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    磁穩(wěn)流化床研究與應(yīng)用進(jìn)展

    2012-10-19 03:35:20林添明荊國華
    化工進(jìn)展 2012年9期
    關(guān)鍵詞:固定床磁場強(qiáng)度床層

    林添明,荊國華

    (華僑大學(xué)化工學(xué)院,福建 廈門 361021)

    進(jìn)展與述評(píng)

    磁穩(wěn)流化床研究與應(yīng)用進(jìn)展

    林添明,荊國華

    (華僑大學(xué)化工學(xué)院,福建 廈門 361021)

    磁穩(wěn)流化床(MSFB)作為一種新型反應(yīng)器,兼具固定床和流化床的眾多優(yōu)點(diǎn),具有巨大的應(yīng)用前景。本文綜述了 MSFB近年來在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用上取得的進(jìn)展?;A(chǔ)研究方面主要介紹了磁場強(qiáng)度和液相流速對(duì)床層結(jié)構(gòu)的影響,以及床層空隙率、操作穩(wěn)定性和傳遞特性等研究情況;應(yīng)用方面介紹了 MSFB在生物化工、能源和環(huán)境工程等領(lǐng)域的應(yīng)用。最后分析了 MSFB目前存在的不足,如對(duì)于一定的反應(yīng)體系未找到相應(yīng)合適的磁性催化劑、操作溫度高于磁性載體的居里溫度時(shí),MSFB將無法操作、磁場發(fā)生裝置釋放出大量的熱量對(duì)磁性載體和反應(yīng)過程產(chǎn)生影響、難以確定穩(wěn)定操作區(qū)域。并指出其今后的主要研究方向?yàn)榇判暂d體催化劑的研究與開發(fā)及對(duì) MSFB的穩(wěn)定性判據(jù)、傳熱、傳質(zhì)、強(qiáng)化反應(yīng)過程機(jī)理、反應(yīng)器放大規(guī)律、工業(yè)化應(yīng)用裝置設(shè)計(jì)等方面的研究。

    磁穩(wěn)流化床;磁性載體;基礎(chǔ)研究

    磁流化床(magnetically fluidized bed,MFB)是在傳統(tǒng)流化床中引入磁場,以磁性顆粒作為床層介質(zhì)的流固相處理系統(tǒng),是一種新型、高效的特殊流化床系統(tǒng)[1-2]。所外加磁場一般為不隨時(shí)間變化的均勻穩(wěn)定磁場或隨時(shí)間呈周期性變化的交變磁場。有關(guān) MFB的研究最早出現(xiàn)于 1959—1962年,F(xiàn)ilippov等以水為液相、鐵磁顆粒為固相,研究了在交變磁場作用下床層的流化行為。而磁穩(wěn)流化床(magnetically stabilized fluidized bed,MSFB)是 MFB的特殊形式,其概念最早由 Tuthill[3]在1969年提出。MSFB是磁性載體在均勻穩(wěn)定的磁場作用下發(fā)生定向排列,只有微弱運(yùn)動(dòng)的穩(wěn)定床層[4-5],其基本結(jié)構(gòu)見圖1。其工作原理是利用外加磁場調(diào)節(jié)顆粒和流體的運(yùn)動(dòng),當(dāng)流動(dòng)相流速高于最小流化速度而未達(dá)到磁性載體的帶出速度時(shí),床層呈均勻穩(wěn)定的膨脹狀態(tài),此時(shí)在磁場作用下磁性載體被磁化并沿著磁場線方向排列有序,形成磁鏈,磁性載體與流動(dòng)相的相間接觸面積大,有利于傳質(zhì)和傳熱過程。MSFB既具有類似固定床的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),又具有一定的流動(dòng)性,兼具固定床和流化床的諸多優(yōu)點(diǎn):① 既具備流化床的低壓降,又避免了傳統(tǒng)流化床中因劇烈碰撞導(dǎo)致的顆粒結(jié)構(gòu)易破壞等問題;② 在外加磁場的作用下,可有效控制相間返混;③ 均勻的孔隙度使床層內(nèi)部不易出現(xiàn)溝留和短路;④ 避免了固定床中可能出現(xiàn)的局部熱點(diǎn),也緩解了流化床操作中常出現(xiàn)的固體顆粒流失問題;⑤ 能在較寬的范圍內(nèi)穩(wěn)定操作,甚至可以進(jìn)行逆流操作。MSFB按流化介質(zhì)劃分,可分為液-固 MSFB[6]、氣-固MSFB[7]和氣-液-固 MSFB[8]。MSFB作為一種新型反應(yīng)器,在生物化工、能源和環(huán)境工程等領(lǐng)域較傳統(tǒng)流化床反應(yīng)器和固定床反應(yīng)器已顯示出很大的優(yōu)越性,使其被廣泛的研究與應(yīng)用。

