基于有機污染物擴散的復(fù)合襯墊厚度的概率設(shè)計

何 俊，冶雪艷

1.湖北工業(yè)大學(xué)土木工程與建筑學(xué)院，武漢 430068

2.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，長春 130021

0 前言

復(fù)合襯墊是我國衛(wèi)生填埋場最常采用的襯墊形式之一，包括壓實黏土復(fù)合襯墊和鈉基膨潤土復(fù)合襯墊2種。填埋場產(chǎn)生的滲濾液為高濃度廢水，成分復(fù)雜，污染物濃度高，按其成分可以分為2類，無機污染物和有機污染物。無機污染物主要通過復(fù)合襯墊中的缺陷向下運移；而有機污染物除了在缺陷處運移外，還通過完好土工膜擴散后在黏土襯墊中運移［1－2］。而當(dāng)復(fù)合襯墊鋪設(shè)質(zhì)量較好時，擴散量可達缺陷處運移量的4～6個數(shù)量級，因此有機污染物的擴散運移更應(yīng)重視［3］。由于有機污染物危害性大，所以很多研究者對襯墊性能的分析都是基于有機污染物的運移進行的［1－5］。

在進行填埋場襯墊的設(shè)計和評價時，目前大都采用確定性方法。但由于襯墊材料參數(shù)、滲濾液成分和濃度、計算模型和評價標(biāo)準(zhǔn)的不確定性等原因，使得填埋場中不確定性大量存在，因此對于襯墊性能的不確定性研究也受到一定的重視。垃圾填埋場襯墊的防滲性能是決定填埋場有效性的關(guān)鍵，很多研究都是針對滲透系數(shù)的，研究表明，襯墊滲透系數(shù)具有較大的變異性。Benson和 Daniel［6－7］基于污染物的對流運移機制，分析了滲透系數(shù)對黏土襯墊厚度的影響，得到壓實黏土襯墊的最小厚度為60～90 cm；Lo等［8］用溶質(zhì)運移的風(fēng)險評價模型來預(yù)測污染物超過允許濃度的概率，基于一維溶質(zhì)運移確定性模型，考慮了對流、彌散和阻滯等污染物運移機制，采用蒙特卡羅法分析了孔隙率、對流速度、吸附系數(shù)、彌散系數(shù)、滲濾液水頭、下伏土孔隙率和地下水流速等不確定參數(shù)對溶質(zhì)運移的影響；Chaudhuri和Sekhar［9］采用隨機有限單元法對填埋場中污染物的遷移進行了概率分析，將黏土襯墊的滲透系數(shù)、彌散系數(shù)、孔隙率和吸附系數(shù)等參數(shù)看作隨機場，將失效概率定義為濃度超過允許值的概率，較為全面地分析了運移參數(shù)的變異性和相關(guān)性對襯墊中污染物運移的影響；何俊等［10］以襯墊底部污染物相對濃度和通量為評價指標(biāo)，采用蒙特卡羅法研究了滲透系數(shù)變異性對壓實黏土襯墊性能的影響。以上研究多是以單層襯墊性能的不確定性分析為對象，但對有機污染物在復(fù)合襯墊中擴散運移研究還不多，而且，目前在進行襯墊設(shè)計時對不確定性的考慮較少。例如：按照我國《生活垃圾衛(wèi)生填埋技術(shù)規(guī)范》［11］，襯墊設(shè)計采用的是基于產(chǎn)品的設(shè)計方法，即規(guī)定襯墊的最小厚度和滲透系數(shù)等指標(biāo)，而基于污染物運移計算的襯墊設(shè)計則多是基于確定性方法進行的［3］。筆者以簡化條件下復(fù)合襯墊中有機污染物擴散運移解析解為基礎(chǔ)，總結(jié)運移參數(shù)的變異性，分析復(fù)合襯墊的防污性能，并在不確定性分析的基礎(chǔ)上設(shè)計復(fù)合襯墊中黏土層的厚度，以期為襯墊的設(shè)計與評價提供一定的理論基礎(chǔ)。

1 研究方法及運移參數(shù)

1.1 控制方程

有機污染物在復(fù)合襯墊中的擴散運移過程可以分為3個階段：首先，污染物分配進入土工膜；然后，在土工膜中擴散；接著從土工膜中分配后進入土工膜下低滲透性土中的孔隙水中［2－3，12］。為簡化計算，這里不考慮有機污染物在膨潤土防水毯或壓實黏土襯墊中的降解，則運移方程為

