我國核電廠氣態(tài)流出物中惰性氣體監(jiān)測現(xiàn)狀

袁之倫， 李宏宇， 唐麗麗， 韓善彪， 喻正偉

(環(huán)境保護部 核與輻射安全中心，北京 100082)

在2009年哥本哈根會議上，溫家寶總理向世界承諾：至2020年，中國單位GDP二氧化碳排放量，比2005年下降40%～45%，那時，我國的非化石能源在一次能源消費中的比重將達到15%左右。在能源變革中，核電肩負了歷史重任，也面臨前所未有的發(fā)展機遇。

核電作為一種清潔能源越來越受到重視，我國的建設規(guī)模也在不斷擴大。目前，已有3個省運行核電：浙江省秦山一期、二期、三期，廣東省大亞灣和嶺澳一期以及江蘇省田灣。2013年4月，福建省寧德核電站一期1號機組宣布正式投入商業(yè)運行，標志著我國第四省建成運行核電。

但是，核電廠運行會以放射性廢氣、廢液或固體廢物的形式產(chǎn)生一定的放射性廢物，并向環(huán)境釋放。

核電廠產(chǎn)生的氣載和液態(tài)放射性核素濃度較低，在科學監(jiān)測和嚴格控制的基礎上，適度利用環(huán)境自身的稀釋和彌散能力，從核電廠內(nèi)按預定的途徑向外環(huán)境進行可控排放。核電廠環(huán)境安全是核安全管理的關鍵，其環(huán)境質量評價也尤為重要。但是，在放射性常規(guī)釋放的過程中，環(huán)境介質中的放射性活度都低于監(jiān)測探測限，僅通過環(huán)境監(jiān)測無法計算照射劑量。通常應用適當?shù)沫h(huán)境模型根據(jù)核電廠所釋放的放射性物質量評價環(huán)境質量、估算公眾所受的劑量。通過核電廠流出物監(jiān)測，得到核電廠所釋放的放射性物質的量，做為核電廠輻射環(huán)境影響評價的基礎數(shù)據(jù)，監(jiān)測過程是核電廠安全管理的重要環(huán)節(jié)。

核電廠流出物監(jiān)測中，樣品中也有部分放射性核素濃度較低或者極低，給流出物監(jiān)測能力提出更高要求。

本研究擬分析我國各運行核電廠流出物放射性惰性氣體監(jiān)測和排放評價的現(xiàn)狀，以及監(jiān)測能力存在的問題，并提出建議。

1 氣態(tài)放射性流出物排放統(tǒng)計情況

核電廠在正常運行時(包括預期運行事件)由于泄漏而使得一回路和二回路及氣體流出物含有放射性物質，主要包括堆本體一回路的裂變產(chǎn)物(如氙、氦等)、放射性微粒、碳-14、氚、中子照射空氣、微塵后生成的放射性核素(如氬-41)和釋熱元件燒焙時釋放出的氪-85、碘-131等。

氣體流出物的排放分為約定排放和連續(xù)排放。連續(xù)排放是各廠房自然通風系統(tǒng)的排風氣流，連續(xù)排向大氣環(huán)境。約定排放是指廢氣在釋放到環(huán)境以前要經(jīng)過一定時間的衰變，當達到允許排放的標準時，被釋放到環(huán)境中。核電廠氣態(tài)流出物包括安全殼的泄壓排放、含氫廢氣衰變后的排放及廠房通風的連續(xù)排放。連續(xù)排放中放射性核素監(jiān)測均小于探測限，但累積排放總量較大，在歷年排放量統(tǒng)計中，通過連續(xù)排放的氣態(tài)放射性總量通常占氣體總排放量的90%以上。

核電廠氣態(tài)流出物監(jiān)測主要包括惰性氣體、鹵素和氣溶膠。某核電廠2010年氣態(tài)流出物排放量統(tǒng)計總體情況列于表1，惰性氣體、鹵素和氣溶膠的排放量統(tǒng)計分別為3.44×1012Bq、1.11×107Bq和1.53×107Bq，其惰性氣體統(tǒng)計的排放量幾乎占氣態(tài)總排放量100%，約占流出物總排放量的13%。

