復雜地形上氣象場對空氣質量數(shù)值模擬結果影響的研究

王穎 隆霄 余曄 左洪超 梁依玲

1 蘭州大學半干旱氣候變化教育部重點實驗室/大氣科學學院，蘭州 730000

2 中國科學院寒區(qū)旱區(qū)環(huán)境與工程研究所寒區(qū)旱區(qū)陸面過程與氣候變化重點實驗室，蘭州 730000

1 引言

蘭州市西固區(qū)是我國最早建成的重要石油化工基地之一，工業(yè)污染源排放量大，西固區(qū)也是我國最早發(fā)現(xiàn)光化學煙霧污染的地區(qū)；蘭州市地處黃土、青藏、內蒙古三大高原交匯處，復雜的地形和特殊的氣象條件使得蘭州市的空氣污染問題一直比較嚴重，給農業(yè)、林業(yè)、建筑物（包括歷史文物）以及天氣和氣候等造成嚴重的影響，制約著蘭州市的投資環(huán)境和經(jīng)濟發(fā)展，同時也危害著居民身體健康。因此，深入研究大氣污染及其影響的預測和優(yōu)化控制，是擺在大氣科學工作者面前的緊迫任務之一（洪鐘祥和胡非，1999）。大氣環(huán)境問題的研究方法主要有外場觀測、實驗室研究和數(shù)值模擬。外場觀測可以直接獲得大氣環(huán)境的相關數(shù)據(jù)資料，但觀測點位密度小，且很難進行長期觀測；實驗室研究可以詳細了解物質變化和運動規(guī)律，為理論研究提供基本和可信的參數(shù)；大氣環(huán)境數(shù)值模擬可以綜合物理、化學和數(shù)學等學科的最新進展，再現(xiàn)不同過程在大氣中的作用，彌補觀測站點不足的缺點，全面反映污染物的空間分布特征和時間變化特征，因此，數(shù)值模擬不僅能用于污染機理等科學問題的研究，還能應用于空氣質量預報等實際業(yè)務工作，為環(huán)境質量控制和管理提供科學依據(jù)。數(shù)值模式是研究大氣環(huán)境問題最有效、綜合性比較強的重要方法之一（Kindap，2008）；與現(xiàn)場觀測和實驗室模擬相結合的大氣環(huán)境數(shù)值模擬預測已經(jīng)成為當前大氣環(huán)境研究的主要手段（王自發(fā)等，2008）。

空氣質量模式系統(tǒng)一般由氣象模式、排放源處理模式和空氣質量模式組成。模式系統(tǒng)的模擬預報效果不僅與模式本身的物理化學過程、參數(shù)化方案及邊界條件等有關，而且受輸入氣象場的影響（Seaman, 2000）?？蒲腥藛T通過大量的模擬試驗研究了氣象場對空氣質量模擬效果的影響，如Gilliam et al.（2006）詳細介紹了氣象模式對空氣質量模擬效果影響評估的方法；Seaman（2000）分析了氣象診斷模式和動力模式（如MM5和RAMS）對空氣質量模擬效果的影響；Sistla et al.（1996）研究了風場和混合層高度的不確定性對區(qū)域空氣質量模式UAM模擬O3、NOx、VOCs濃度的影響；Pirovano et al.（2007）評估了RAMS和MM5兩種氣象模式對區(qū)域空氣質量模式CAMX模擬復雜地形O3濃度的影響；de Meij et al.（2009）研究了MM5和WRF兩種氣象模式對化學傳輸模式EHIMERE模擬復雜地形PM10和O3濃度的影響；Smyth et al.（2006）研究了GEM（Global Environmental Multiscale）和MM5模式對CMAQ模擬的O3和PM10小時濃度的影響。