該模型具有的邊界條件為

上邊界：c1（0，t）＝c0Kg。

下邊界主要有2種［3］：有限厚度定質(zhì)量濃度邊界，為c2（Hs＋tg，t）＝0；半無限邊界，為c2（∞，t）＝0。

這2種邊界條件對應(yīng)于最危險和最安全2種情況，實際的邊界條件在這2種情況之間［3］。

交界處：

初始條件為ci（z，0）＝0，i＝1，2。

式中：c為污染物質(zhì)量濃度（mg／L），下標(biāo)1和2分別為土工膜和下覆襯墊，c0為填埋場滲濾液中污染物的質(zhì)量濃度（mg／L）；t為時間 （a）；z 為位置（m）；Kg為有機污染物在土工膜中的分配系數(shù)；Dg和D＊為污染物在土工膜和低滲透性土中的有效擴散系數(shù)（cm2／s）；R 為阻滯系數(shù)；tg和 Hs分別為土工膜和下覆襯墊厚度（cm）；n為孔隙率。

對于有限厚度定濃度邊界，襯墊底部相對濃度恒為0，襯墊底部通量的表達式見文獻［4－5］；對于半無限邊界，襯墊底部相對濃度和通量見文獻［3］。

1.2 運移參數(shù)

不確定性分析的中心問題是研究隨機變量的不確定性。有機污染物在復(fù)合襯墊中的擴散運移所涉及到的運移參數(shù)包括有機污染物在土工膜中的分配系數(shù)Kg、污染物在土工膜和低滲透性土中的有效擴散系數(shù)Dg與D＊、阻滯系數(shù)R等。運移參數(shù)的不確定性主要由試驗方法的不確定性、試驗材料的不確定性等原因引起。

有機污染物在土工膜中的分配系數(shù)和擴散系數(shù)方面的研究主要有：Joo等［13］通過批量吸附試驗（batch experiments）發(fā)現(xiàn)，有機溶液的相互影響、pH值、無機溶液、溫度、土工膜的老化等都會在一定程度上影響土工膜分配系數(shù)和擴散系數(shù)的大小；Islam等［14］通過POLLUTE軟件擬合得到分配系數(shù)和擴散系數(shù)，證明了老化使分配系數(shù)和擴散系數(shù)減小，且溶液的飽和度也對分配系數(shù)有一定的影響。以甲苯為例，已有文獻中的試驗結(jié)果如表1所示。由表1可知：各種因素下甲苯的分配系數(shù)具有一定的分散性，為39.5～158.0；擴散系數(shù)為（1.40～5.73）×10－9cm2／s。垃圾填埋場滲濾液成分復(fù)雜，含有多種有機和無機污染物，污染物濃度、pH值、溶液飽和度等都可能是動態(tài)的，填埋場溫度也可能由于垃圾的降解而升高。由于受諸多不確定性因素的影響引起運移參數(shù)的變異性，因此有必要將分配系數(shù)和擴散系數(shù)作為隨機變量來進行分析。

有機污染物在土中擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)方面，其擴散試驗的復(fù)雜性致使目前得到的測試數(shù)據(jù)還不多。阻滯系數(shù)是用以描述吸附作用對污染物遷移的滯留作用的參數(shù)，定義為地下水流速與污染物遷移速率的比值，表示為

式中：ρd為土的干密度（g／cm3）；θ為體積含水量，當(dāng)土樣飽和時，θ與孔隙率n相等；S為單位質(zhì)量土對溶質(zhì)的吸附量（mg／g）；，為土對污染物的分配系數(shù)。當(dāng)吸附等溫線不是直線時，分配系數(shù)與濃度有關(guān)；當(dāng)吸附等溫線為直線即線性吸附形式時，分配系數(shù)為常數(shù)，則阻滯系數(shù)也為常數(shù)。分配系數(shù)的大小與土的性質(zhì)（土中有機質(zhì)含量、黏粒含量、礦物成分等）、溶液性質(zhì)（試驗溶液濃度、是否為混合溶液等）及試驗條件（如土柱試驗或批量吸附試驗方法、試驗時的土水比等）等因素有關(guān)。以甲苯為例，當(dāng)分配系數(shù)的變異系數(shù)分別為52.7%，52.0%，71.1%時，甲苯在黏土中的分配系數(shù)分別為0.93±0.49，1.02±0.53，0.83±0.59［17－18］?？梢钥闯?，甲苯在土中的分配系數(shù)也有較大的離散性，變異系數(shù)超過70%。若以孔隙率0.5、干密度1.7g／cm3代入式（2）進行計算，甲苯在土中的阻滯系數(shù)為1.82～6.27，變異系數(shù)約為50%。

