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    125I的生產(chǎn)現(xiàn)狀與前景展望

    2013-01-11 02:43:48葛巨龍
    同位素 2013年4期
    關(guān)鍵詞:間歇反應(yīng)堆高壓

    葛巨龍

    (中國核動力研究設(shè)計院,成都 610041)

    125I是一種半衰期較長的放射性核素(T1/2=59.407 d),通過電子俘獲釋放能量為27.0 keV的γ射線,伴隨發(fā)射能量35.5 keV的γ射線。由于125I半衰期較長、γ射線能量低、無β輻射,對人體組織產(chǎn)生的輻射損傷小,因此125I在生物醫(yī)學(xué)、放射免疫體外診斷和近距離植入治療腫瘤等方面得到了廣泛應(yīng)用。了解125I的生產(chǎn)工藝和國內(nèi)生產(chǎn)現(xiàn)狀、國內(nèi)市場對該核素的需求情況以及前景,對開展125I的應(yīng)用研究有重要的參考價值。

    1 125I生產(chǎn)工藝

    這兩個次級核反應(yīng),產(chǎn)生半衰期為13.11 d且能量較高的126I,降低了125I的產(chǎn)額,對125I產(chǎn)品質(zhì)量造成不利影響,天然124Xe的豐度僅為0.096%,往往需要采用高富集度的124Xe作為靶材料在反應(yīng)堆內(nèi)進行短時間照射,以增加125I的產(chǎn)量,降低126I含量。

    目前利用124Xe氣體在反應(yīng)堆中輻照生產(chǎn)125I的方法有高壓靶筒分批輻照法、連續(xù)循環(huán)回路法和間歇循環(huán)回路法。

    1.1 高壓靶筒分批輻照法[1]

    高壓靶筒分批輻照法的主要特點是要制備高壓124Xe的氣體靶,設(shè)計加工一種特殊結(jié)構(gòu)的耐高壓的鋁筒,經(jīng)清洗、烘干后連接到真空系統(tǒng)中,抽空靶筒內(nèi)的空氣,用液氮冷卻靶筒,充入一定數(shù)量濃縮124Xe后焊接密封。在常溫下靶筒內(nèi)壓強往往有幾個或幾十個大氣壓,高壓124Xe靶筒經(jīng)檢漏合格,放入反應(yīng)堆適當(dāng)?shù)目椎纼?nèi)進行輻照。經(jīng)反應(yīng)堆照射一定時間后,取出124Xe靶筒放置冷卻一個月,125Xe盡可能全部衰變成125I,副反應(yīng)由125I生成的126I衰變至允許水平。將124Xe靶筒運回生產(chǎn)車間,用液氮冷阱冷卻124Xe靶筒,降低靶筒內(nèi)壓力,使125I盡可能多地吸附在靶筒內(nèi)壁上,然后進行切割,放走天然124Xe氣體或回收濃縮124Xe氣體。最后用0.1 mol/L的NaOH(或添加適當(dāng)濃度的亞硫酸鈉)溶液提取125I,再通過蒸餾、離子交換或吸附等方法純化得到125I產(chǎn)品。

    該生產(chǎn)方法的主要缺點是:125Xe和125I的熱中子反應(yīng)截面比124Xe大很多,在長時間輻照下,次級核反應(yīng)使得125I的產(chǎn)額下降造成損失;125I(n,γ)126I反應(yīng)生成的126I含量往往占125I的百分之幾到十幾,需要通過較長時間衰變使126I在125I產(chǎn)品中的含量降至1%以下來滿足使用要求,因此125I產(chǎn)品的衰變損失也很大。

    1.2 連續(xù)循環(huán)回路法[3]