    本文作者對(duì)近年來MSFB在基礎(chǔ)研究和應(yīng)用上取得的進(jìn)展進(jìn)行了綜述,并對(duì)其研究和應(yīng)用趨勢進(jìn)行了展望。

    圖1 磁穩(wěn)流化床的基本結(jié)構(gòu)圖

    1 MSFB的基礎(chǔ)研究

    1.1 流動(dòng)相的流速和磁場強(qiáng)度對(duì)床層結(jié)構(gòu)的影響

    圖2 液相流速與最小磁場強(qiáng)度的關(guān)系圖[9]

    圖3 反應(yīng)器內(nèi)顆粒流化行為圖[9]

    MSFB中流動(dòng)相的流速和磁場強(qiáng)度對(duì)其床層結(jié)構(gòu)有重要影響。Guo等[9]通過對(duì)流動(dòng)相的流速和使磁性顆粒不被帶出流化床的最小磁場強(qiáng)度的研究發(fā)現(xiàn),隨著流動(dòng)相流速和磁場強(qiáng)度的變化,MSFB內(nèi)出現(xiàn)3種狀態(tài),如圖2和圖3所示。在區(qū)域1中,使磁性顆粒不被帶出流化床的最小磁場強(qiáng)度隨著流動(dòng)相流速的增加呈線性增加。此時(shí),磁性顆粒充滿整個(gè)反應(yīng)器,床層膨脹最大化,如圖3(a)所示。區(qū)域2中,最小磁場強(qiáng)度的增長率隨著流動(dòng)相流速的增加而逐漸降低。此時(shí),沿著磁場線方向部分顆粒開始發(fā)生聚集以及從反應(yīng)器兩端床層開始收縮,如圖3(b)所示,出現(xiàn)這種現(xiàn)象主要是由于磁場強(qiáng)度的增大使部分磁性顆粒被磁化,磁化后顆粒間的相互作用力引起聚集。區(qū)域3中,隨著流動(dòng)相流速的增大,使磁性顆粒不被帶出的最小磁場強(qiáng)度幾乎保持不變,主要是由于顆粒完全聚集成團(tuán),此時(shí)流化床的床層體積最小,如圖3(c)所示。由以上對(duì)3個(gè)區(qū)域的分析可知,最適合MSFB操作的是區(qū)域1,因?yàn)樵谠搮^(qū)域內(nèi)床層最為穩(wěn)定且床層體積最大,而區(qū)域2和區(qū)域3由于磁性顆粒的聚集,致使床層內(nèi)部容易出現(xiàn)溝留和擴(kuò)散限制等問題。

    1.2 床層空隙率

    床層空隙率可反映氣、液、固相在床層中所占的體積份額,是MSFB重要的工藝參數(shù)。A l-Qodah等[10]以磁性活性炭顆粒為固相,研究了液-固MSFB的床層空隙率,發(fā)現(xiàn)床層空隙率受磁場強(qiáng)度和液體流速的影響,隨磁場強(qiáng)度和液體流速的增大而增大。而 Gros等[11]卻發(fā)現(xiàn),床層空隙率隨著磁場強(qiáng)度的增大而減小。Al-Busoul等[12]以磁性活性炭顆粒和非磁性油頁巖顆粒混合物作為固相、空氣為氣相,研究了氣-固 MSFB的床層空隙率,結(jié)果表明:床層空隙率隨磁場強(qiáng)度的增加而增加,隨著混合顆粒中非磁性顆粒所占百分?jǐn)?shù)的增加而減小。Li等[13]研究了氣-固 MSFB的局部固含率分配情況:徑向分布不均勻,在反應(yīng)器壁處達(dá)到最大值。磁場強(qiáng)度、氣體流速和顆粒尺寸對(duì)局部固含率均有影響。

    1.3 操作穩(wěn)定性

    穩(wěn)定性是MSFB應(yīng)用的關(guān)鍵,目前制約MSFB應(yīng)用的關(guān)鍵是缺乏有效的方法來確定其穩(wěn)定操作區(qū)域,從而方便、準(zhǔn)確地給出合適的運(yùn)行參數(shù)。近年來,對(duì)于MSFB穩(wěn)定性的分析,王迎慧等[14-15]研究了氣-固MSFB的穩(wěn)定性,基于顆粒的受力分析,結(jié)合流化床的基本理論,采用量綱分析法,導(dǎo)出了確定臨界流化速度的半經(jīng)驗(yàn)公式,并將該公式與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)吻合性較好。由該半經(jīng)驗(yàn)公式可知:磁場強(qiáng)度、顆粒粒徑對(duì)磁穩(wěn)流化區(qū)域有較大的影響。磁穩(wěn)流化區(qū)域隨顆粒粒徑增大而減小,且磁場強(qiáng)度越大,減小的幅度越大;磁穩(wěn)流化區(qū)域隨磁場強(qiáng)度的增加而增大,且隨顆粒粒徑的減小,增加的幅度越大。Li等[13]基于空隙率波動(dòng)信號(hào)隨機(jī)分析結(jié)合量綱分析法確定了氣-固 MSFB的穩(wěn)定性判據(jù),得到了類似的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,并對(duì)半經(jīng)驗(yàn)公式進(jìn)行F檢驗(yàn),發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)磁場強(qiáng)度是改變磁穩(wěn)流化區(qū)域最有效的方法,增加磁場強(qiáng)度有利于增大磁穩(wěn)流化區(qū)域。