基于以上分析可以發(fā)現(xiàn)，有機污染物在復(fù)合襯墊中擴散運移時，運移方程、邊界條件和運移參數(shù)具有一定的不確定性。邊界條件的不確定性難以分析，因此以下分析只探討運移參數(shù)的不確定性對襯墊性能的影響。其中襯墊的性能用襯墊底部污染物的質(zhì)量濃度、通量等指標(biāo)來描述。

表1 甲苯在土工膜中的分配系數(shù)及擴散系數(shù)Table1 Partition coefficients and diffusion coefficients of HDPE for toluene

1.3 研究方法和計算參數(shù)

筆者采用的研究方法是：將運移參數(shù)作為獨立的隨機變量，基于半無限邊界條件下的擴散方程解析解，用Matlab中提供的函數(shù)生成隨機數(shù)，分析運移參數(shù)的變異性對襯墊底部相對濃度和通量的影響；在此基礎(chǔ)上，通過失效概率分析設(shè)計襯墊厚度。

到目前為止，對于運移參數(shù)概率特性的認(rèn)識還很有限。參考文獻［9］將污染物在土工膜中的分配系數(shù)和擴散系數(shù)、土中的擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)等參數(shù)設(shè)為服從對數(shù)正態(tài)分布的隨機變量進行分析，而將其他參數(shù)作為確定量。分析所用的參數(shù)如表2所示。根據(jù)文獻［19］中的統(tǒng)計，滲濾液中甲苯的質(zhì)量濃度為0.001～12.300mg／L，通常為幾至幾十毫克每升，現(xiàn)以10mg／L來計算。在規(guī)范［11］中規(guī)定，采用土工膜防滲時，土工膜厚度不應(yīng)小于1.5mm，庫區(qū)底部的膜下黏土厚度應(yīng)大于100cm，庫區(qū)邊坡的膜下黏土厚度應(yīng)大于75cm。故計算時選用土工膜厚度為0.15cm，黏土厚度為100cm。以甲苯作為有機污染物的代表，分別為甲苯在土工膜中的擴散系數(shù)和分配系數(shù)的均值，分別為甲苯在土中的擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)的均值，其大小參考文獻［2－3］及表 1 中的數(shù)值；COVDg、COVKg、COVD、COVR為對應(yīng)參數(shù)的變異系數(shù)，選為0.5。

2 計算結(jié)果分析及襯墊厚度設(shè)計

2.1 與確定性結(jié)果的比較

襯墊底部質(zhì)量濃度和通量隨時間的變化曲線見圖1。圖1包括4種情況：①確定性方法即不考慮參數(shù)的變異性；②4個運移參數(shù)的變異系數(shù)都為0.5；③土的擴散系數(shù)D和阻滯系數(shù)R的變異系數(shù)為0.5，而土工膜的擴散系數(shù)和分配系數(shù)為確定性參數(shù)；④土的參數(shù)為確定性參數(shù)而土工膜參數(shù)的變異系數(shù)為0.5。通過比較可知：計算結(jié)果②≈③＞①≈④，表明土工膜的擴散系數(shù)和分配系數(shù)的變異性對計算結(jié)果的影響不大。這是由于土工膜相對于下伏黏土厚度很薄引起的；而土的擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)的變異性對結(jié)果的影響很大，致使襯墊底部質(zhì)量濃度和通量的均值比確定性計算結(jié)果大很多；若不考慮D和R的變異性得到的結(jié)果將偏于危險。

圖1 襯墊底部質(zhì)量濃度和通量隨時間的變化Fig.1 Concentration and flux at base of liner versus time

2.2 厚度的影響

圖2 襯墊底部質(zhì)量濃度和通量隨黏土襯墊厚度的變化（t＝30a）Fig.2 Concentration and flux at base of liner versus thickness（t＝30a）

表2 分析所用參數(shù)匯總Table2 Summary of analysis parameters

當(dāng)黏土厚度為50～150cm時，襯墊底部污染物的質(zhì)量濃度和通量如圖2所示?？梢钥闯觯弘S著厚度的增大，襯墊底部質(zhì)量濃度和通量的均值逐漸降低，標(biāo)準(zhǔn)差也逐漸減??；厚度越小，變化越顯著。為將襯墊底部污染物質(zhì)量濃度和通量控制在一定的范圍內(nèi)，膜下黏土具有足夠的厚度是非常關(guān)鍵的。

