黃河口濕地表層沉積物中重金屬的分布特征及其影響因素

劉淑民,姚慶禎,劉月良,單 凱,張曉曉,陳洪濤*,于志剛 (.中國海洋大學海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室,山東 青島 6600；.山東黃河三角洲國家級自然保護區(qū)管理局,山東 東營 5709)

黃河口濕地表層沉積物中重金屬的分布特征及其影響因素

劉淑民1,姚慶禎1,劉月良2,單 凱2,張曉曉1,陳洪濤1*,于志剛1(1.中國海洋大學海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室,山東 青島 266100；2.山東黃河三角洲國家級自然保護區(qū)管理局,山東 東營 257091)

在黃河口濕地的枯水期(2009年4月)和豐水期(2009年6月)分別采集表層沉積物樣品,分析了Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的含量與分布特征.結果表明,Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分別為(22.1±5.2), (53.8±7.6), (78.4±13.2), (60.5±8.9), (0.250±0.099), (7.7±2.7), (0.055±0.039)μg/g.黃河口濕地表層沉積物中重金屬含量處于國內河口濕地中等水平,低于歐美發(fā)達國家河口濕地的含量.有機質的含量影響了枯水期黃河口濕地表層沉積物中重金屬的含量.Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在豐水期與細粒徑顆粒物顯著正相關,＜16μm的細顆粒物能吸持較多的重金屬.

黃河口；濕地；表層沉積物；重金屬

近年來,隨著經濟的快速發(fā)展,工業(yè)、生活造成的重金屬污染物增多,大量污染物匯集于濕地,使得濕地重金屬污染越來越嚴重[1].國內外學者對濕地沉積物中的重金屬從含量水平[2]、污染遷移[3-5]和評價研究[6]等方面進行了大量研究.在黃河口濕地,相關研究還較少,只有吳曉燕等[7]報道了黃河口水域沉積物中Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, As, Hg在由河到海過程中的變化.于君寶等[8]報道了黃河三角洲新生濕地沉積物中的Fe、Mn、Cu、Zn、B的空間分布特征,并分析了總有機碳、總氮和總硫含量對土壤微量營養(yǎng)元素含量的影響.對于黃河口濕地中沉積物中重金屬的分布特征及其影響因素的相關研究未見報道.

本文分析了黃河口濕地表層沉積物重金屬元素空間分布格局及其影響因素,以探討重金屬在河口濕地環(huán)境中的累積和空間分布規(guī)律,為黃河口濕地的環(huán)境管理和生態(tài)修復提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集及預處理

黃河口濕地處于117°15′E～119°15′E, 36°41′N～38°16′N,屬北方長日照地區(qū),是中國最年輕、最具特色的濕地[9].選取黃河口濕地中有代表性的河口濕地和濱海濕地進行研究(圖1).為考察濕地類型對重金屬含量的影響,將研究區(qū)域劃分為 3個區(qū),其中,A區(qū)所屬濕地類型為河口濕地,位于黃河三角洲自然保護區(qū)的核心區(qū),植被以蘆葦為主,垂直黃河河岸設置A2～A4共3個采樣點;B區(qū)所屬濕地類型為濱海濕地,位于黃河入海前的最后一個浮橋下方,植被以檉柳為主,設置 B0～B8共9個采樣點,其中,B1～B8垂直河岸分布;C區(qū)所屬濕地類型為濱海濕地,位于黃河故道(1996年改道)附近,目前有海水入侵,有少量堿蓬,設置C1～C5共5個采樣點,其中C3～C5垂直黃河故道分布.A、B、C3區(qū)均為天然濕地.

表層沉積物樣品用塑料勺采集,用封口袋裝好后冷凍保存.沉積物樣品帶回實驗室后,采用LABCONCO凍干機將已經冰凍的沉積物樣品冷凍干燥,研磨后過 80目塑料篩,用塑料封口袋裝好,室溫下在干燥器中保存待用.

圖1 黃河口濕地表層沉積物采樣站位Fig.1 Sediment sampling locations in the Yellow River Estuary Wetland

1.2 分析方法

沉積物按照《海洋監(jiān)測規(guī)范:沉積物分析》[10-12]的推薦方法消化.Cu、Pb、Zn、Cr采用火焰原子吸收分光光度法測定;Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法(美國熱電公司 SOLAAR-M6)測定;As和Hg采用原子熒光光度法(北京吉天公司AFS-930)測定.分析過程中使用近海沉積物GBW07314作內控樣進行質量控制.