    1.4 傳遞特性

    傳遞特性是 MSFB的一個(gè)重要參數(shù)。Zhang等[16]研究了氣-液-固MSFB的傳熱特性,研究結(jié)果表明:磁場強(qiáng)度、氣體流速、液體流速、液體的黏性和表面張力對(duì)傳熱系數(shù)有較大的影響。磁場強(qiáng)度的增加會(huì)導(dǎo)致傳熱系數(shù)降低,其原因在于:外加磁場抑制了顆粒的自由移動(dòng)和減少了固體顆粒間的碰撞。在相同磁場強(qiáng)度下,增加液體流速、氣體流速和減小液體的黏性和表面張力有利于減小傳熱邊界

    層和增強(qiáng)氣體的湍流擾動(dòng)作用,從而提高傳熱系數(shù);并且逆流操作的傳熱系數(shù)比并流操作高2倍左右,同時(shí)建立了氣-液-固MSFB傳熱系數(shù)的計(jì)算方程。A l-Bosoul等[12]以磁性活性炭顆粒和非磁性油頁巖顆粒的混合物為固相,研究了氣-固 MSFB的傳熱特性,并用經(jīng)驗(yàn)公式描述了氣體流速、磁場強(qiáng)度和混合顆粒中磁性顆粒所占百分?jǐn)?shù)對(duì)傳熱系數(shù)的影響。Li等[17]以非晶態(tài)合金催化劑為固相,研究了氣-液-固MSFB的傳質(zhì)特性,研究結(jié)果發(fā)現(xiàn):與傳統(tǒng)流化床相比,外加磁場強(qiáng)化了傳質(zhì)過程,這主要是由于磁場產(chǎn)生的磁場力可以消除流體對(duì)磁性顆粒產(chǎn)生的曳力,從而提高床層空隙率之間流體的速率,減小傳質(zhì)邊界層,提高了流體與顆粒之間的傳質(zhì)速率。傳質(zhì)系數(shù)隨磁場強(qiáng)度、氣體流速、液體流速的增大而增大,隨液體黏性和表面張力的減小而增大。傳質(zhì)系數(shù)的軸向和徑向分布均勻,僅在壁面附近略微增大,并建立了傳質(zhì)系數(shù)計(jì)算的量綱為1的方程。

    2 MSFB的應(yīng)用研究

    MSFB由于兼具了傳統(tǒng)流化床和固定床的許多優(yōu)點(diǎn),使其在生物化工、能源領(lǐng)域和環(huán)境工程等領(lǐng)域顯示出獨(dú)特的優(yōu)勢和巨大的應(yīng)用潛力。

    2.1 MSFB在生物化工中的應(yīng)用

    對(duì)于生物化工領(lǐng)域,MSFB主要是在固定化生物酶反應(yīng)器、生物分離技術(shù)等方面的應(yīng)用。傳統(tǒng)的固定化生物酶反應(yīng)器大多采用固定床,固定床存在著床層壓降大、表面非剛性的載體在操作中易變形或破碎、高黏度底物和含懸浮物的底物易堵塞床層、溫度和pH值不易于控制等缺點(diǎn),而將MSFB應(yīng)用于固定化生物酶反應(yīng)器可有效克服上述缺點(diǎn)。

    MSFB在生物分離中由于具有操作條件溫和、高選擇性、高分離速度、對(duì)生物活性影響小、節(jié)省預(yù)處理過程以及因固定化載體顆粒具有流動(dòng)性可采用平推流的方式實(shí)現(xiàn)連續(xù)操作收集目標(biāo)產(chǎn)物等特點(diǎn),使其被廣泛應(yīng)用于細(xì)胞和蛋白質(zhì)等的分離純化過程。Tüzmen等[18]采用聚甲基丙烯酸-2-羥乙酯連接辛巴藍(lán)F3GA親和配基磁性小球,在MSFB中連續(xù)操作純化吸附β-酪蛋白,吸附量為72.1 mg/g,比間歇操作高20.2%。利用MSFB可以節(jié)省離心分離、過濾、膜萃取等前處理步驟。A l-Qodah等[19]利用MSFB過濾去除細(xì)胞懸浮液中的酵母細(xì)胞,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:增大磁場強(qiáng)度和床層高度,降低細(xì)胞初始濃度、液相流速和pH值,有利于提高去除效率。Basar等[20]用辛巴藍(lán)F3GA修飾的聚乙烯-2-羥甲基丙烯酸酯磁性小球結(jié)合MSFB反應(yīng)器對(duì)溶菌酶的純化過程進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)純化后的溶菌酶純度大約為 87.4%,回收率為 79.6%,溶菌酶的活性達(dá)到41.586 U/mg。A ltintas和Denizli[21]對(duì)MSFB親和吸附雞蛋白中溶菌酶的過程進(jìn)行研究,考察了液相流速、溶菌酶濃度、離子強(qiáng)度和溫度對(duì)磁性小球吸附溶菌酶的影響。研究結(jié)果表明,該方法的純化倍數(shù)是傳統(tǒng)溶菌酶純化的50倍,具有高吸附容量和高選擇性等特點(diǎn)。