以上研究主要集中在不同氣象模式輸出的氣象場對空氣質量模式模擬效果的影響，而在諸多氣象影響因素中，邊界層高度、地面溫度、風速、風向和湍流擴散等具有重要作用，因此分析氣象模式不同邊界層參數(shù)化方案對污染物擴散影響的研究也受到了廣泛關注，如 Lee et al.（2007）評估了MM5陸面過程對UAM-V模擬O3濃度的影響；Han and Zhang（2009）研究了中尺度數(shù)值模式（WRF）三種邊界層參數(shù)化方案的垂直湍渦擴散系數(shù)對區(qū)域空氣質量模式 RAQM 模擬效果的影響，結果表明 G-S方案計算的垂直擴散參數(shù) Kz最小，導致模擬的 SO2和 NOx濃度明顯低于其它兩個邊界層方案，2 km以下不同邊界層（PBL）參數(shù)化方案模擬的SO2和O3濃度無明顯差別，但NOx的模擬結果存在很大差異；Ku et al.（2001）分析MM5的兩種邊界層參數(shù)化方案（Blackadder和 G-S方案）對CMAQ模擬O3濃度的影響，認為合理的邊界層參數(shù)化方案可以提高邊界層高度模擬的準確度，從而提高空氣質量模式模擬結果的精度；Pérez et al.（2006）分析了 MM5的三個邊界層方案（G-S、MRF、PC）在復雜地形條件下對高分辨率（1 km）CMAQ模擬O3和NOx濃度的影響，發(fā)現(xiàn)不同邊界層方案模擬污染物最大濃度與位置差別很大；Borge et al.（2008）研究了WRF模式的不同物理過程參數(shù)化方案（如PBL方案、微物理過程方案、輻射方案、陸面過程方案）對伊比利亞半島空氣質量模擬的影響，給出了適于空氣質量模擬的最優(yōu)物理參數(shù)化方案組合。這些研究工作主要集中在氣象模式不同參數(shù)化方案對空氣質量模式模擬區(qū)域污染物濃度（如 O3和顆粒物）的影響，對模式在高分辨率下常規(guī)污染物（如 SO2、NO2）濃度模擬效果影響的報道不多。

王穎等（2010）利用 WRF模式三種邊界層參數(shù)化方案對2005年1月25～28日蘭州市西固區(qū)冬季地面溫度和風速進行模擬，并與同期系留探空和自動氣象站資料進行比較分析，結果表明不同邊界層參數(shù)化方案對邊界層氣象要素分布特征有重要影響。本文利用WRF三種PBL參數(shù)化方案（YSU、MYJ、ACM2）模擬的氣象場，分別驅動空氣質量模式CMAQ對蘭州市西固區(qū)2005年1月27日至2月2日期間空氣質量進行數(shù)值模擬研究，通過與同期環(huán)境質量監(jiān)測資料進行對比，客觀評估 CMAQ模式模擬復雜下墊面高分辨率污染物濃度時空分布特征的能力，分析WRF不同參數(shù)化方案產(chǎn)生的氣象場對CMAQ模擬結果的影響。

2 模式設計

2.1 空氣質量模式與監(jiān)測

Models-3模式系統(tǒng)是由美國環(huán)境保護局（EPA）和海洋大氣局（NOAA）共同開發(fā)的三維歐拉多尺度空氣質量模式，由美國EPA于1998年6月首次公布，以“一個大氣”為設計理念，通過各種尺度的大氣物理化學過程，模擬對流層臭氧、酸沉積、能見度和細粒子濃度。Models-3模式系統(tǒng)由排放源模式、中尺度氣象模式、通用多尺度空氣質量模式（the Community Multi-scale Air Quality, 簡稱 CMAQ）三部分組成，CMAQ模式是空氣質量模式系統(tǒng)的核心部分，它可以模擬多種污染物的輸送和轉化過程，并且可以同時綜合處理復雜的空氣污染情況，如臭氧、顆粒物、毒化物、酸沉降和能見度的問題。模式中各種物理和化學過程的細致處理機理參見文獻（Byun and Hanna, 1993; Robin et al., 1996; Byun et al., 1998）。

