動力鋰離子電池充電過程熱模擬及影響因素灰色關(guān)聯(lián)分析

鄂加強(qiáng) ，龍艷平，王曙輝 ，蔡皓 ，胡小峰，朱蓉甲

(1. 湖南大學(xué) 汽車車身先進(jìn)設(shè)計制造國家重點實驗室，湖南 長沙，410082；2. 湖南大學(xué) 機(jī)械與運(yùn)載工程學(xué)院，湖南 長沙，410082)

動力鋰離子電池具有能量密度高、使用壽命長、額定電壓高、功率承受力高和自放電率低等優(yōu)點，成為混合動力汽車和電動汽車的理想動力電池，但是，鋰離子電池的安全問題成為阻礙其廣泛應(yīng)用于動力領(lǐng)域的主要因素。解決鋰離子電池安全問題的首要任務(wù)是掌握鋰離子電池內(nèi)部的產(chǎn)熱機(jī)理和熱場分布。國內(nèi)外關(guān)于鋰離子電池的工作特性及安全性能研究主要包括：(1) 電池在放電過程中，放電速率、熱交換、熱輻射等對電池表面溫度分布的影響[1]；(2) 電池結(jié)構(gòu)對電池散熱的影響[2]；(3) 濫用情況下動力用鋰離子電池內(nèi)部溫度場的模擬[3]；(4) 短路實驗中電化學(xué)反應(yīng)與電池?zé)岱€(wěn)定之間的的關(guān)系[4]；(5) 動力用鋰離子電池電解液對電池散熱的抑制因子[5]；(6) 不同正極材料對動力用鋰離子電池正、負(fù)極熵變化的影響以及熵變化對電池溫度的影響[6]；(7) 放電電流、對流換熱條件及熱輻射對電池熵及表面溫度分布的影響[7]；(8) 動力用鋰離子電池在高頻率脈沖電壓充電工況下的熱行為[8]；(9) HEV和EV鋰離子電池的產(chǎn)熱量及電池充放電過程中的熱平衡[9]；(10) 動力用鋰離子電池產(chǎn)熱機(jī)理的研究[10]。這些研究和分析或者基于二維模型，或者忽略動力用鋰離子電池內(nèi)部分層結(jié)構(gòu)的三維模型，有些還只是研究單一因素對電池內(nèi)部溫度場或者電池表面溫度的影響，并沒有明確各因素對動力用鋰離子電池?zé)嵝袨榈挠绊懗潭?。動力用鋰離子電池內(nèi)部溫度場不僅受電池內(nèi)部各產(chǎn)熱因素的影響，而且受電池散熱因素的影響[11]。為此，本文作者建立動力用鋰離子電池三維模型，對影響其內(nèi)部溫度場的產(chǎn)熱因素(充電電流)和散熱因素(電池外部環(huán)境溫度、對流傳熱系數(shù)、輻射系數(shù)等)進(jìn)行分析，并采用灰色關(guān)聯(lián)分析方法對影響動力用鋰離子電池內(nèi)部溫度場的各個因素進(jìn)行評價分析。

1 動力用鋰離子電池?zé)崮Ｐ?/h2>

1.1 動力鋰離子電池工作原理

選最常用的錳系圓柱形動力鋰離子電池為研究對象。電池外觀尺寸(直徑×高)為50 mm×200 mm，容量為 22 A·h，圖1所示為其在Gambit中劃分網(wǎng)格后的三維模型。

動力用鋰離子電池的電化學(xué)反應(yīng)方程式如下。

圖1 動力鋰離子電池結(jié)構(gòu)及網(wǎng)格圖Fig.1 of model geometry and computational mesh

本文所選動力用鋰離子電池的物理參數(shù)如表1所示，其中：ρ為密度(kg/m3)；c為比熱容(J/(kg·K))；k為導(dǎo)熱系數(shù)(W/(m·K))。

表1 鋰離子電池物性參數(shù)Table 1 Physical properties of lithium ion battery

1.2 動力鋰離子電池三維熱模型建立

為減少計算量，忽略電池內(nèi)部分層結(jié)構(gòu)，但適當(dāng)考慮電池內(nèi)部各向異性的特點。同時，電池內(nèi)部本是螺旋卷心，并非對稱結(jié)構(gòu)，但為了簡化模型，將電池簡化為對稱結(jié)構(gòu)，并且認(rèn)為電池內(nèi)部的溫度傳遞也是軸對稱的。