沉積物粒度采用Mastersizer2000激光粒度儀測定;有機碳采用德國EA2000元素分析儀測定.

2 結果

2.1 表層沉積物的粒度組成

調查區(qū)域表層沉積物粒徑組成變化范圍較大.2009年 4月份,顆粒物粒徑在 0～16μm,16～63μm和＞63μm的平均體積分數(shù)分別為39.85%, 51.85%和8.30%,其中16～63μm粒徑顆粒物為顆粒物的主要組分(圖2a).2009年6月份,表層沉積物顆粒物粒徑在0～16μm,16～63μm和＞63μm的平均體積分數(shù)分別為24.67%,59.31%和16.02%,其中16～63μm粒徑顆粒物為顆粒物的主要組分(圖2b).3個區(qū)域中,B區(qū)中值粒徑相對較低,但是在B0站卻有最大值,分別為40.83, 41.53μm.C區(qū)表層沉積物中值粒徑隨著與海岸的距離減小而降低(圖 2).整體上看,表層沉積物的中值粒徑表現(xiàn)為枯水期＜豐水期.

圖2 枯水期、豐水期黃河口濕地表層沉積物粒度組成Fig.2 Particle size composition of surface sediment in the Yellow River Estuary Wetland during dry and flood seasons

2.2 重金屬含量

黃河口濕地表層沉積物中重金屬元素Cu、 Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分別為 :(22.1±5.2),(53.8±7.6),(78.4±13.2),(60.5±8.9), (0.250±0.099),(7.7±2.7),(0.055±0.039)μg/g,其 含量的高低順序是:Zn＞ Cr＞ Pb＞ Cu＞ As＞ Cd ＞Hg.整體來看,除Pb外,沉積物重金屬含量枯水期＞豐水期.對于Pb,各站位均表現(xiàn)為豐水期＞枯水期.對2季節(jié)濕地表層沉積物重金屬含量進行顯著性檢驗發(fā)現(xiàn),在置信度 95%下,兩季 Cu、Pb、Zn、Hg的含量并無顯著性差異,而Cr、Cd、As的含量在兩季存在顯著性差異,表現(xiàn)為表層沉積物中Cr、Cd、As的含量在枯水期較高,豐水期較低.

除Pb、Cd外,表層沉積物重金屬含量均低于土壤環(huán)境質量一級標準[19];與中國土壤環(huán)境背景值[20]相比較,Pb、Cd的含量較高,Cu、Zn、Cr、As、Hg含量與背景值相當.

與吳曉燕等[7]報道的 2004～2005年的黃河口沉積物的結果比較,除 As外,其他重金屬含量高出其觀測值,其中 Pb、Cr、Zn差異較大.將黃河口濕地與鄰近海域萊州灣濱海濕地[9]表層沉積物重金屬含量對比發(fā)現(xiàn),重金屬的平均含量均高于萊州灣濱海濕地表層沉積物重金屬水平.

與國內其他河口濕地[14-15]相比(表 1),黃河口濕地表層沉積物中重金屬元素的含量處于中等水平,其含量低于珠江口沉積物重金屬水平.與歐美發(fā)達國家典型河口[16-18]相比,黃河口濕地表層沉積物中重金屬元素的含量處于較低水平.

表1 黃河口濕地表層沉積物與世界其他河口沉積物重金屬含量的比較(μg/g)Table 1 Concentrations of heavy metal in surface sediment of world’s river estuary (μg/g)

2.3 重金屬的空間分布

2.3.1 枯水期重金屬的空間分布 由圖 3可見,Cu:A區(qū),A1站含量較高,其他站位含量差別不大.B區(qū),靠近黃河河道的B0站位含量最低,隨著與河岸距離的增大,含量逐漸升高.C區(qū),黃河故道上的C1含量最低,隨著與海距離的減小,Cu的含量逐漸升高.

Pb:A區(qū),A3站含量較高.B區(qū),Pb含量分布波動較小,最小值位于B7站位.C區(qū)表現(xiàn)為,隨著與海距離的減小,含量升高;在距海岸較近的站位C5有最大值.