2.3 失效概率分析及襯墊厚度設(shè)計

《工程結(jié)構(gòu)可靠性設(shè)計統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)》（GB 50153－2008）［20］中規(guī)定，對于不可逆的正常使用極限狀態(tài)，其可靠指標(biāo)取1.5。根據(jù)可靠指標(biāo)與失效概率之間的關(guān)系，可靠指標(biāo)為1.5對應(yīng)的失效概率約為0.05［21］。這里以0.05作為允許失效概率。參考《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB5749－2006）［22］中的規(guī)定，甲苯限值為0.7mg／L。定義襯墊底部質(zhì)量濃度超過限值0.7mg／L為失效，即可統(tǒng)計濃度超過限值的概率（失效概率）。

襯墊失效概率與時間的關(guān)系見圖3，與黏土襯墊厚度的關(guān)系見圖4。圖3和圖4中，考慮由于土性、試驗條件等差異造成對運移參數(shù)的影響，污染物擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)均值的取值見表3，其他參數(shù)見表2。分析表明：若參數(shù)取值狀態(tài)為I，當(dāng)黏土襯墊厚度分別為50cm和75cm時，襯墊失效概率超過允許值0.05對應(yīng)的時間分別約為7a和13a；而厚度達到100cm時則約為27a。填埋場運行時間一般為10a以上，并考慮填埋場的穩(wěn)定化時間，根據(jù)在此段時間內(nèi)失效概率小于允許失效概率即可確定合理的黏土襯墊厚度。若要求30a［3］內(nèi)不超過允許失效概率，則各種取值狀態(tài)下襯墊允許厚度見表3?？梢钥闯觯袡C污染物在土中運移參數(shù)對允許厚度影響很大：當(dāng)擴散系數(shù)增大1倍（從2×10－6cm2／s增大到4×10－6cm2／s）時，允許厚度從110cm增大至149cm；當(dāng)阻滯系數(shù)減小（從3減小到1）時，允許厚度從110cm增大至189cm。因此，當(dāng)擴散系數(shù)較大、阻滯系數(shù)較小時，黏土襯墊的允許厚度顯著增大。

表3中還顯示了采用確定性方法得到的允許厚度，即不考慮運移參數(shù)的變異性，當(dāng)襯墊底部甲苯濃度為限值0.7mg／L時對應(yīng)的厚度?？梢钥闯觯诮o定的參數(shù)和變異性條件下，概率方法得到的黏土襯墊厚度為確定性方法的1.71～1.81倍，確定性方法得到的結(jié)果偏于危險。CJJ 17－2004規(guī)范［11］中只要求黏土厚度不小于100cm而不考慮污染物的運移特性，是不夠準(zhǔn)確的。合理的方法是選取典型的污染物，對擬采用的土樣進行試驗確定擴散系數(shù)和分配系數(shù)（或阻滯系數(shù)），考慮運移參數(shù)的變異性，通過污染物運移計算確定黏土襯墊厚度。

圖3 失效概率隨時間的變化（參數(shù)取值I）Fig.3 Failure probability versus time

圖4 失效概率隨黏土襯墊厚度的變化（t＝30a）Fig.4 Failure probability versus thickness of liner（t＝30 a）

表3 土中運移參數(shù)及襯墊允許厚度匯總Table3 Summary of transport parameters and allowable tickness for soil liners

以上分析是以壓實黏土復(fù)合襯墊為對象的。若采用鈉基膨潤土復(fù)合襯墊，由于膨潤土防水毯的厚度只有幾毫米，必須在其下設(shè)置足夠厚度的黏土層才能控制有機污染物擴散。由于其厚度很小，可以忽略膨潤土防水毯的作用，采用上述方法進行設(shè)計。另外，為簡便起見，以上分析沒有考慮有機物的降解，得到的結(jié)果偏于安全。

3 結(jié)論

1）土工膜中有機污染物的分配系數(shù)和擴散系數(shù)有一定的變異性，但由于其厚度相對于下伏黏土很小，其變異性對襯墊底部污染物質(zhì)量濃度和通量的影響不大。

2）土中有機污染物的擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)的變異性對襯墊底部污染物質(zhì)量濃度和通量有顯著的影響，確定性分析結(jié)果偏于危險，研究襯墊性能時將擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)作為隨機變量是非常必要的。

3）黏土襯墊厚度取決于土中有機污染物的擴散系數(shù)和阻滯系數(shù)，考慮運移參數(shù)變異性的污染物運移計算的方法確定厚度更為合理。

4）在本文計算條件下，概率計算方法得到的黏土襯墊厚度約為確定性方法的1.71～1.81倍。

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