系數(shù)帶有主觀性；沒(méi)有考慮可能存在的拮抗作用；指標(biāo)沒(méi)有充分體現(xiàn)pH、Eh、堿度、有機(jī)質(zhì)等對(duì)毒性的影響［27］；尚未包括水文、地貌等沉積環(huán)境條件對(duì)元素地球化學(xué)分布的校正影響［28］。因此，只有把各污染物在沉積環(huán)境中的累積程度與其對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)的潛在生態(tài)危害程度相結(jié)合，相互補(bǔ)充和借鑒，才能全面地反映沉積物中污染物的污染狀況。

3 結(jié)論

（1）杭州灣海域表層沉積物重金屬平均含量由高到低排序依次為鋅、鉻、鉛、銅、砷、鎘、汞，其中鉻和鉛的富集程度最高。

（2）從地累積指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果可以看出7種重金屬元素的污染程度由大到小排序依次為鎘、鉛、鋅、銅、鉻、砷、汞。大多數(shù)采樣點(diǎn)的鎘處于 “無(wú)～中”污染水平，S9站位達(dá)到了中級(jí)污染程度，而S4站位達(dá)到了 “中～強(qiáng)”的污染等級(jí)。鋅和鉛有個(gè)別站位處于 “無(wú)～中”污染級(jí)別，但大多數(shù)站位和鉻、銅、砷、汞一樣是0級(jí)，處于無(wú)污染狀態(tài)。

（3）從總體潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI來(lái)看，S4和S9站位由于鎘的貢獻(xiàn)較高，RI值處于120～240之間，屬于中度污染，其他站位的RI均小于120，屬于低度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。

（4）從以上的分析可知，地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指數(shù)法對(duì)杭州灣海域的評(píng)價(jià)總體一致，大多數(shù)站位的Igeo和RI值分級(jí)彼此符合。兩種方法評(píng)價(jià)結(jié)果可知，杭州灣海域沉積物處于清潔或者低風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)，沉積物質(zhì)量狀態(tài)良好。但鎘在累積和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中處于中級(jí)污染水平，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)杭州灣海域的監(jiān)測(cè)和保護(hù)工作。

（5）鑒于兩種方法的優(yōu)缺點(diǎn)，在評(píng)價(jià)過(guò)程中應(yīng)該把重金屬在沉積環(huán)境中的累積程度與其對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)的潛在生態(tài)危害程度相結(jié)合，才能全面地反映沉積物中重金屬的污染狀況。

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