Zn:Zn含量在各個站位分布波動較小.A區(qū),A1站含量較高.B區(qū),在B7站位有最大值,最小值位于B0站位.在C區(qū)表現(xiàn)為,隨著與海岸距離的減小,含量升高;最小值位于C2站位.

Cr:A區(qū),A3站含量較高.B區(qū),整體上隨著與河岸距離的增大,含量逐漸升高;B6站位含量最高.C區(qū)表現(xiàn)為,隨著與海岸距離的減小,含量升高;在距海岸較近的站位C5有最大值.

Cd:A區(qū),A1站含量較高.B區(qū),在距海岸較遠的B1站位有最小值;在 B0、B5、B8站位有最大值.整體上表現(xiàn)為,B區(qū)域含量較高,A、C區(qū)域含量較低.

As:A區(qū)有最大值,位于A1站位.B區(qū)有最小值,位于黃河河道上距海最近的B0站位.在C區(qū)表現(xiàn)為,隨著與海岸距離的減小,含量升高.整體表現(xiàn)為A區(qū)域較高,B、C區(qū)域較低.

Hg:A區(qū),A1站含量較高,本區(qū)其他站位含量相差不大.B區(qū)出現(xiàn)極大值,位于距河道較近的B1站位.C區(qū)有最小值,位于C1站位.Hg的含量表現(xiàn)為A區(qū)較低,B區(qū)相對較高,而C區(qū)則表現(xiàn)為,隨著與海岸距離的減小,含量降低.

圖3 黃河口濕地枯水期表層沉積物重金屬含量的變化Fig.3 Concentrations of heavy metals in surface sediment of the Yellow River Estuary wetland in dry season

2.3.2 豐水期重金屬的空間分布 由圖4可見, Cu:A區(qū),整體表現(xiàn)為,隨著與河岸距離的增加,含量逐漸增加;在A4站位有最大值.B區(qū)在B5站位含量達到最大;最小值位于B3站位;分布趨勢整體波動較小.C區(qū),在C4站位含量較高.

Pb:Pb含量在調查區(qū)域內分布整體波動較小.A區(qū),整體表現(xiàn)為,含量隨著與河岸距離的增加,逐漸降低.B區(qū)有最大值,位于黃河河道上距海最近的B0站位.C區(qū)有最小值,位于距海岸最近的C5站位.

Zn:A區(qū),整體表現(xiàn)為,隨著與河岸距離的增加,含量逐漸增加.在 B區(qū)有最大值,位于黃河河道上距海最近的B0站位.在C區(qū)有最小值,位于C2站位.Zn在A、B區(qū)都整體上表現(xiàn)為,隨著與河道距離增加,相應含量逐漸增加.

Cr:整體上含量在調查區(qū)域內波動較小.A區(qū),整體表現(xiàn)為,隨著與河岸距離的增加,含量逐漸增加.B區(qū)有最大值,位于黃河河道上距海最近的B0站位;最小值位于B1站位.C區(qū),在距海較近的C5站位有最大值.

圖4 黃河口濕地豐水期表層沉積物重金屬含量的變化Fig.4 Concentrations of heavy metals in surface sediment of the Yellow River Estuary wetland in flood season

Cd:A區(qū)有最大值,位于A3站位;最低值位于A2和B3站位.Cd含量的分布在A、B區(qū)域整體表現(xiàn)為,隨著與河道距離增加,相應含量逐漸增加.C區(qū)的趨勢則為隨著與海岸距離的減小,含量降低.

As:A區(qū)表現(xiàn)為隨著與河岸距離增加,含量逐漸增加.B區(qū)有最大值,位于B8站位;最低值位于B5站位.As的含量在A、B區(qū)域整體較低,C區(qū)域相對較高.

Hg:Hg的含量在A區(qū)較低.在B區(qū)表現(xiàn)為,隨著與河道距離增加,含量先降低后升高;最小值位于B0和B5站位.在C區(qū)有最大值,位于距海岸最近的C5站位.

3 討論

3.1 重金屬的來源及行為分析

為分析黃河口濕地重金屬的來源,采用SPSS軟件,對枯水期和豐水期表層沉積物重金屬分別進行聚類分析.結果顯示:枯水期和豐水期表層沉積物中重金屬均可以分為2類(圖5),第1類元素包括Cu、Cd、As、Hg,這4種元素具有較為相似的變化趨勢,可能存在相似的來源;第 2類元素包括Pb、Zn、Cr,這3種元素可能存在相似的來源.反映出黃河口濕地表層沉積物重金屬可能有2個或2個以上的重要來源.

