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    液質聯(lián)用法測定嬰兒乳粉中雙酚A和己烯雌酚

    2013-07-22 07:16:52劉艷琴王浩楊紅梅郭啟雷史海良田艷玲
    食品研究與開發(fā) 2013年17期
    關鍵詞:雌酚己烯雙酚

    劉艷琴,王浩,楊紅梅,郭啟雷,史海良,田艷玲

    (國家食品質量安全監(jiān)督檢驗中心,北京 100094)

    雙酚A 簡稱雙酚基丙烷(BPA),在工業(yè)上雙酚A被用來合成聚碳酸酯(PC)和環(huán)氧樹脂等材料。聚碳酸酯是一種透明的硬塑料,它常用來作為單體合成聚碳酸酯塑料,這種材料可以用來加工成塑料接觸制品。雙酚A 可以通過包裝材料進入食品或化妝品中,進而進入人體,造成人類和野生動物的內分泌系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)、神經系統(tǒng)出現(xiàn)異常,還會嚴重干擾人類和動物的生殖遺傳功能。研究已經證實,低劑量的BPA(10-7mol/L)即能引起支持細胞和精子細胞死亡。己烯雌酚是一種人工合成的雌性激素類藥物,常當做性激素調節(jié)動物的生理功能,還被用作動物飼料添加劑,以促進動物的生長。己烯雌酚是人工合成的非甾體雌激素,屬于雌激素及孕激素類藥物。它在促進動物蛋白質的合成代謝、提高動物日增重和減少脂肪等方面效果明顯,另外具有增加瘦肉率、排出死胎以及提高飼料轉化率等功能而廣泛應用于畜牧業(yè)。將其添加到飼料里可以提高產崽率或催情作用,同時通過飼喂會使己烯雌酚殘留在牛奶中。國內外研究表明,己烯雌酚可以破壞機體的遺傳物質,導致基因突變,引發(fā)腫瘤。由于目前還沒有嬰幼兒配方乳粉中雙酚A 和己烯雌酚殘留的國家標準檢測方法,還不能完成科學監(jiān)管,保護廣大嬰幼兒的健康和利益。因此,及時尋求簡便、快速、準確、敏感性高的嬰幼兒配方乳粉中雙酚A 和己烯雌酚殘留的檢測方法才能保障食用嬰幼兒配方乳粉的衛(wèi)生和安全。

    目前,測定雙酚A 和己烯雌酚殘留的文獻比較多,方法主要是氣相-質聯(lián)用法[1-4]、高效液相色譜法[5-8]和液相-質聯(lián)用法等[9-12]。氣相色譜-質譜聯(lián)用法存在前處理步驟繁瑣、有機試劑消耗量大、測定周期長等缺點;液相色譜法雖然對儀器要求不高,但檢出限不高,而且不能滿足確證要求;液相色譜-質譜聯(lián)用技術是近年來新興的檢測技術,由于其準確、高效和高靈敏度,符合目前食品安全檢測所追求的快速高效的要求。目前還未見液相色譜-串聯(lián)質譜聯(lián)用法用于同時檢測雙酚A 和己烯雌酚的報道。本文采用堿性乙腈提取目標物,采用高效液相色譜串聯(lián)質譜儀進行檢測,前處理簡單,靈敏度高,適合于嬰幼兒配方乳粉中雙酚A 和己烯雌酚殘留的同時快速檢測。

    1 材料與方法

    1.1 試劑與儀器

    甲醇和乙腈:色譜純,德國Fisher 公司;雙酚A,己烯雌酚:w≥99%,美國Sigma 公司;實驗所選用樣品為作者單位檢驗樣品;其他試劑均為國產分析純。Agilent 6410 型串聯(lián)三重四極桿質譜儀,配Agilent1200型液相色譜儀:美國Agilent 公司;RE-2000 型旋轉蒸發(fā)器:上海市亞榮生化儀器廠;KQ-5200 型超聲波清洗儀:昆山市超聲儀器有限公司;TGL-16M 型高速臺式冷凍離心機:湘儀離心機儀器有限公司;Milli-Q 去離子水發(fā)生器:美國Milli-Q 公司。