    Odabasi等[22]研究了聚乙烯-2-羥甲基丙烯酸酯磁性小球結(jié)合MSFB反應(yīng)器清除系統(tǒng)性紅斑狼瘡病人血液中的病原抗體。發(fā)現(xiàn)抗雙鏈DNA抗體的吸附量隨著液相流速的增大明顯下降,隨著抗雙鏈DNA抗體濃度的增大呈先增大后趨于平衡的關(guān)系,抗雙鏈DNA抗體的最大吸附量可以達(dá)到97.8 mg/g。由于磁性聚乙烯-2-羥甲基丙烯酸酯小球具有很好的血液相容性,使得該方法在醫(yī)學(xué)上具有很好的應(yīng)用前景。Uzun和Denizli[23]采用經(jīng)溴化氰活化的聚乙烯-2-羥甲基丙烯酸酯磁性顆粒固定化人血清蛋白作為吸附劑,在MSFB中吸附分離人體血液中膽紅素,膽紅素的吸附量可以達(dá)到86.8 mg/g,與間歇操作相比,最大吸附量可以提高 35%。Candan等[24]研究了MSFB中 Cd2+印跡聚甲基丙烯酸-2-羥乙酯磁性小球去除人體血液中的Cd2+,發(fā)現(xiàn)Cd2+的吸附量隨液相流速的增大而降低,最大吸附容量為48.8 μmol Cd2+/g,磁性小球經(jīng)過多次重復(fù)使用,其吸附容量沒有明顯的下降。

    2.2 MSFB在能源領(lǐng)域中的應(yīng)用

    在能源領(lǐng)域,MSFB主要應(yīng)用于干法選煤、催化加氫和生物能源制備等方面。中國石油化工股份有限公司石油化工科學(xué)研究院將鎳基非晶態(tài)合金催化劑與MSFB相結(jié)合,成功應(yīng)用于己內(nèi)酰胺加氫精制過程,并實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用,加氫能力和加氫效果得到極大的改善。該研究首次將MSFB用于石油化工過程,并于2005年獲得國家發(fā)明一等獎(jiǎng)[25]。Dong等[26]研究了磁性 Pd/Al2O3催化劑結(jié)合氣-固 MSFB進(jìn)行乙炔選擇性加氫反應(yīng)過程,確定MSFB最佳操作條件:溫度353 K,壓力1.5 MPa,磁場強(qiáng)度25 kA/m,氣時(shí)空速12000 h―1。在該條件下乙炔的轉(zhuǎn)化率為 100%,乙烯的選擇性為 84%。Mu等[27]在MSFB中對(duì)非晶態(tài)合金催化劑進(jìn)行重整生成油后加氫精制過程進(jìn)行了研究,結(jié)果表明MSFB大大降低了重整生成油的溴值,基本無芳烴損失,滿足工業(yè)要求。利用MSFB作為重整生成油后加氫精制過程的反應(yīng)器,具有低反應(yīng)溫度、高液時(shí)空速、低氫油比、無污染和高選擇性等優(yōu)點(diǎn)。

    Hao等[28]以磁性Co/A l2O3凝膠作為催化劑,在MSFB中進(jìn)行甲烷氧化為CO2的重整反應(yīng)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)甲烷的轉(zhuǎn)化效率明顯提高了,甲烷的初始轉(zhuǎn)化效率分別比傳統(tǒng)流化床和固定床高7.6%和24.3%。在外加磁場作用下,通過提高氣-固接觸效率,可有效抑制炭沉積導(dǎo)致的催化劑鈍化現(xiàn)象。Chen等[29]用Co-Ni雙金屬凝膠作為催化劑也進(jìn)行了類似的實(shí)驗(yàn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)在MSFB中甲烷的轉(zhuǎn)化效率可以達(dá)到78%,與固定床和傳統(tǒng)流化床相比,分別增加了12%和 7%。該工藝有利于強(qiáng)化傳質(zhì)過程和減少催化劑的炭沉積問題。