數(shù)值模擬中網(wǎng)格空間分辨率對模擬結果有很大影響（Holtslag, 2002; Borge et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），為反映不同尺度天氣過程對污染物濃度模擬的影響，本次模擬試驗采用三重單向嵌套網(wǎng)格，區(qū)域設置基本與氣象模式WRF一致，但為了減少氣象模式側邊界條件對污染物濃度分布的影響，同時減少計算量，CMAQ模擬區(qū)域中去掉了WRF區(qū)域四個邊界的5個格點，第一重網(wǎng)格數(shù)為67×43，網(wǎng)格距25 km；第二重網(wǎng)格數(shù)121×81，網(wǎng)格距5 km；第三重網(wǎng)格數(shù)75×34，網(wǎng)格距1 km。垂直方向網(wǎng)格為不等距的 21層，為降低插值引入的誤差，最低的15層與WRF一致。

我們利用 2005年西固區(qū)域環(huán)境影響后評估試驗中空氣質量監(jiān)測資料來檢驗空氣質量模擬效果，試驗研究區(qū)域總面積約99 km2（11 km×9 km），共布設了12個監(jiān)測點位，具體的監(jiān)測點位分布見圖1，這些監(jiān)測點位可以反映西固區(qū)局地大氣污染的空間分布特征。

2.2 氣象場

目前應用較為廣泛并與 Models-3模式相容的氣象模式主要有WRF和MM5，WRF模式是美國多個科研結構和大學聯(lián)合開發(fā)的新一代多尺度數(shù)值模式，適用的尺度范圍非常廣泛，從大渦（Large eddy）尺度一直到全球尺度，因此也適于模擬邊界層氣象場的特征。

WRF模式開發(fā)前，MM5模式一直為空氣質量模式（包括Models-3模式）提供氣象場，但隨著WRF模式的開發(fā)，MM5的開發(fā)基本停止。WRF模式也是一個中尺度數(shù)值模式，與MM5模式相比，動力框架和物理過程處理（包括陸面過程、邊界層過程、輻射和云過程等方面）上有明顯改進。孫健和趙平（2003）、Kuaska et al.（2005）、趙洪等（2007）針對強降水、區(qū)域性暴雨及強冷空氣過程，比較分析了MM5模式和WRF模式的模式性能，結果表明WRF模式的動力框架具有一定的優(yōu)越性，模擬的中尺度天氣系統(tǒng)的物理量場分布特征優(yōu)于MM5模式。隨著WRF模式各種物理過程的逐步改進和完善，越來越多的空氣質量模擬采用WRF模式提供的氣象場研究邊界層污染物的輸送擴散問題（Jimenez-Guerrer et al., 2008; Gon?alves et al., 2009），因此在本文研究中，我們采用WRF模式為Models-3空氣質量模擬提供氣象場。

利用WRF模式進行數(shù)值模擬時，模擬區(qū)域中心位于（103.82°E，36.05°N），采用三重網(wǎng)格嵌套，模式的格點域分別為 77×53、131×91、85×44，格距分別為25 km、5 km、1 km，垂直方向分為不等距的35層；微物理過程選取第6標準的WSM方案；積云對流參數(shù)化方案在第一、二重區(qū)域選取Kain- Fritsch（new Eta）方案，第三重模式域的水平分辨率較高（1 km），因而沒有啟動積云對流參數(shù)化方案；大氣輻射方案選取RRTM短波輻射方案和Dudhia長波輻射方案；陸面過程為熱擴散方案；邊界層方案分別采用YSU、MYJ和ACM2三種PBL方案，以研究在這三種邊界層參數(shù)方案下得到的氣象場對空氣質量模擬結果的影響。

圖1 蘭州市西固區(qū)空氣質量監(jiān)測點分布示意圖Fig.1 Distributions of atmospheric environment quality monitoring sites in Xigu District of Lanzhou City