以動力鋰離子電池內(nèi)某處所在的微元體建立動力鋰離子電池三維熱模擬模型，并確定相應(yīng)的初始條件和邊界條件。

(1) 能量方程為

式中：ρ為動力用鋰離子電池內(nèi)某處密度(kg/m3)，取電池的加權(quán)平均密度；kr和kh分別為徑向和軸向?qū)崧?，kp，kn和 ks分別為正極、負(fù)極和隔膜的平均熱導(dǎo)率；r為電池半徑；h為電池高度；rp，rn和rs分別為徑向正極、負(fù)極和隔膜的總厚度; hp，hn和hs分別為軸向正極、負(fù)極和隔膜的總厚度；q為動力用鋰離子電池內(nèi)某處單位體積熱生產(chǎn)率(W/m3)；T為動力用鋰離子電池內(nèi)某處熱力學(xué)溫度(K)；?為梯度算符，

動力用鋰離子電池充電過程中，單位體積熱產(chǎn)生速率q可表示為

式中：qh為動力用鋰離子電池電化學(xué)反應(yīng)放熱(W/m3)；qp為動力用鋰離子電池反應(yīng)存在的極化熱(W/m3)；qs為動力用鋰離子電池的副反應(yīng)熱(W/m3)；qj為動力用鋰離子電池電阻產(chǎn)生的焦耳熱(W/m3)；Qh為動力用鋰離子電池的反應(yīng)熱(J/mol)；I為電流(A)；V為動力用鋰離子電池單體體積(m3)；F為法拉第常數(shù)(C/mol)；R為動力用鋰離子電池總內(nèi)阻(Ω)；Re為動力用鋰離子電池純電阻(Ω)；Qs為動力用鋰離子電池副反應(yīng)熱；N為電動勢為E時動力用鋰離子電池向外電路釋放電子的物質(zhì)的量(mol)。通過吉普斯自由能表達(dá)式ΔGf=ΣΔGi(生成物)-ΣΔGi(反應(yīng)物)可得出 Qh和 Qs。熱源的解析在fluent軟件的UDF中實現(xiàn)。

(2) 初始條件：初始溫度為 300 K，初始內(nèi)阻為200 mΩ。

(3) 邊界條件：在邊界處，對流傳熱和熱輻射都需考慮。對流傳熱方程為

式中：QC為對流換熱量(J)；α為對流換熱系數(shù)；Ts為表面熱力學(xué)溫度(K)；∞T為環(huán)境熱力學(xué)溫度(K)。

輻射傳熱方程為

式中：QR為熱輻射換熱量(J)；ε為系統(tǒng)與環(huán)境交界處的熱輻射系數(shù)；σ為 Stefan-Boltzmann常數(shù)，σ=5.67×10-8W/(m2·K4)；TA為系統(tǒng)與環(huán)境交界處熱力學(xué)溫度(K)。

1.3 動力用鋰離子電池?zé)崮M結(jié)果與討論

熱模擬綜合考慮了電池產(chǎn)熱因素和散熱因素。除電池本身的制造工藝及組成材料和結(jié)構(gòu)特性在很大程度上決定了動力鋰離子電池的熱行為特性外，動力鋰離子電池在工作過程中所處工況及環(huán)境也對電池的熱行為有重要影響。對于某一特定的電池，充電電流為主要可控產(chǎn)熱因素；電池與環(huán)境的對流換熱、熱輻射以及環(huán)境溫度為可控散熱因素。典型模擬工況有以下3點：(Ⅰ) 環(huán)境溫度 T0=300 K，對流傳熱系數(shù) α=75 W(m2·K)，熱輻射系數(shù) ε=0.25時不同充電電流I對電池?zé)嵝袨榈挠绊懀?Ⅱ) 充電電流I=1C，對流傳熱系數(shù)α=75 W/(m2·K)，熱輻射系數(shù) ε=0.25 時不同環(huán)境溫度T0對電池?zé)嵝袨榈挠绊懀?Ⅲ) 充電電流I=1C，環(huán)境溫度T0=300 K時，不同對流換熱系數(shù)α和熱輻射系數(shù)ε對電池?zé)嵝袨榈挠绊懙取?/p>

圖2 工況Ⅰ中，充電電流為1C時電池內(nèi)部溫度場變化Fig.2 Temperature variation inside battery during charging with charge current of 1C under working condition Ⅰ

