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    多核季胺鹽類功能分子篩模板劑的合成

    2012-11-21 04:41:46魏夢(mèng)雪李學(xué)強(qiáng)
    合成化學(xué) 2012年6期
    關(guān)鍵詞:丙胺銨鹽沸石

    馮 雷, 孫 健, 魏夢(mèng)雪, 李學(xué)強(qiáng)

    (寧夏大學(xué) 寧夏能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 化學(xué)化工學(xué)院,寧夏 銀川 750021)

    沸石分子篩及沸石分子篩材料因具有分子大小的均勻孔道結(jié)構(gòu),連續(xù)的孔道體系和大的晶內(nèi)比表面等特性而在吸附、離子交換、特別是在催化等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。微孔分子篩可以選擇適當(dāng)?shù)姆肿舆M(jìn)入其骨架內(nèi)部進(jìn)行反應(yīng),但較大分子反應(yīng)物無(wú)法進(jìn)入其內(nèi)表面,只能在外表面反應(yīng),這不僅影響了其有效活性,而且使選擇性降低。尋求與之相適應(yīng)的具有更大規(guī)整孔徑結(jié)構(gòu)的新型分子篩材料是化學(xué)家們研究的目標(biāo)。

    ZSM-5沸石分子篩具有許多獨(dú)特的催化活性,可用于異構(gòu)化、烷基化、芳構(gòu)化、裂化、汽油改質(zhì)、降低油品凝點(diǎn)等一系列反應(yīng)過(guò)程,已經(jīng)在工業(yè)生產(chǎn)中發(fā)揮著極其重要的作用[1~4]。 ZSM-5沸石分子篩的合成主要以四丙基氫氧化銨為模板劑來(lái)合成。模板劑在分子篩的合成中起到模板,結(jié)構(gòu)導(dǎo)向,空間填充劑,平衡骨架電荷、影響產(chǎn)物骨架電荷密度等多種作用,它對(duì)分子篩類型、結(jié)構(gòu)、孔道大小、比表面積、甚至活性有很大的影響,由此可見(jiàn)模板劑的重要性。

    本文以1,6-己二醇(1),二正丙胺和三正丙胺等為原料,合成了長(zhǎng)鏈雙核季銨鹽(3)和三核季銨鹽功能MFI型分子篩模板劑(5, Scheme 1),其結(jié)構(gòu)經(jīng)13C NMR和IR表征。

    Scheme1

    3和5是具有長(zhǎng)鏈烷烴的雙核和三核的季銨鹽[6]模板劑,其合成和在分子篩合成中的應(yīng)用研究報(bào)道甚少,在合成ZSM-5分子篩的作用機(jī)理上有較大的研究?jī)r(jià)值。我們希望其長(zhǎng)鏈的結(jié)構(gòu)在分子篩的合成中能夠延長(zhǎng)分子篩的孔道,而其多銨鹽的特征可以更好的平衡電荷,從而得到晶形更完美、孔道結(jié)構(gòu)更加均勻、催化活性更高的分子篩。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    BRUCK-400 MHz型核磁共振儀(CDCl3為溶劑,TMS為內(nèi)標(biāo));FI-PR-8400s型紅外光譜儀(KBr壓片)。

    1,二正丙胺和三正丙胺,分析純,百靈威;其余所用試劑均為分析純。

    1.2 合成

    (1) 1,6-二溴己烷(2)的合成

    在圓底燒瓶中加入1 23.6 g(0.2 mol), KBr 62 g(0.52 mol),攪拌下加入稀硫酸(濃硫酸42 mL+蒸餾水25 mL)和少許沸石,回流反應(yīng)30 min。用石油醚(3×60 mL)萃取,合并萃取液,用5%KHCO3溶液(2×50 mL)洗滌,旋蒸除去石油醚得無(wú)色液體2 41.3 g,收率84.6%。

    (2) 3的合成[6]

    在圓底燒瓶中加入2 11.8 g(100 mmol),三正丙胺38 mL(250 mmol)和乙腈30 mL, N2保護(hù)下回流反應(yīng)48 h。冷卻至室溫,過(guò)濾,濾餅用混合溶劑[A=V(乙醇) ∶V(乙酸乙酯)=1 ∶10]重結(jié)晶得白色粉末3 34.2 g,收率92.4%;13C NMRδ: 11.0(C3), 16.0(C3), 22.2(C1), 26.4(C1), 59.3(C1), 61.1(C3); IRν: 1 925, 1 465, 1 060, 720 cm-1。