2.3 污染源清單

排放源資料是空氣質量模式重要的輸入資料。本次研究利用 SMOKE（Sparse Matrix Operator Kernel Emissions model）排放源模式提供污染源排放清單，估算污染源的位置、產(chǎn)生量及隨時間的變化。SMOKE模式將污染源排放清單轉換成空氣質量模式需要的格式，從源特性、源屬性、排放數(shù)據(jù)和數(shù)據(jù)屬性等四個方面描述污染物特征，它可以處理CO、NOX、VOC、NH3、SO2等氣態(tài)污染物，也可以處理氣溶膠和有毒物質 HAPs（Hazardous Air Pollutants），如Hg。SMOKE模式將各種污染源的年排放量或日均排放量處理成網(wǎng)格上的小時排放量。排放處理過程包括污染源的時間分配、化學物質生成和空間分配三部分內容。目前SMOKE模式可處理點源、線源和面源過程，同時也包括生物排放源。

利用CMAQ模式進行數(shù)值模擬時，背景污染源資料來自太平洋上空輸送和化學演變試驗（TRACEP試驗）東亞地區(qū)1°×1°污染源排放清單，蘭州區(qū)域污染源排放采用 2000年蘭州市污染源分布和年排放量1 km×1 km網(wǎng)格資料。2000年蘭州市污染源總計1834個，其中工業(yè)源502個，占27.4%；工業(yè)源排放的SO2、NO2占排放總量的67%和56%，工業(yè)源和生活源的排放量分別按366 d和151 d（采暖天數(shù)）計，以獲得污染源的瞬時排放率。

3 試驗期間天氣形勢分析

從500 hPa形勢可知，2005年1月25～28日期間，蘭州上空一直為穩(wěn)定的西風氣流控制，天氣晴好（圖2a）。1月28日08:00（北京時，下同）的 500 hpa高空圖上，在新疆上空已經(jīng)形成了－30℃低溫閉合中心，該中心的溫度槽與低壓槽相配合，形成了一次影響蘭州的強降溫、降水過程。該過程引起的降溫幅度達10℃左右（圖2b）。30日以后，氣溫開始緩慢回升（圖略）。

4 空氣質量模擬結果分析

空氣質量模式中對流層低層的混合過程對污染物垂直分布具有重要影響（Holtslag, 2002），混合過程較強時，污染物分布比較均勻，反之污染物濃度梯度較大。CMAQ模式有兩種垂直混合方案：局地混合eddy方案和局地與非局地混合ACM2方案，非局地閉合方法考慮了大渦作用引起的次網(wǎng)格混合過程，對污染物濃度的模擬更接近實際（Lin et al., 2008; Lin and McElroy, 2010），所以在本次空氣質量模擬中，垂直擴散方案采用局地與非局地混合ACM2方案。

本研究中數(shù)值模擬試驗方案如下：分別采用WRF模式三種邊界層方案（YSU，MYJ和ACM2，以下簡稱三組方案）的高分辨模擬結果作為CMAQ模式的氣象場，對西固區(qū)SO2和NO2濃度進行數(shù)值模擬，并與同期環(huán)境質量監(jiān)測數(shù)據(jù)對比，采用相關分析和誤差統(tǒng)計分析等手段，分析不同方案模擬結果的差異，給出空氣質量模擬效果最優(yōu)的邊界層氣象參數(shù)化方案，進而檢驗 CMAQ模式模擬復雜下墊面高分辨率空氣污染物時空變化特征的能力。

圖2 試驗期間2005年1月（a）27日20:00（北京時，下同）和（b）28日20:00 的500 hPa的環(huán)流形勢。實線為位勢高度（單位：dagpm），虛線為等溫線（單位：℃）Fig.2 Spatial distributions of geopotential height (solid line, units: dagpm) and temperature (dashed line, units: °C) at 500 hPa during the experiment period:(a) 2000 BT (Beijing time) 27 Jan 2005; (b) 2000 BT 28 Jan 2005