    為了降低126I產(chǎn)生的影響,盡可能減少125I的損失,提出了一種在反應(yīng)堆旁邊設(shè)計建造一個密閉回路系統(tǒng)來生產(chǎn)125I的連續(xù)循環(huán)回路。布置在反應(yīng)堆中輻照位置的輻照瓶內(nèi)124Xe氣體受到熱中子輻照產(chǎn)生125Xe,然后125Xe連續(xù)不斷地被轉(zhuǎn)移到位于非中子活性區(qū)的衰變瓶內(nèi)衰變產(chǎn)生125I,而衰變瓶內(nèi)的124Xe包括一小部分125Xe再返回中子活性區(qū)繼續(xù)輻照,如此循環(huán)。為了使125Xe在非活性區(qū)停留足夠長的時間讓其衰變并減少衰變瓶的容積,設(shè)計了一個6.8×105Pa、-80 ℃低溫的裝置,使Xe保持在液體狀態(tài)。Xe在環(huán)路內(nèi)的流動,主要依靠衰變瓶出口一端加熱蒸發(fā)少量液態(tài)Xe產(chǎn)生的壓差來實現(xiàn)。

    由于循環(huán)裝置結(jié)構(gòu)比較復(fù)雜,很多反應(yīng)堆旁邊也不便建立這種裝置,因此連續(xù)循環(huán)法在國內(nèi)沒有在生產(chǎn)實踐中得到推廣。

    1.3 間歇循環(huán)回路法[4]

    間歇循環(huán)回路是一種密閉的常壓回路系統(tǒng),其生產(chǎn)原理介于高壓靶筒分批輻照法和連續(xù)循環(huán)回路法之間。該循環(huán)回路系統(tǒng)內(nèi)的124Xe氣體不連續(xù)循環(huán),而是讓124Xe氣體在反應(yīng)堆活性區(qū)輻照一定時間后,將124Xe(包括125Xe)氣體全部轉(zhuǎn)移到反應(yīng)堆活性區(qū)以外的衰變瓶(置于液氮冷阱)內(nèi),待125Xe充分衰變成125I以后,用液氮或干冰冷卻衰變瓶,125I被吸附在衰變瓶的內(nèi)壁上,然后讓124Xe氣體重新回到反應(yīng)堆活性區(qū)的輻照瓶內(nèi)。每批生產(chǎn)可進行一次循環(huán)或多次循環(huán),每批操作循環(huán)完成以后,取下衰變瓶,送到生產(chǎn)車間進行125I提取、純化和分裝。

    2 國內(nèi)125I生產(chǎn)現(xiàn)狀

    2.1 高壓靶筒分批輻照法生產(chǎn)125I

    中國核動力研究設(shè)計研究院和中國原子能科學(xué)研究院都曾采用高壓靶筒分批輻照法生產(chǎn)125I。 劉宜樹等[5]采用冷焊密封124Xe靶件工藝,向4個100 mL的靶容器中裝入總質(zhì)量50 g濃縮124Xe氣體,在中子注量率約為2.5×1014n/cm2·s的高通量反應(yīng)堆內(nèi)輻照4~5 d,出堆冷卻50~60 d,用液氮冷凍靶件20 min,打孔排放124Xe氣體,用含有一定量還原劑的0.1 mol/L NaOH溶液提取125I,再用銅基鉑(PCC)作為吸附劑純化。單個靶件得到125I活度167~219 GBq,放化純度大于98.5%,126I雜質(zhì)小于1.0%。