    1.2 標準溶液的配制

    標準儲備液:分別稱取適量的雙酚A 和己烯雌酚標準品,分別用甲醇配成0.1 mg/mL 的標準儲備液,該溶液在-18 ℃保存。

    標準工作溶液:用甲醇將標準儲備液稀釋成1.0 μg/mL。

    空白樣品提取液:選擇陰性樣品,按1.5 操作。

    基質混合標準工作溶液:根據(jù)儀器的靈敏度和線性范圍,吸取一定量的標準工作溶液,用空白樣品提取液配成系列濃度的基質混合標準工作溶液。

    1.3 色譜分析條件

    色譜柱:資生堂MGⅢ-C18柱,1.8 μm,2.1mm×150 mm。

    條件:流速0.25 mL/min,柱溫25 ℃,進樣量20 μL,流動相:甲醇(A)+10 mmoL/L 乙酸銨緩沖溶液(B);梯度洗脫:0~3 min,B 保持80%,3 min~15 min,B 由80%線性遞減至5%,15 min~21 min,B 保持5%,21.0 min~20.1 min,B 由5%線性遞增至80%,21.1 min~25.0 min,B 保持80%。

    1.4 質譜分析條件

    離子源:電噴霧離子源(ESI);掃描方式:負離子掃描;檢測方式:多反應檢測;干燥氣:N2;霧化氣壓力:275.8 kPa;干燥氣溫度:325 ℃;干燥氣流速:8 L/min;汽化溫度:340 ℃。

    1.5 樣品處理

    稱取4.0 g 樣品,精確至0.01 g,置于100 mL 比色管中,加水35 mL,充分溶解后超聲提取5 min,再用含1%氨水的乙腈溶液定容。超聲波提取20 min,上清液經濾紙過濾,吸取25 mL 濾液至100 mL 蒸發(fā)瓶內,并將其接至旋轉器上,于45 ℃水浴中減壓蒸餾至1 mL左右,加含2 %氨水的甲醇溶液充分溶解后定容至5 mL,濾紙過濾后待測(如渾濁嚴重,以8 000 r/min 高速離心10 min,取上清液過濾膜)。

    2 結果與討論

    2.1 樣品前處理條件選擇

    為了充分提取樣品中雙酚A 和己烯雌酚殘留,本實驗首先分別選擇乙腈、甲醇、乙酸乙酯等做為樣品提取溶液,試驗結果均不理想,隨后經過反復試驗,發(fā)現(xiàn)含1%氨水的乙腈能有效地提取樣品中目標化合物,同時能有效除去樣品中的蛋白質,因此,選擇此溶液作為樣品提取液。此外,實驗還發(fā)現(xiàn),只有當定容溶液為堿性時,才能充分溶解目標化合物,所以本方法選擇含2%氨水的甲醇溶液作為樣品的定容溶液。

    2.2 基質效應的影響

    化學分析中,基質指的是樣品中被分析物以外的組分?;|常常對分析物的分析過程有顯著的干擾,并影響分析結果的準確性。為了消除測定液中存在的基質效應,考慮到雙酚A 和己烯雌酚為ESI 負電離模式,采用含2%氨水的甲醇溶液作為樣品溶解液,很大程度上減小了測定液中的基質效應,同時提高了檢測靈敏度。分別用空白樣品測定液及含2%氨水的甲醇溶液配制成濃度為0.01 μg/mL 雙酚A 和己烯雌酚標準溶液,通過二者響應值的比較來確定基質效應。實驗發(fā)現(xiàn),雙酚A 和己烯雌酚的基質效應分別為74.5%和70.8%,這說明實際樣品中的基質效應不會對雙酚A 和己烯雌酚的定性定量測定造成較大的干擾。

    2.3 色譜條件的優(yōu)化

    色譜柱的選擇:為了有利于色譜峰的分離及鋒形的改善,本方法分別采用資生堂MGⅢ-C18色譜柱(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)、ZORBAX Eclipse XDB-C18色譜柱和ZORBAX SB-Aq 色譜柱(150 mm×2.1 mm,3.5 μm)進行分離試驗,發(fā)現(xiàn)資生堂MGⅢ-C18色譜柱(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)效果較好。