氣體流出物排放中的放射性惰性氣體是裂變產(chǎn)物之一，通過元件包殼泄漏到冷卻劑中，因其在水中溶解度很小，故幾乎全部進入工藝系統(tǒng)中，主要是氪和氙的同位素，其中氪-85有較長半衰期。

表1 核電廠2010年氣態(tài)流出物排放量統(tǒng)計總體情況Table 1 The overall situation of gaseous effluent discharge of nuclear power plant in 2010

2 放射性惰性氣體監(jiān)測方法

為減少放射性氣體釋放對周圍環(huán)境和居民的影響，核電廠的工藝排氣和通風排氣經(jīng)初步凈化后通過高煙囪向外排放。在核電站運行模式中，嚴格按管理文件的規(guī)定限值控制從煙囪釋放的放射性活度。為此從水平煙道中引出三條取樣管線至輻射監(jiān)測室，通過設置在每條管線的惰性氣體探測器，采用β測量方法連續(xù)監(jiān)測排氣中惰性氣體的放射性活度。

對于惰性氣體，除了上述測量總β活度外，還利用增壓泵的方式將煙囪取樣惰性氣體打到一定體積的不銹鋼取樣罐中，也通過取樣罐手動取樣，取樣完成后將不銹鋼取樣罐拿到實驗室高純鍺譜儀進行核素活度分析，提高惰性氣體的監(jiān)測能力。

3 放射性惰性氣體監(jiān)測能力

我國多年運行的核電基地主要是江蘇省田灣、浙江省秦山和廣東省大亞灣。三個核電基地放射性惰性氣體監(jiān)測能力狀況分別列于表2、表3和表4

表2 田灣惰性氣體分析性能參數(shù)Table 2 The performance parameters for analysis of inert gas of Tianwan

注：探測器為ORTEC公司GEM45P4高純鍺譜儀，樣品量0.003 m3，測量時間5 000 s

表3 秦山惰性氣體分析性能參數(shù)Table 3 The performance parameters for analysis of inert gas of Qinshan

注：核電廠取樣體積為7、6、7.8 L，測量時間分別為30 000、50 000、3 600 s，測量儀器分別為ADCAM-100型、DSPECPLUS型、DSPEC型、HpGe多道γ譜儀

表4 大亞灣惰性氣體分析性能參數(shù)Table 4 The performance parameters for analysis of inert gas of Dayawan

注：探測器為LAL2#譜儀，取樣體積3 L專用鋼瓶，測量時間5 000 s

4 放射性惰性氣體監(jiān)測數(shù)據(jù)處理

由于惰性氣體取樣體積小，故其探測限較鹵素和氣溶膠高4～5量級，目前無成熟的濃集氣體取樣方法。依據(jù)我國目前運行核電廠的現(xiàn)有監(jiān)測能力，絕大多數(shù)情況下，放射性惰性氣體各核素監(jiān)測結果均小于儀器探測限(在燃料有缺陷情況下，大修期間可能會有大于儀器探測限的情況)。

根據(jù)我國政府2011年發(fā)布的《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》(GB6249-2011)，對于低于探測限的相關測量結果應通過實驗分析進行合理估算，確實無法估算的，在排放量統(tǒng)計時按探測限的二分之一取值。

核電廠流出物中的放射性惰性氣體，用低于探測限數(shù)據(jù)統(tǒng)計的排放量幾乎占氣態(tài)流出物總排放量的100%。對于惰性氣體，探測限對放射性排放量統(tǒng)計影響相對較大。

不同的核電廠使用不同的監(jiān)測儀器、不同的樣品采集量和不同的測量時間，對放射性惰性氣體具有不同的探測限，例如，對于85Kr，秦山核電二廠的探測限為3.65×103Bq/m3，而大亞灣核電基地的探測限為9.6×104Bq/m3，探測限相差近20倍，在同樣未檢出的情況下，最終的排放量統(tǒng)計也會相差近20倍，測量結果的評估缺乏可靠性，來自不同渠道的測量和評價缺乏可比性,影響的核電廠流出物排放評價的科學性。