圖2所示為電池在充電工況Ⅰ下，充電電流為1C時電池溫度分布變化。從圖2 (a)可以看出：在充電初始階段，電池極端即極耳附近的溫度比其他地方的溫度高，這與電池內(nèi)部電流密度分布有很大關(guān)系；在靠近極耳附近，電池極片上的電流密度較大，所以，產(chǎn)熱速率比電流密度低的地方大；隨著充電過程的進(jìn)行，高溫區(qū)逐漸從極耳附近向電池中心區(qū)域移動，這與電池外表的散熱因素有關(guān)，且與電池極端的導(dǎo)熱效應(yīng)亦有很大關(guān)系；電池表面的對流換熱能較快地將積聚在電池內(nèi)部的熱量散出，同時，由于電池正極端材料是鋁，負(fù)極端材料是銅，這2種材料有很好的導(dǎo)熱作用，能有效地將其附近的熱量導(dǎo)出，所以，本來容易成為高溫區(qū)的極耳附近區(qū)域溫度上升速率漸漸降低，直至產(chǎn)熱率和散熱率達(dá)到平衡后，此處溫度不再上升；而在電池內(nèi)部，愈靠近中心地區(qū)，熱量愈不易散出；而靠近電池殼體的區(qū)域，熱量容易散出，這使電池內(nèi)部溫度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)時，溫度從內(nèi)至外成梯狀分布。從圖2可以看出：電池內(nèi)部的溫度場呈現(xiàn)出溫度在軸向方向的遞減梯度明顯大于徑向方向的遞減梯度，這是因為電池卷芯在軸向方法的導(dǎo)熱率比徑向方向的導(dǎo)熱率大。從圖 2(f)可以看出：當(dāng)電池充電完畢時，電池內(nèi)部溫度達(dá)到整個充電過程中的最高值，且電池內(nèi)部中心處溫度達(dá)到近323 K，是整個電池溫度最高區(qū)域，電池殼體兩端邊緣處的溫度最低，約為318 K。電池外殼上的溫度分布特點表明：在電池散熱管理時，電池體中部可適當(dāng)加大散熱力度。

圖3所示為工況Ⅰ下，充電完畢后電池內(nèi)部溫度分布；圖4所示為不同充電過程中電池內(nèi)部最高溫度變化曲線。從圖3(a)可以看出：用0.5C(C為充放電倍率)電流充電完畢時，電池內(nèi)部最高溫度可達(dá)到約316 K，最低溫度約為311 K，且電池單體的溫度場在充電大約2 000 s時達(dá)到了穩(wěn)定狀態(tài)。從圖3(b)及圖4中曲線2可以看出：充電完畢后電池內(nèi)部最高溫度達(dá)到323 K，最低溫度約為318 K，在充電前1 500 s左右，電池內(nèi)部升溫速率很快，之后，溫度上升速率較為平穩(wěn)；電池以1.5C電流充電時，電池充電完畢后最高溫度達(dá)到約335 K，在整個充電過程中，電池內(nèi)部升溫速率都很快，在充電前期更加明顯。綜合圖3和圖4可以看出：隨著充電電流的逐漸增大，電池充電過程中的升溫速率逐漸增大且電池內(nèi)部溫度相應(yīng)增高。這是因為電池在充電過程中的各個熱源產(chǎn)熱率都與電流有密切聯(lián)系，過大的充電電流會使電池內(nèi)部的熱量迅速積累，而使溫度上升速率加快；當(dāng)動力用鋰離子充電電流繼續(xù)增大時，可導(dǎo)致電池溫度過高而失效甚至爆炸，所以，要控制動力用鋰離子電池的充電電流。

圖3 工況Ⅰ中，不同充電電流下充電完畢后電池內(nèi)部溫度分布Fig.3 Temperature distribution with different charge currents after charge under working condition Ⅰ

圖4 工況Ⅰ中，電池在不同充電電流充電過程中內(nèi)部最高溫度變化Fig.4 Temperature variation inside battery charge currents with different charge currents under working condition Ⅰ

圖5所示為電池在工況Ⅱ下的溫度分布，圖6所示為相應(yīng)工況下電池充電過程中溫度變化曲線。

圖5 工況Ⅱ中，不同環(huán)境溫度下充電完畢后電池內(nèi)部溫度分布Fig.5 Temperature distribution after charge in different ambient temperatures under working conditionⅡ

圖6 工況Ⅱ中，不同環(huán)境溫度下電池充電過程中內(nèi)部最高溫度變化Fig.6 The maximum temperature variation in different ambient temperatures under working conditionⅡ

從圖5和圖6可以看出：電池在相同充電電流和散熱條件下，環(huán)境溫度越高，電池內(nèi)部最高溫度越高；在環(huán)境溫度從290 K至335 K變化范圍內(nèi)，電池最高溫度約從311 K變化至335 K。這段環(huán)境溫度對電池的升溫速率影響不大，它使動力用鋰離子電池溫度升高，主要表現(xiàn)在抑制動力用鋰離子電池的散熱上。