    Pan等[30]利用非晶態(tài)合金催化劑結(jié)合MSFB,提出一種新型的CO甲烷化工藝。研究發(fā)現(xiàn):與目前工業(yè)應(yīng)用的兩種固定床相比,操作溫度可以降低100 K左右,氣時(shí)空速可以提高5~10倍。在溫度為433 K、壓力為3.0 MPa、氣時(shí)空速為50000 h―1、磁場強(qiáng)度為40 kA/m以及富含氫氣的條件下,CO的濃度從2000 mg/L下降到1 mg/L以下。由此可見,該工藝在石油化學(xué)工業(yè)上具有很好的應(yīng)用前景。

    Liu等[31]研究了MSFB中磁性顆粒固定化啤酒酵母的乙醇發(fā)酵過程,結(jié)果表明,與固定床和傳統(tǒng)流化床相比,MSFB具有較高的乙醇產(chǎn)生量。乙醇的產(chǎn)生量受初始顆粒填充量、糖濃度和稀釋率的影響。Guo等[9]研究了磁性納米催化劑結(jié)合MSFB生產(chǎn)生物柴油的過程,結(jié)果表明:MSFB中甲醇和棉籽油的摩爾比、液相流速、磁場強(qiáng)度、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)溫度對(duì)該過程有很大的影響。在甲醇和棉籽油的摩爾比為8∶1,液相流速為40 cm3/min、磁場強(qiáng)度為225 Oe和反應(yīng)溫度為65 ℃的條件下,反應(yīng)100 min后,轉(zhuǎn)化效率可以達(dá)到97%。同時(shí),MSFB內(nèi)磁性催化劑的穩(wěn)定性和回收率均比攪拌釜反應(yīng)器好。

    谷濤等[32]將SRNA-4鎳基非晶態(tài)合金吸附劑與MSFB相結(jié)合用于汽油吸附脫硫的研究,考察了吸附溫度、壓力、體積空速和磁場強(qiáng)度等操作條件對(duì)其脫硫性能的影響,并探討了吸附劑的再生問題。結(jié)果表明,當(dāng)原料以液相狀態(tài)進(jìn)行反應(yīng)時(shí),較高的吸附溫度和較低的體積空速有利于吸附劑脫硫效果的提高,而操作壓力的影響不大;吸附劑在MSFB狀態(tài)操作時(shí)的脫硫性能明顯高于固定床狀態(tài);在一定范圍內(nèi),磁場強(qiáng)度對(duì)脫硫率的影響不明顯。

    2.3 MSFB在環(huán)境工程中的應(yīng)用

    MSFB可作為反應(yīng)器應(yīng)用于廢水處理、固體廢棄物處理和煙氣脫硫、脫硝、除塵以及揮發(fā)性有機(jī)污染物的處理等方面。Graham等[33]以海藻酸鹽聚合物小球負(fù)載Pd/Fe作為催化劑,結(jié)合MSFB進(jìn)行模擬廢水和污染土壤中氯酚的還原脫氯過程,取得不錯(cuò)的效果,并建立了相應(yīng)的預(yù)測模型。Bayramoglu等[34]利用磁性小球固定化辣根過氧化物酶(HRP),成功在MSFB中去除了酚和氯酚化合物。王燕萍[35]利用磁穩(wěn)流化床光催化反應(yīng)器處理難降解有機(jī)廢水,申請(qǐng)了一項(xiàng)專利。Gros等[36]對(duì)MSFB和外加磁場為交變磁場的MFB中Cu2+的回收進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)電磁場強(qiáng)化了傳質(zhì)過程,MSFB和MFB相比,MSFB回收Cu2+的效果更好。Uzun等[37]提出一種利用磁修飾酵母細(xì)胞結(jié)合 MSFB用于廢水中 Cu2+的生物吸附,該方法成本低,并且能夠處理高黏性的廢水。Bayramoglu等[38]用甲基丙烯酸縮水甘油酯和甲基丙烯酸甲酯在交聯(lián)劑作用下,經(jīng)過懸浮聚合反應(yīng)制備磁性吸附劑,在MSFB中進(jìn)行廢水中Hg2+的去除過程,取得良好的效果,該方法顯示出良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

    Sornchamni等[39]利用MSFB對(duì)生物固體廢棄物進(jìn)行過濾處理,該法的基本原理是將生物固體廢棄物沉積在磁性顆粒間。這種方法具有很好的應(yīng)用前景,可以在微重、低重條件下操作,而通常用于處理生物固體廢棄物的技術(shù)(超臨界水氧化、微波動(dòng)力燃燒、流化床焚燒技術(shù))則不能。

    Zhang等[40-42]研究了以MSFB作為反應(yīng)器的新型半干法煙氣脫硫工藝,結(jié)果表明:脫硫效率隨近絕熱飽和溫度的降低而升高,隨Ca/S摩爾比和磁場強(qiáng)度的增加而增加。磁場強(qiáng)度的增加會(huì)使鐵磁顆粒的表面變得疏松,減小了傳質(zhì)阻力,加強(qiáng)了鐵元素的催化氧化作用,從而提高了脫硫效率。Yao等[43]研究了在MSFB中以Fe2O3顆粒作為催化劑,用NH3選擇催化還原煙氣中NO的過程,發(fā)現(xiàn)外加磁場有利于降低反應(yīng)的活化能和提高低溫Fe2O3催化劑的活性,促進(jìn)還原NO自由基的產(chǎn)生。在453~493 K下,NO的去除率超過90%,與沒有磁場存在下相比提高了10%。