    (3) 5的合成[7]

    在圓底燒瓶中加入2 11.8 g(100 mmol),乙腈50 mL,無(wú)水K2CO35 g及18-冠-6 0.2 g, N2保護(hù)下于70 ℃緩慢滴加二正丙胺5 mL(40 mmol),滴畢,于70 ℃反應(yīng)10 h。冷卻至室溫,加入乙酸乙酯,析出白色固體4。將其溶于適量乙腈中,加入三正丙胺15 mL(80 mmol), N2保護(hù)下回流反應(yīng)24 h。冷卻,過(guò)濾,濾餅用混合溶劑(A=1 ∶10)重結(jié)晶得白色粉末5 38.8 g,收率70%;13C NMRδ: 11.0(C2), 16.0(C2), 22.3(C1), 26.4(C1), 59.3(C1), 61.0(C2); IRν: 2 925, 1 465, 1 060, 720 cm-1。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 合成

    (1) 3的合成

    在3的合成中,我們還嘗試了1,6-己二胺與溴丙烷的反應(yīng),但3的收率極低,副產(chǎn)物二級(jí)和三級(jí)胺含量較多;另外由于極性相近,分離純化十分困難。

    (2) 5的合成

    5的合成相對(duì)困難。我們?cè)诔晒铣?的基礎(chǔ)上,首先嘗試了以1為原料,利用量的控制合成6-碘-1-己醇(6); 6再與過(guò)量的二丙胺反應(yīng)合成二醇化合物(7, Chart 1); 7再與過(guò)量的三丙胺作用合成5。該方法6的收率較低,而且整個(gè)合成過(guò)程繁瑣,不適于大量制備。

    為了提高反應(yīng)物的活性,我們選擇以2為原料,碘代后得1,6-二碘己烷(8); 8與二丙胺作用得二碘代己胺鹽(9, Chart 1); 9再與過(guò)量的三丙胺反應(yīng)合成5。該方法由于二丙胺不能反應(yīng)完全,對(duì)下一步的反應(yīng)產(chǎn)生很大影響;加熱除去二丙胺時(shí),碘代物又易分解,造成分離純化上的困難。

    Chart1

    考察了多種溶劑對(duì)5收率的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)以乙腈為溶劑效果最好;反應(yīng)溫度為回流溫度,反應(yīng)時(shí)間以36 h為宜,并且反應(yīng)過(guò)程中胺類化合物易氧化,需要N2保護(hù)。

    經(jīng)實(shí)驗(yàn)摸索,在合成5的過(guò)程中加入無(wú)水K2CO3可中和反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的HBr,否則HBr會(huì)和體系中的胺生成鹽抑制反應(yīng)的繼續(xù);18-冠-6在此作為相轉(zhuǎn)移催化劑用來(lái)平衡固液兩相。

    [1] Tanabe K, Misono M, Ono Y,etal. New solid acids and bases[J].Stud Surf Sci Catal,1989,51:1.

    [2] Corma A. Inorganic solid acids and their use in acid-catalyzed hydrocarbon reactions[J].Chem Rev,1995,95:559-614.

    [3] Farneth W E, Gorte R J. Methods for characterizing zeolite acidity[J].Chem Rev,1995,95:615-635.

    [4] Van Santen R A, Krameer G J. Reactivity theory of zeolitie broensted acidic sites[J].Chem Rev,1995(95 ):637-660.

    [5] Larry W Beck, Mark E Davis. Alkylammonium polycations as structure-directing agents in MFI zeolite synthesis[J].Microporous and Mesoporous Materials,1998:107-114.

    [6] 于希軍. 相轉(zhuǎn)移催化劑四丁基溴化銨和芐基三乙基氯化銨的合成[J].蘇鹽科技,2006,(2):1-3.

    [7] Richard A, Bartsch, Wenyi Zhao,etal. Facile synthesis of (ω-bromoalkyl) trimethylammonium bromides[J].Synthetic Communications,1999,29(14);2393-2398.

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