進一步對枯水期和豐水期重金屬元素含量進行相關性分析,枯水期Cu和Zn、Hg分別顯著相關,As分別和Pb、Cr顯著相關,與其他元素相關性較差(表2),說明Cu和Zn、Hg3者可能有相似的化學行為,As和Pb、Cr具有相似的化學行為,Cd的化學行為較為特殊.豐水期Cu、Pb、Zn、Cr、Cd相互之間均具有顯著相關關系,Hg和As具有顯著相關關系(表2),說明Cu、Pb、Zn、Cr、Cd可能具有相似的化學行為,而Hg和As具有相似的化學行為.綜上,雖然Cu、Cd、As、Hg可能有相似的來源,Pb、Zn、Cr有相似的來源(圖5),但同來源金屬間并不一定有相似的化學行為,這種行為差異在枯水期更為明顯.究其原因,這可能是由于枯水期生物活動頻繁,植物生長正處于旺盛期,沉積環(huán)境變化較為復雜,影響因素比較多,從而導致其變化規(guī)律性較差.

圖5 枯水期、豐水期表層沉積物重金屬的聚類分析Fig.5 Cluster analysis of heavy metals in surface sediments during dry and flood seasons

表2 黃河口濕地表層沉積物重金屬含量的相關系數(shù)Table 2 Correlation coefficients between different heavy metal concentrations in surface sediment of the Yellow River Estuary wetland

3.2 影響重金屬含量的因素

沉積物中重金屬的含量及分布不僅取決于其來源,而且還與沉積物的顆粒粒徑、有機物的含量以及沉積物的沉積環(huán)境等多種因素有關[21],影響濕地表層沉積物中重金屬含量及分布的環(huán)境因子主要是沉積物中有機質、沉積物的粒度以及鐵、錳的含量等[21].

3.2.1 有機質 有機碳(TOC)與有機質含量有很好的正比關系.由表3可見,除Cr、Cd外,枯水期其它重金屬均與有機碳(TOC)呈顯著相關關系,說明Cu、Pb、Zn、Hg、As在表層沉積物中的分布明顯受到有機質含量的控制,而Cr、Cd與有機物之間的結合作用較弱,分布沒有受到有機質含量的影響.豐水期表層沉積物中 Hg含量與TOC含量顯著相關,推測表層沉積物中可能含有有機配體可與Hg及Hg的化合物結合[1],使表層沉積物中的Hg不易流失,產生正相關關系.從區(qū)域上看,B區(qū)有機質含量較高,相應的Hg在該區(qū)域含量也較高.

從相關系數(shù)可以看出,枯水期表層沉積物中有機質與重金屬的相關性要高于豐水期,這是由于TOC往往分布在較細小的顆粒上,而較粗的沙粒TOC含量很少,因此使有機碳對不同水期和站位的影響有很 大差異,這一結論與吳曉燕[8]得出的結論相吻合.

表3 黃河口濕地表層沉積物重金屬含量與TOC的相關系數(shù)Table 3 Correlation coefficient between heavy metal concentrations and TOC

3.2.2 沉積物粒徑 沉積物粒度分布是物質來源、輸移能力和輸移路徑的綜合反映, 也是影響金屬含量的一個重要因素[22].在許多研究中,沉積物細粒級組分與重金屬含量之間均呈顯著的正相關關系[21,23-24].李柳強等[25]在對中國紅樹林表層沉積物中重金屬分布和粒度關系研究時,發(fā)現(xiàn)Cu、Pb、Zn、Cr、As的含量與小于0.001mm黏粒含量的相關性達顯著或極顯著水平,認為小于0.001mm黏粒是土壤無機膠體的核心部分,對重金屬元素具有巨大的吸附作用.

對表層沉積物重金屬和顆粒物粒徑作相關性分析(表4),結果表明,在枯水期,Cu、Zn含量和粒度＜16μm的顆粒含量呈顯著正相關,和粒徑為16～63μm的顆粒含量呈顯著負相關,和粒徑為＞63μm的顆粒含量呈顯著負相關;在豐水期,As、Hg含量和粒徑＜16μm的顆粒含量呈顯著正相關,和粒徑為16～63μm的顆粒含量呈顯著負相關.