    MSFB是一種高效的過濾器,由于具有流通截面大、流通量大、氣固接觸好、床層壓降小、顆粒間隙均勻、無氣體短路等優(yōu)點(diǎn),是一種理想的流固相過濾方法。Wang等[44]研究了MSFB除塵過程,發(fā)現(xiàn)在穩(wěn)定流化條件下除塵效率可以達(dá)到95%,而在不穩(wěn)定流化條件下除塵效率低于80%。除塵效率隨床層厚度和磁場強(qiáng)度的增加而增加,隨顆粒平均粒徑和煙氣流速與最小流化速度比的增加而降低。Dolidovich[45]提出了利用MSFB作為反應(yīng)器同時(shí)去除熱煙氣中的煙塵和揮發(fā)性有機(jī)污染物的新技術(shù),這種技術(shù)已經(jīng)被證明在處理許多揮發(fā)性有機(jī)污染物和顆粒粉塵中有著很好的應(yīng)用前景。

    3 存在問題及研究展望

    MSFB因其獨(dú)特的優(yōu)勢正吸引著國內(nèi)外越來越多學(xué)者的關(guān)注和研究。目前,MSFB在石油化工領(lǐng)域已經(jīng)得到了一定程度的工業(yè)應(yīng)用,但在其它領(lǐng)域仍處于實(shí)驗(yàn)研究階段,面臨的主要問題有:對(duì)于一定的反應(yīng)體系未找到相應(yīng)合適的磁性催化劑以及當(dāng)操作溫度高于磁性載體的居里溫度時(shí),MSFB將無法操作;MSFB的磁場發(fā)生裝置在產(chǎn)生磁場的過程中會(huì)釋放出大量的熱量,對(duì)磁性載體和反應(yīng)過程產(chǎn)生影響;未找到合適的方法確定MSFB的穩(wěn)定操作區(qū)域。針對(duì)MSFB具有的獨(dú)特優(yōu)勢及其目前面臨的問題和研究現(xiàn)狀,本文作者認(rèn)為其今后的研究方向可歸納為以下幾個(gè)方面:①磁性載體催化劑的研究與開發(fā),即開發(fā)一些具有高居里溫度和催化活性等特點(diǎn)的磁性載體,對(duì)于非磁性催化劑,可以考慮將其包覆負(fù)載在磁性載體上進(jìn)行應(yīng)用;②進(jìn)一步探討MSFB的流區(qū)過渡和穩(wěn)定性判據(jù);③深入研究探討MSFB的傳熱、傳質(zhì)和強(qiáng)化反應(yīng)過程的機(jī)理,建立相應(yīng)的反應(yīng)器模型;④研究MSFB的放大規(guī)律,并設(shè)計(jì)相應(yīng)的工業(yè)化應(yīng)用裝置。此外,近年來隨著納米技術(shù)的不斷發(fā)展,出現(xiàn)了一些納米級(jí)催化劑,可考慮將其與MSFB相結(jié)合,利用MSFB的磁場固定作用將其流化,提高反應(yīng)效率。

    [1] Liu Y A,Hamby R K,Colberg R D. Fundamental and practical developments of magnetofluidized beds:A review[J].Powder Technology,1991,64:3-41.

    [2] 呂秀菊,曲紅波,叢威,等. 磁場流化床在生化工程中的應(yīng)用[J]. 化工進(jìn)展,2001,20(3):7-11.

    [3] Tuthil E J. Magnetically stabilized fluidized bed:US,3440731[P]. 1969-04-29.

    [4] Rosensweig R E. Fluidization:Hydrodynamic stabilization w ith a magnetic field[J].Science,1979,204:57-59.

    [5] Kwauk M S,Ma X H,Ouyang F,et al. Magnetofluidized G/L/S systems[J].Chemical Engineering Science,1992,47:3467-3474.

    [6] Siegell J H. Liquid-fluidized magnetically stabilized beds[J].Powder Technology,1987,52:139-148.

    [7] Harel O,Zimmels Y. Particle separation in a magnetically stabilized fluidized bed[J].Powder Technology,1991,64:159-164.

    [8] Hu T T,Wu J Y. Study on the characteristics of a biological fluidized bed in a magnetic field[J].Chemical Engineering Research andDesign,1987,65:238-242.

    [9] Guo P M,Huang F H,Huang Q D,et al. Biodiesel production using magnetically stabilized fluidized bed reactor[J].Renewable Energy,2012,38:10-15.