圖7 工況Ⅲ中，α=7 W/(m2·K)時充電完畢后電池內(nèi)部溫度分布Fig.7 Temperature distribution after charge and coefficient of heat transfer of α=7 W/(m2·K) with different thermal radiation coefficients under working condition Ⅲ

圖8 工況Ⅲ中，對流換熱系數(shù)為75 W/(m2·K)，不同熱輻射系數(shù)下電池充電過程中內(nèi)部最高溫度變化Fig.8 Temperature variation inside battery when coefficient of heat transfer is 75 W/(m2·K) in different thermal radiation coefficient under working condition Ⅲ

工況Ⅲ中，α不同時電池內(nèi)部溫度分布見圖7～10。從圖7～10可以看出：當(dāng)對流換熱系數(shù)為75 W/(m2·K)(強(qiáng)制換熱)時，輻射系數(shù)的變化對電池內(nèi)部最高溫度的影響不大；而在對流換熱系數(shù)為7 W/(m2·K)時，熱輻射對電池溫度的影響明顯增大。這是因為在較高的換熱系數(shù)下，電池散熱效果良好，電池的表面溫度溫度較低，而輻射傳熱與系統(tǒng)表面溫度的4次方與環(huán)境溫度的4次方之差成正比，電池表面溫度越低，輻射換熱的效果就越不明顯。從圖10可看出：在充電后期，電池內(nèi)部升溫速率陡增，這是由電池內(nèi)部瞬間產(chǎn)熱量增大所致；當(dāng)電池內(nèi)部溫度超過 80 ℃時[12]，電池內(nèi)部開始出現(xiàn)了副反應(yīng)，這些副反應(yīng)放出大量熱，使得電池內(nèi)部熱量的積累迅速上升，從而出現(xiàn)了峰值。

圖9 工況Ⅲ中，α=75 W/(m·K)、時間為時8 000 s時電池內(nèi)部溫度分布Fig.9 Temperature distribution after charge and coefficient of heat transfer of 75 W/(m·K) with different thermal radiation coefficients under working condition Ⅲ

圖10 工況Ⅲ中，對流換熱系數(shù)為7 W/(m2·K)時，不同熱輻射系數(shù)ε下電池充電過程中內(nèi)部最高溫度變化Fig.10 The maximum temperature variation inside battery when coefficient of heat transfer is 7 W/(m2·K) in different thermal radiation coefficient under working condition Ⅲ

圖9和圖10表明：動力用鋰離子電池表面的熱輻射可發(fā)揮一定的散熱作用，能對電池安全使用起一定保護(hù)作用。但若要確保動力鋰離子電池正常工作，最有效的途徑是對其實施強(qiáng)制散熱。

通過以上分析可見：動力鋰離子電池內(nèi)部的熱行為不僅與電池材料有密切關(guān)系，而且在很大程度上依賴于所處工況。充電電流對電池溫度影響很大，并且電流越大，電池內(nèi)部升溫速率越快，所以，充電電流過大很容易造成電池內(nèi)部熱積累過多，從而影響電池性能，甚至破壞電池；電池所處環(huán)境溫度對電池?zé)嵝袨橛绊懸埠艽螅瑢α鲹Q熱對動力電池內(nèi)部溫度場的影響不可忽略，在自然對流情況下，電池溫度上升很快，特別是熱輻射很小的情況下，電池內(nèi)部最高溫度會達(dá)到引起內(nèi)部化學(xué)反應(yīng)的溫度。在散熱情況良好、電池溫度不高的情況下，熱輻射對電池內(nèi)部溫度的影響不明顯，但是，在高溫下有一定的影響。

2 動力用鋰離子電池?zé)嵋蛩鼗疑P(guān)聯(lián)分析

2.1 灰色關(guān)聯(lián)分析方法

灰色關(guān)聯(lián)分析是對信息不完全的系統(tǒng)進(jìn)行關(guān)度分析，計算各因素之間的相互影響程度[11-14]。本文用此方法評價動力鋰離子電池?zé)嵝袨椋舅悸芳皩崿F(xiàn)方法如下。