    2.2 間歇循環(huán)回路法生產(chǎn)125I

    中國原子能科學(xué)研究院繆增星等[6-7]依托492游泳池反應(yīng)堆,開展了堆照生產(chǎn)125I的間歇循環(huán)回路法工藝研究,優(yōu)化設(shè)計了包含一個輻照瓶、三個收集(衰變)瓶的125I間歇循環(huán)回路系統(tǒng),建立了包括124Xe氣體輻照、125Xe氣體收集(衰變)、124Xe和125I分離、125I溶液提取的整套生產(chǎn)裝置,實現(xiàn)了高質(zhì)量125I自主安全生產(chǎn)。124Xe氣體富集度為20%,每次循環(huán)的輻照時間為1 d。反應(yīng)堆運行周期為10 d,每批生產(chǎn)可進行4~6次循環(huán),具備了每批生產(chǎn)30 Ci125I的能力。Na125I溶液無載體、無還原劑,放化純度高于98.0%,125I核純度高于99.99%(不包括126I),與進口Na125I溶液指標相當(dāng)。2008年5月實現(xiàn)正式生產(chǎn),生產(chǎn)的Na125I溶液已用于原子高科125I密封籽源生產(chǎn),替代了進口。

    3 市場需求

    125I在生物醫(yī)學(xué)、放射免疫體外診斷和近距離植入治療腫瘤方面得到了廣泛的應(yīng)用。尤其是近年來,在放射物理和放射生物學(xué)蓬勃發(fā)展的基礎(chǔ)上,粒子植入治療計劃系統(tǒng)不斷提高與完善,植入治療設(shè)備不斷改進,近距離治療取得良好的臨床療效[8]。臨床上125I密封籽源適用于分化較好、分裂較慢的腫瘤細胞,已廣泛用于前列腺癌、肝癌、肺癌、胰腺癌、軟組織肉瘤、骨腫瘤、早期乳腺癌等近距離植入治療[9-16]。

    目前,國內(nèi)125I密封籽源的生產(chǎn)廠家主要有原子高科、北京智博、上海欣科、天津賽德、寧波君安、成都云克、深圳阿爾文等。據(jù)不完全統(tǒng)計, 全國每月125I密封籽源的銷售量大約8萬粒,對125I原料的需求已超過每月5.55 TBq(150 Ci),目前原料絕大部分依靠進口。

    4 前景展望

    中國核動力研究設(shè)計院擁有高通量工程試驗堆(HFETR)和岷江試驗堆(MJTR),HFETR的功率為125 MW,最大熱中子注量率為6.2×1014n/cm2·s,MJTR的功率為5 MW,最大熱中子注量率為8.03×1013n/cm2·s。經(jīng)過分析,可以在MJTR反應(yīng)堆旁建設(shè)間歇循環(huán)回路系統(tǒng),生產(chǎn)高品質(zhì)125I。

    中國先進研究堆(CARR)功率為60 MW,重水反射層最高未擾熱中子注量率達8×1014n/cm2·s[17],主要技術(shù)指標和性能達到當(dāng)前世界已建成的先進研究堆的水平,已于2012年3月實現(xiàn)滿功率運行。CARR已經(jīng)為125I生產(chǎn)預(yù)留了輻照孔道和場所,為實現(xiàn)百居里級125I的大規(guī)模生產(chǎn)提供了有利的條件。

    中國工程物理研究院新建的CMRR已于2011年6月達到滿功率運行,配套的同位素生產(chǎn)線將在2013年竣工[18]。醫(yī)用放射性核素原料生產(chǎn)方面,計劃在生產(chǎn)線投產(chǎn)的初期開展125I生產(chǎn),預(yù)計年產(chǎn)量100 Ci。

    5 結(jié)束語

    綜上所述,間歇循環(huán)回路系統(tǒng)可以生產(chǎn)高品質(zhì)的125I,但由于國內(nèi)僅中國原子能科學(xué)研究院依托游泳池式反應(yīng)堆建立了相應(yīng)系統(tǒng),產(chǎn)能遠不能滿足國內(nèi)市場對高品質(zhì)125I原料的需求,大部分125I原料長期依賴進口。充分利用MJTR、CMRR和CARR三座反應(yīng)堆的輻照能力,建立相應(yīng)的間歇循環(huán)回路系統(tǒng)開展高品質(zhì)125I生產(chǎn),替代進口,保障人民群眾健康的需要,不僅可以創(chuàng)造巨大的經(jīng)濟效益,而且將產(chǎn)生巨大的社會效益。

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