    [10] Al-Qodah Z,Al-Shannag M. Separation of yeast cells from aqueous solutions using magnetically stabilized fluidized beds[J].Letters in Applied Microbiology,2006,43:652-658.

    [11] Gros F,Baup S,Aurousseau M. Hydrodynam ic study of a liquid/solid fluidized bed under transverse electromagnetic field[J].Powder Technology,2008,183:152-160.

    [12] Al-Busoul M,Al-Qodah Z,Khraew ish A. Hydrodynamics and heat transfer characteristics of G-S magnetically stabilized beds consisting of adm ixtures of shale oil and magnetic particles[J].Heat Mass Transfer,2008,44:1099-1106.

    [13] Li H,Cao C Q,Zhao Y N. Hydrodynam ic behaviors in gas-solid two-phase magnetic fluidized beds 1. Experimental results represented by a dimensionless number[J].Chemical Engineering and Technology,2011,34(5):760-766.

    [14] 王迎慧,歸柯庭,施明恒. 確定磁流化床磁穩(wěn)操作區(qū)域的理論分析與實(shí)驗(yàn)研究[J]. 應(yīng)用科學(xué)學(xué)報(bào),2005,23(1):82-85.

    [15] 王迎慧,歸柯庭,施明恒. 磁流化床磁穩(wěn)流化區(qū)域的確定及影響因素[J]. 化工學(xué)報(bào),2007,58(1):75-79.

    [16] Zhang J L,Zhang M,Li W,et al. Local heat transfer properties incoand counter-current G-L-S magnetically stabilized fluidized beds[J].Particuology,2011,9:45-50.

    [17] Li W,Zong B N,Li X F,et al. L-S mass transfer in G-L-S countercurrent magnetically stabilized bed w ith amorphous alloy SRNA-4 catalyst[J].China Particuology,2007,5:116-120.

    [18] Tüzmen N,Akdogan F,Kalburcu T,et al. Development of the magnetic beads for dye ligand affinity chromatography and application to magnetically stabilized fluidized bed system[J].Process Biochemistry,2010,45:556-562.

    [19] Al-Qodah Z,A l-Shannag M. Application of magnetically stabilized fluidized beds for cell suspension filtration from aqueous solutions[J].Separation Science and Technology,2007,42:421-438.

    [20] Basar N,Uzun L,Güner A,et al. Lysozyme purification w ith dye-affinity beads under magnetic field[J].International Journal of Biological Macromolecules,2007,41:234-242.

    [21] Altintas E B, Denizli A. Monosize magnetic hydrophobic beads for lysozyme purification under magnetic field[J].Materials Science and Engineering C,2009,29:1627-1634.

    [22] Odabasi M,?zkayar N,?zkara S,et al. Pathogenic antibody removal using magnetically stabilized fluidized bed[J].Journal of Chromatography B,2005,826:50-57.

    [23] Uzun L,Denizli A. Bilirubin removal performance of immobilized albumin in a magnetically stabilized fluidized bed[J].Journal of Biomaterials Science Polymer Edition,2006,17(7):791-806.

    [24] Candan N,Tüzmen N,Andac M,et al. Cadm ium removal out of human plasma using ion-imprinted beads in a magnetic column[J].Materials Science and Engineering C,2009,29:144-152.

    [25] 宗保寧,慕旭宏,孟祥堃,等. 鎳基非晶態(tài)合金加氫催化劑與磁穩(wěn)定床反應(yīng)器的開發(fā)與工業(yè)應(yīng)用[J]. 化工進(jìn)展,2002,21(8):536-539.

    [26] Dong M H,Pan Z Y,Peng Y,et al. Selective acetylene hydrogenation over core-shell magnetic Pd-supported catalysts in a magnetically stabilized bed[J].American Institute of Chemical Engineers,2008,54(5):1358-1364.

    [27] Mu X H,M in E Z. Magnetically stabilized bed reactor for selective hydrogenation of olefins in reformate w ith amorphous nickel alloy catalyst[J].China Particuology,2007,5:134-139.

    [28] Hao Z G,Zhu Q S,Jiang Z,et al. Fluidization characteristics of aerogel Co/A l2O3catalyst in a magnetic fluidized bed and its application to CH4-CO2reform ing[J].Powder Technology,2008,183:46-52.

    [29] Chen L,Zhu Q S,Hao Z G,et al. Development of a Co-Ni bimetallic aerogel catalyst for hydrogen production via methane oxidative CO2reform ing in a magnetic assisted fluidized bed[J].International Journal of Hydrogen Energy,2010,35:8494-8502.

    [30] Pan Z Y,Dong M H,Meng X K,et al. Integration of magnetically stabilized bed and amorphous nickel alloy catalyst for CO methanation[J].Chemical Engineering Science,2007,62:2712-2717.

    [31] Liu C Z,Wang F,Yang F O. Ethanol fermentation in a magnetically fluidized bed reactor w ith immobilizedSaccharomyces cerevisiaein magnetic particles[J].Bioresource Technology,2009,100:878-882.