式中：YT表示第 T組參考序列；[yt(1) yt(2) … yt(n)]為YT組中參考序列中的數(shù)據(jù)。

設(shè)系統(tǒng)被研究的影響因素向量有m個，在這些因素影響下被研究的工況有n種，記其相應(yīng)的特征向量矩陣為

(1) 設(shè)定參考序列及比較序列。參考序列是進(jìn)行比較的“母序列”，記其特征向量矩陣為

式中：XT為對應(yīng)于參考序列YT的比較序列。

(2) 原始數(shù)列無量綱化。為減小分析識別的錯誤概率，在計算前，需要對各具有不同量綱的特征參數(shù)進(jìn)行無量綱化，本文采用數(shù)據(jù)區(qū)間化無量綱化。

(3) 計算灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)。參考序列與各比較序列的仿真之差可用下列關(guān)聯(lián)關(guān)系式表示：

式中：Δmin為參考序列 YT與比較序列 XT中對應(yīng)元素的最小絕對差值，為分辨系數(shù)，ρ∈(0, 1)，一般取0.1～0.5；Δmax為相應(yīng)的最大絕對差值，

(4) 計算關(guān)聯(lián)度。根據(jù)關(guān)聯(lián)度系數(shù)可得出關(guān)聯(lián)度：

2.2 應(yīng)用實例

為研究影響動力鋰離子電池?zé)嵝袨榈囊蛩?，分別對不同對流傳熱系數(shù) α、輻射系數(shù) ε、環(huán)境溫度 T0、充電電流I等工況下進(jìn)行多次熱模擬，解析動力鋰離子電池內(nèi)部最高溫度T。表2所示為10種工況下充電20 min和充電結(jié)束時動力鋰離子電池的模擬結(jié)果。

設(shè)在各工況下，充電20 min時動力鋰離子電池內(nèi)部的最高溫度為參考序列Ya(k)，各工況下充電完畢后動力鋰離子電池內(nèi)部的最高溫度為參考序列Yb(k)，并以對流換熱系數(shù)矩陣 X1(k)、熱輻射系數(shù)矩陣 X2(k)、環(huán)境溫度矩陣 X3(k)、充電電流矩陣 X4(k)作為比較序列，以此研究各因素對電池內(nèi)部熱行為的影響程度。無量綱化后得到如下序列：

表2 充電20 min和充電結(jié)束時動力鋰離子電池的熱模擬結(jié)果Table 2 Simulated results of thermal behavior in dynamic lithium ion battery when being charged 20 min and at end of charge

充電20 min時多工況灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣：

充電完畢工況灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣為：

將以上計算結(jié)果代入式(8)～(9)，可得各因素對動力用鋰離子電池內(nèi)部熱行為影響的關(guān)聯(lián)度，見表3。

從表3可以看出：在充電過程中，充電電流對電池內(nèi)部溫度的影響最大。充電電流是電池在充電過程中產(chǎn)熱的根本原因，而環(huán)境溫度和對流換熱對電池內(nèi)部溫度的影響相當(dāng)(關(guān)聯(lián)度分別為 0.658 04和0.511 03)。這主要是因為對流換熱實際上是通過降低電池表面溫度即環(huán)境溫度來降低電池內(nèi)部溫度，所以，環(huán)境溫度和對流換熱對電池內(nèi)部溫度的影響實質(zhì)上是一樣的，而熱輻射對電池溫度的影響最小。

表3 動力鋰離子電池?zé)嵋蛩赜绊戧P(guān)聯(lián)度Table 3 Grey relational degree of thermal factors of dynamic lithium-ion battery

3 結(jié)論

(1) 動力用鋰離子電池內(nèi)部最高溫度隨著電流的增大而增大，但動力用鋰離子電池內(nèi)部的升溫速率先在充電電流增大的某個時段基本不變，隨后也將隨充電電流增大而增大。

(2) 環(huán)境溫度越高，動力用鋰離子電池充電完畢后，內(nèi)部最高溫度越高。降低環(huán)境溫度是防止動力用鋰離子電池內(nèi)部溫度過高的有效手段。

(3) 對流換熱系數(shù)越大，則電池內(nèi)部溫度越低，所以，有效地散熱是保證電池正常工作的必要措施。

(4) 強(qiáng)制換熱時，輻射系數(shù)的變化對電池內(nèi)部最高溫度影響不大；而自然對流換熱時，熱輻射對內(nèi)部最高溫度影響明顯。

(5) 充電電流I關(guān)聯(lián)度(0.792 53)＞環(huán)境溫度T0關(guān)聯(lián)度(0.658 0 4)＞對流換熱系數(shù)α關(guān)聯(lián)度(0.633 88)＞熱輻射系數(shù)ε關(guān)聯(lián)度(0.511 03)。

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