5 國內(nèi)外核電廠放射性惰性氣體監(jiān)測能力監(jiān)管要求

世界發(fā)達國家和地區(qū)在核電廠放射性流出物監(jiān)測的監(jiān)管中，對于探測限都作了明確規(guī)定。

歐盟在2004/2/EURATOM中明確規(guī)定了核電廠流出物監(jiān)測的放射性核素和其中的關鍵核素探測限，其中85Kr為10-4Bq/m3，133Xe為104Bq/m3。85Kr采取將樣品衰變后進行beta測量的方法。

美國核管會在《場外劑量計算手冊指導》(Offsite Dose Calculation Manual Guidance)NUREG-1301和NUREG-1302中對核電廠放射性流出物的探測下限作了明確規(guī)定，結果列于表5。

表5 放射性氣態(tài)廢物取樣與分析要求示例Table 5 The example of requirement for sampling and analysis of radioactive gaseous waste

我國政府1989年發(fā)布的《核設施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定》(GB11217-1989)和2011年發(fā)布的《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》(GB6249-2011)對核設施流出物的監(jiān)測作了監(jiān)管要求，但沒有明確規(guī)定核電廠流出物的放射性測量的探測限。不同的測量機構取樣方式不同，使用監(jiān)測儀器和監(jiān)測方法不同，對放射性惰性氣體具有不同的探測限。

6 建議

目前，我國核電廠流出物放射性惰性氣體排放量的統(tǒng)計主要來源于各核電廠流出物監(jiān)測的探測下限。運行的核電廠流出物監(jiān)測實驗室較多，不同的實驗室取樣方法和取樣量存在差別，流出物實驗室使用的監(jiān)測儀器和監(jiān)測方法也存在差別，對低水平放射性惰性氣體具有不同的監(jiān)測能力，其具有的探測限(探測能力)也是存在較大的差別，監(jiān)測數(shù)據(jù)和流出物排放評價缺乏一定的可比性。

建議盡快建立核電廠放射性惰性氣體監(jiān)測的監(jiān)管要求。需要放射性惰性氣體排放的統(tǒng)計結果在一個較大范圍內(nèi)具有可比性，就應該確保分析方法符合核電廠正常運行期間放射性核素監(jiān)測的最低標準。為此，對每一類型放射性惰性氣體核素排放和每一種類型的核設施，要規(guī)定適當?shù)木哂兄甘咎卣鞯牡湫秃怂氐奶綔y限的要求。這些典型核素應該代表特定類型的輻射，且具有輻射影響的意義和測量靈敏度指示意義。

盡快開展放射性惰性氣體的監(jiān)測方法研究，提高監(jiān)測能力。放射性惰性氣體是核電廠氣態(tài)放射性流出物的主要內(nèi)容，改善惰性氣體的監(jiān)測方法，提高惰性氣體的探測能力，這將大大提高核電廠氣態(tài)放射性流出物排放評價的準確性。我國核電廠對于流出物中的85Kr監(jiān)測采取樣品γ譜儀分析的方法，其探測限較高為1.0×102Bq/m3，與歐盟建議書2004/2/EURATOM中對于輕水反應堆流出物中的85Kr的探測限要求值1.0×10-4Bq/m3相差非常大，建議我國核電廠盡快開展beta測量方法應用的研究。

由于我國目前沒有明確規(guī)定核電廠流出物的放射性核素測量的探測限要求，不同的核電廠對放射性惰性氣體具有不同的監(jiān)測能力，對于低于探測限的相關測量結果按探測限的二分之一取值，結果具有很大的不確定性，探測限較高，是我國核電廠統(tǒng)計的排放量偏高的可能因素之一。

建議認真落實《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》(GB6249-2011)的要求“對于低于探測限的相關測量結果應通過實驗分析進行合理估算”。在核電廠正常運行狀態(tài)下，對于在整個放射性惰性氣體監(jiān)測期間(全年)所有重復測量的結果均低于探測限的情況，希望定期開展實驗驗證，有效提高相關監(jiān)測項目的監(jiān)測能力，更準確驗證放射性惰性氣體濃度的分布范圍，在實驗驗證的基礎上，評價氣態(tài)放射性流出物的排放。

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