4.1 不同方案模擬SO2和NO2地面濃度對比分析

三組方案模擬的試驗期間12個監(jiān)測點SO2和NO2日均濃度值與監(jiān)測值相關分析見圖 3。由圖 3可知：三組方案模擬的SO2日均濃度與監(jiān)測濃度的相關系數(shù)分別為 0.50、0.51、0.61，NO2的相關系數(shù)分別為0.43、0.49、0.57；相關性分析結果表明：方案三模擬的SO2和NO2日均濃度與監(jiān)測值最為接近。三組方案模擬的SO2和NO2日均值濃度與監(jiān)測值誤差統(tǒng)計結果見表 1，絕對誤差、相對誤差和均方根誤差統(tǒng)計結果也進一步表明WRF模式PBL方案選為ACM2時，產(chǎn)生的氣象場驅動CMAQ模式模擬效果最優(yōu)。

表1 三組方案模擬的SO2和NO2濃度與監(jiān)測值誤差統(tǒng)計表Table 1 Statistics of errors between simulated SO2 and NO2 concentration with three schemes and observed concentration

ACM2方案產(chǎn)生的氣象場驅動空氣質量模式模擬效果較好的原因主要有兩個方面：首先，邊界層風場結構是影響污染物輸送特征的重要因素，污染物的稀釋則是湍流擴散作用的結果。由于閉合方法的差異，中尺度氣象模式中不同邊界層參數(shù)化方案對動量、熱量和水汽通量的處理方法是不同的，從而導致邊界層內風、溫等氣象要素隨高度的變化特征存在較大差異。王穎等（2010）研究結果表明：由于 ACM2方案既可以模擬湍流在浮力作用下向上的輸送特征，也可以模擬局地湍流交換過程，所以在邊界層低層，考慮局地和非局地閉合的ACM2方案模擬的位溫廓線與系留探空觀測結果比較一致，明顯優(yōu)于其它兩種邊界層參數(shù)化方案；第二，CMAQ模式的垂直混合方案為ACM2方案，當氣象模式采用相同的湍流交換方案時，模式間兼容性好，模擬效果最優(yōu)。這與Lee et al.（2009）的研究結果一致。

圖3 三組方案模擬的（a）SO2和（b）NO2濃度與監(jiān)測濃度相關分析Fig.3 Correlativity between simulated (a) SO2 and (b) NO2 concentration with three schemes and observed concentration

4.2 不同方案模擬SO2和NO2空間分布特征

試驗期間（2005年1月27日至2月2日），三組方案模擬的各監(jiān)測點SO2和NO2平均濃度與監(jiān)測值對比見表2和圖4。

由圖 4a可知，三組方案模擬 SO2的濃度均能較好地反映出SO2的空間變化特征，但模擬值普遍高于監(jiān)測值，注意到空氣質量模擬的污染源排放清單是 2000年蘭州市污染物排放量資料，而模擬的時間是 2005年，隨著近年來環(huán)保要求的提高和污染治理力度的加強，污染物排放量有所降低，因此模式輸入的污染物排放量較模擬期間偏高，這是導致模擬濃度偏高的一個主要原因。

由圖4b可知，三組方案模擬的NO2濃度基本反映了 NO2的空間變化特征，但較監(jiān)測值普遍偏低，特別是5#和12#監(jiān)測點處模擬值與監(jiān)測值偏差較大，模式中沒有考慮汽車尾氣排放NOx的影響是導致NO2模擬濃度偏低的一個重要原因。

圖4 三組方案模擬的與監(jiān)測的（a）SO2和（b）NO2平均濃度隨監(jiān)測點位變化圖Fig.4 Variations of the observed and simulated averaged (a) SO2 and (b) NO2 concentration with monitoring sites.The simulation results come from CMAQ model with three schemes

表2 三組方案模擬的與監(jiān)測的各監(jiān)測點SO2和NO2濃度對比表（單位：mg m-3）Table 2 Comparisons of the observed SO2 and NO2 concentration with the simulations from three schemes(units: mg/m3)