表4 黃河口濕地表層沉積物重金屬含量與粒徑的相關性Table 4 Correlation coefficient between heavy metal concentrations and particle diameter

Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在豐水期與細粒徑顆粒物含量顯著正相關,＜16μm的細顆粒物能吸附較多的重金屬,這是因為細顆粒物有巨大的比表面積,表面帶有較多的電荷[26],因此對重金屬能直接吸附;此外,小顆粒物中含有大量的鐵、錳氧化物和細小的有機顆粒[24],這些物質對重金屬有很強的吸持作用,從而影響沉積物對重金屬的吸附.

Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在豐水期與粒徑為＞63μm的顆粒含量顯著負相關,＞63μm的顆粒含量增加,重金屬含量相應的降低.粗顆粒物比表面積較小[26],對重金屬吸持能力差,從而影響沉積物中重金屬的吸持.

此外,從表4可以看出,Pb、Cr、Cd、As、Hg在枯水期與顆粒物粒徑的相關關系未達顯著水平,Cu、Pb、Zn、Cr、Cd在豐水期與顆粒物粒徑的相關關系未達顯著水平.類似的現(xiàn)象在嚴立文等[27]對黑泥灣海帶養(yǎng)殖區(qū)的研究中也曾發(fā)現(xiàn),究其原因,除重金屬的來源差異外,這可能與研究海域空間尺度較小有關,此時粒徑已不再是影響重金屬含量的主要因素.

4 結論

4.1 黃河口濕地表層沉積物中重金屬元素Cu、 Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分別為: (22.1±4.9),(53.8±7.6),(78.4±12.0),(60.5±9.0),(0.25 ±0.10),(7.7±2.3),(0.055±0.035)μg/g,表層沉積物中Cr、Cd、As的含量在枯水期較高,豐水期較低.重金屬元素的含量處于國內河口濕地中等水平;與歐美發(fā)達國家典型河口相比,重金屬元素的含量處于較低水平.

4.2 黃河口濕地表層沉積物重金屬可能有2個或2個以上的重要來源.Cu、Cd、As、Hg可能有相似的來源,Pb、Zn、Cr有相似的來源.

4.3 在枯水期黃河口濕地表層沉積物中 Cu、Pb、Zn、As、Hg含量與有機碳含量顯著正相關,其在表層沉積物中的分布明顯受到有機質含量的控制,而Cr、Cd分布沒有明顯受到有機質含量的影響.豐水期表層沉積物中 Hg含量與有機碳含量顯著相關.從相關系數(shù)可以看出,枯水期表層沉積物中有機質與重金屬的相關性要高于豐水期.

4.4 Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在豐水期與細粒徑顆粒物顯著正相關, ＜16μm的細顆粒物能吸附較多的重金屬.

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Distribution and influence factors of heavy metals in surface sediments of the Yellow River Estuary wetland.

LIU Shu-min1, YAO Qing-zheng1, LIU Yue-liang2, SHAN Kai2, ZHANG Xiao-xiao1, CHEN Hong-tao1*, YU Zhi-gang1(1.Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.The Administrative Bureau of Yellow River Delta National Nature Reserve in Shandong, Dongying 257091, China). China Environmental Science, 2012,32(9)：1625～1631

Concentrations of heavy metal (Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, As, Hg) were determined in the surface sediment of the Yellow River Estuary wetland during the dry (2009 April) and flood seasons (2009 June). The average concentrations of Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, As, Hg were: (22.1±5.2), (53.8±7.6), (78.4±13.2), (60.5±8.9), (0.250±0.099), (7.7±2.7), (0.055±0.039)μg/g, respectively. The concentrations of the heavy metals were in the medium level in domestic wetlands, lower than those of the developed countries wetland in Europe and America. The distribution of heavy metals was mainly controlled by the variation of organic matter in dry season. Concentrations of Cu、Zn in dry season and As、Hg in flood season correlated well with the fine particles.

Yellow River estuary；wetland；sediment；heavy metals

2012-02-10

國家自然科學基金(40876038);公益性行業(yè)科研專項(201105015);山東省自然科學基金(Y2008E06)

* 責任作者, 副教授, chenht@ouc.edu.cn

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A

1000-6923(2012)09-1625-07

劉淑民(1988-),女,山東省新泰市人,中國海洋大學化學化工學院碩士研究生,研究方向為海洋生物地球化學.