    [32] 谷濤,慕旭宏,宗保寧. 磁穩(wěn)定床中鎳基非晶態(tài)合金汽油吸附脫硫研究[J]. 石油學(xué)報(bào):石油化工,2007,23(1):8-13.

    [33] Graham L J,Atwater J E,Jovanovic G N. Chlorophenol dehalogenation in a magnetically stabilized fluidized bed reactor[J].American Institute of Chemical Engineers,2006,52(3):1083-1093.

    [34] Bayramoglu G,Arica M Y. Enzymatic removal of phenol andp-chlorophenol in enzyme reactor: Horseradish peroxidase immobilized on magnetic beads[J].Journal of Hazardous Materials,2008,156:148-155.

    [35] 王燕萍. 磁穩(wěn)流化床光催化反應(yīng)器及其處理難降解有機(jī)廢水的方法:中國,101913680A[P]. 2010-12-15.

    [36] Gros F,Baup S,Aurousseau M. Intensified recovery of copper in solution:Cementation onto iron in fixed or fluidized bed under electromagnetic field[J].Chemical Engineering and Processing,2008,47:295-302.

    [37] Uzun L,Saglam N,Safarikova M,et al. Copper biosorption on magnetically modified yeast cells under magnetic field[J].Separation Science and Technology,2011,46:1045-1051.

    [38] Bayramoglu G,Arica M Y. Kinetics of mercury ions removal from synthetic aqueous solutions using by novel magneticp( GMA-MMA-EGDMA) beads[J].Journal of Hazardous Materials,2007,144:449-457.

    [39] Sornchamni T,Jovanovic G N,Reed B P,et al. Operation of magnetically assisted fluidized beds in microgravity and variable gravity:Experiment and theory[J].Advances in Space Research,2004,34:1494-1498.

    [40] Zhang Q,Gui K T. Removal of SO2using a magnetically fluidized bed in the semi-dry flue gas desulfurization process:Role of ferromagnetic particles and magnetic field applied[J].Chemical Engineering and Technology,2008,31(4):537-541.

    [41] Zhang Q,Gui K T. A novel sem idry flue gas desulfurization process with the magnetically fluidized bed reactor[J].Journal of Hazardous Materials,2009,168:1341-1345.

    [42] 王之肖,張?jiān)品?,歸柯庭. 磁流化床強(qiáng)化煙氣脫硫的機(jī)理研究[J].中國電機(jī)工程學(xué)報(bào),2005,25(14):68-72.

    [43] Yao G H,Wang F,Wang X B,et al. Magnetic field effects on selective catalytic reduction of NO by NH3over Fe2O3catalyst in a magnetically fluidized bed[J].Energy,2010,35:2295-2300.

    [44] Wang Y H,Gui K T,Shi M H,et al. Removal of dust from flue gas in magnetically stabilized fluidized bed[J].Particuology,2008,6:116-119.

    [45] Dolidovich A F. Investigation of the properties of a magnetofluidized bed and development of a new gas purification technology based on them for simultaneous removal of solid and gaseous substances from hot waste gases[J].Journal of Engineering Physics and Thermophysics,2004,77(6):1134-1149.

    Research and application progress of magnetically stabilized fluidized bed

    LIN Tianming,JING Guohua
    (School of Chem ical Engineering, Huaqiao University,Xiamen 361021,F(xiàn)ujian,China)

    Magnetically stabilized fluidized bed (MSFB) is a new type of reactor, which combines the advantages of both fixed bed and traditional fluidized bed, and has a great application prospect. In this paper, the progress of basic research and application of MSFB is reviewed. The basic research includes effects of fluid flow rate and magnetic field intensity on fluidization behavior of the magnetic particles in the column, bed voidage, operation stability and transfer characteristics. The application fields include biochem ical engineering, energy and environmental engineering. Finally, the existing drawbacks of MSFB are presented. It remains difficult to find the relevant magnetic catalyst in a specific reaction system. MSFB can not be operated at a temperature higher than the Curie temperature of magnetic carrier. The heat generated by the magnetic field generator has an effect on the magnetic carrier and the reaction process and it is difficult to determine the stable operating zone of MSFB. The main research directions of MSFB in the future are proposed, including research and development of magnetic catalyst,stability criterion,mechanism of heat transfer and mass transfer,mechanism of strengthening reaction process,scale-up of reactor and design of industrial reactor.

    magnetically stabilized fluidized bed(MSFB);magnetic carrier;basic research

    TQ 051.1

    A

    1000–6613(2012)09–1885–06

    2011-03-09;修改稿日期:2011-04-15。

    國家自然科學(xué)基金(21077035)、教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃”(NCET-11-0851)及福建省高等學(xué)校新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃(11FJRC02)項(xiàng)目。

    林添明(1989—),男,碩士研究生。聯(lián)系人:荊國華,副教授。E-mail zhoujing@hqu.edu.cn。

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