4.3 不同方案模擬的污染物時間變化

三組方案模擬的污染物濃度隨時間變化統(tǒng)計結果如表3和圖5所示，可見各方案均能模擬出污染物隨時間變化特征：27日污染物最高，28、29日兩天污染物濃度降低，30日污染物濃度又上升；需要注意到監(jiān)測的污染物濃度（SO2和 NO2）1月30、31日呈降低趨勢，但模擬的污染濃度卻是增加的。

污染物濃度隨時間變化的特征是氣象場變化導致污染擴散能力發(fā)生變化的結果。冷鋒前，WRF不同方案模擬的溫度廓線在200 m和400 m處均有逆溫層，混合層高度較低（見圖 6a），氣象條件不利于污染物擴散，使污染物累積，導致1月27日污染物濃度較高；28日冷鋒過境產(chǎn)生強降溫，低層逆溫消失，混合層高度增加（見圖 6b），有利于污染物擴散，加之冷鋒過境時伴有降水過程對空氣污染物有凈化作用（王式功等, 1998），使28、29日濃度較低；30日后氣溫緩慢回升，污染物濃度開始升高。造成模擬和監(jiān)測的30日和31日污染物濃度隨時間變化特征差異的原因可能是模式模擬邊界層低層氣象場誤差引起的。

表3 三組方案模擬的與監(jiān)測的 SO2和 NO2濃度隨時間變化對比表Table 3 Temporal variations of the simulated daily averaged SO2 and NO2 concentration with three schemes and the observations

圖5 三組方案模擬的與監(jiān)測的SO2和NO2濃度隨時間變化的對比Fig.5 Comparison between time series of the observed (a) SO2 and (b) NO2 concentration and the simulations with three schemes

圖6 WRF三種邊界層方案模擬的2005年1月（a）28日05:00（系統(tǒng)過境前）和（b）30日08:00（系統(tǒng)過境后）溫度的垂直廓線Fig.6 Vertical profiles of temperature simulated with three PBL parameterization schemes in WRF at (a) 0500 BT 28 Jan and (b) 0800 BT 30 Jan in 2005,when the cold front passes through Lanzhou City

5 結論與討論

本文利用WRF三種邊界層參數(shù)化方案（YSU、MYJ、ACM2）產(chǎn)生的氣象場分別驅動多尺度空氣質量模式CMAQ，對蘭州市西固區(qū)冬季2005年1月27日至2月2日期間SO2和NO2濃度進行數(shù)值模擬研究，主要結論如下：

（1）不同試驗方案模擬的SO2和NO2濃度均能較好地反映污染物濃度的時空變化特征，CMAQ模式具有模擬復雜下墊面高分辨率污染物輸送擴散的能力。

（2）不同邊界層參數(shù)化方案產(chǎn)生的氣象場驅動CMAQ模式模擬的污染物濃度與監(jiān)測結果的對比分析表明：對于常規(guī)氣態(tài)污染物的模擬，ACM2方案明顯優(yōu)于其它兩個方案。主要原因有兩個：一是邊界層氣象場對污染物輸送擴散有重要作用。ACM2方案采用局地與非局地閉合方法處理不同穩(wěn)定度條件下的湍流輸送過程，因此采用該方案模擬的邊界層風溫廓線特征更接近實際大氣；另一方面，當CMAQ模式與WRF模式的湍流輸送方案一致時（均采用ACM2方案），模式間的兼容性較好。

（3）與監(jiān)測值相比，模式模擬的SO2濃度偏高，主要是由于 CMAQ模式的污染源排放清單為蘭州市2000年污染物排放資料，而模擬的時間是2005年，模式輸入的污染物排放量較模擬期間實際排放量偏高；模式中沒有考慮機動車尾氣排放對 NO2濃度的影響是導致模擬NO2濃度偏低的一個原因。

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