    流動相的選擇:實驗發(fā)現(xiàn)用水作水相流動相時,雙酚A 色譜峰易展寬,因此本方法采用10 mmoL/L 乙酸銨溶液-甲醇為流動相,利用梯度洗脫的方法提高分離及檢測效果效果,測試開始時,流動相中10 mmoL/L乙酸銨溶液-甲醇的比例為80 ∶20,然后在0~3 min 保持此將比例,這一部分主要是洗脫測定液中極性較強的雜質,3 min~15 min 內將改變二者的比例為5 ∶95,這一部分主要是洗脫測定液中的中等極性雜質,15 min~21 min 保持此比例,這一部分主要是洗脫測定液中雙酚A 和己烯雌酚。通過上述兩步梯度,在21 min 內,可以較好的分離測定液中雙酚A 和己烯雌酚,結果見圖1。

    圖1 雙酚A 和己烯雌酚的加標MRM 色譜圖Fig.1 MRM chromatogram of a blank sample spiled with Bisphenol A and diethylstilbestrol

    2.4 質譜條件的優(yōu)化

    采用直接進樣方式將濃度為100 ng/mL 的雙酚A和己烯雌酚注入離子源中,在負離子檢測方式下進行母離子全掃描,得到雙酚A 和己烯雌酚的分子離子峰。根據(jù)歐盟2002/657/EC 指令規(guī)定對于質譜確證方法必須達到4 個確證點的要求,低分辨液相色譜-質譜聯(lián)用儀檢測應在確定母離子的基礎上選擇兩個以上的子離子。以該離子峰為母離子,進行二級質譜掃描,最后采集全掃描的二級質譜圖,得到碎片離子信息,然后再對得到的二級質譜參數(shù)如破碎電壓、碰撞能量等進行優(yōu)化,使定性離子與定量離子產生的離子對強度比例達到最大時為最佳。得到雙酚A 和己烯雌酚的最佳質譜參數(shù),結果見表1。

    2.5 線性關系及檢出限

    用空白樣品提取溶逐級稀釋的標準工作液,分別進樣20 μL,測定結果經線性回歸[y 為峰面積,Counts;x為濃度,(μg/L)],同時用空白樣品進行加標實驗,在信噪比均大于3 的條件下能檢出,將此添加量定為檢出限,結果見表2。

    表1 雙酚A 和己烯雌酚的質譜參數(shù)Table 1 Parameters of mass spectra of Bisphenol A and diethylstilbestrol

    表2 雙酚A 和己烯雌酚的線性方程、線性關系、相關系數(shù)及檢出限Table 2 The linear equation,correlation coefficient and limits of detection for Bisphenol A and diethylstilbestrol

    從表2 可以看出,雙酚A 和己烯雌酚在1 μg/L~25 μg/L 濃度范圍內高度線性相關(相關系數(shù)>0.999),檢出限低(5 μg/kg),可以滿足實際檢測要求。

    2.6 方法的回收率和精密度

    每組準確稱取空白樣品6 份,每份4.0 g,共3 組,分別定量加入雙酚A 和己烯雌酚標準物質,添加水平分別為5、25、250 μg/kg。按供試品溶液制備方法制備后進行測定,結果見表3。

    表3 加標樣品回收率與相對標準偏差(n=6)Table 3 Recovery and relative standard deviation(RSD)of in spiled sample(n=6)

    從表3 中可看出,不同濃度平均加標回收率80.6 %~102.9%,平均相對標準偏差為1.29%~8.83%(n=6)。圖1 為加標樣品中MRM 色譜圖。

    3 結論

    建立了嬰幼兒配方乳粉中雙酚A 和己烯雌酚的液相色譜-串聯(lián)質譜測定方法。該法樣品加標回收率80.6%~102.9%,平均相對標準偏差為1.29%~8.83%(n=6),方法的靈敏度和準確度均滿足實際樣品檢測的需要。

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