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    fnSiO2@mSiO2核殼粒子的制備及表征

    2012-09-07 07:48:24鄧玉美桑紅源涂鄭禹李棟
    化學(xué)工程師 2012年6期
    關(guān)鍵詞:核殼介孔染料

    鄧玉美,桑紅源,涂鄭禹,李棟

    (天津渤海職業(yè)技術(shù)學(xué)院,天津300402)

    fnSiO2@mSiO2核殼粒子的制備及表征

    鄧玉美,桑紅源,涂鄭禹,李棟

    (天津渤海職業(yè)技術(shù)學(xué)院,天津300402)

    本文將摻雜有三元熒光共振能量轉(zhuǎn)移染料對(duì)的SiO2納米核引入介孔SiO2球形粒子中,形成在單一波長激發(fā)下能產(chǎn)生多色熒光發(fā)射的核殼結(jié)構(gòu)。產(chǎn)物通過TEM、XRD、BET等方法進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:成功制備得到以熒光納米粒子為核,介孔SiO2為殼層的核殼粒子(fnSiO2@mSiO2),介孔孔徑為2.5nm。

    熒光共振能量轉(zhuǎn)移;核殼粒子;Stober法

    近年來,具有熒光性能的介孔SiO2材料在藥物負(fù)載以及靶向藥物傳輸領(lǐng)域受到科學(xué)家們的廣泛關(guān)注和研究[1-4],但是合成形貌均一、粒徑較小、高度分散并且熒光性能良好的介孔SiO2納米材料仍然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)[5,6]。同時(shí),隨著各種疾病的復(fù)雜化和多樣化,對(duì)多元靶向藥物傳輸體系的需求也日益增長。所以開發(fā)一種高靈敏的、應(yīng)用在多元靶向藥物運(yùn)輸中的納米粒子變得越來越重要。

    本文以異硫氰酸乙熒光素(FITC)、異硫氰酸羅丹明B(RBITC)和羅丹明琥珀酰亞胺酯(R101-SE)作為摻雜的染料,通過硅烷偶聯(lián)劑(APTS)與正硅酸乙酯(TEOS)的共縮聚將染料分子摻雜到了fnSiO2粒子中;采用改進(jìn)的Stober法,將得到的熒光納米核加入到NH3·H2O、乙醇體系中,加入十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、正硅酸乙酯(TEOS),在熒光納米粒子表面包覆一層介孔層,合成了一種由三元FRET染料摻雜的納米粒子為核,介孔SiO2為殼的多色熒光介孔SiO2核殼納米粒子(fnSiO2@mSiO2)。該核殼納米粒子將介孔SiO2特性和多元熒光標(biāo)記相結(jié)合,內(nèi)核賦予該納米復(fù)合材料多彩的熒光信號(hào),外殼則給藥物分子提供無阻礙的通道;此外,介孔SiO2外殼還對(duì)熒光核起到保護(hù)作用,能防止染料大分子的濾出以及減少由于他們的光降解而導(dǎo)致的熒光減弱,使得粒子具有強(qiáng)的熒光信號(hào),有助于提高靶向運(yùn)輸檢測時(shí)的靈敏度。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)儀器及試劑

    表1 實(shí)驗(yàn)儀器Tab.1Experimental instrument

    表2 實(shí)驗(yàn)試劑Tab.2Experimental reagents

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    由于3種染料的摻雜方法大體相同,因此,本文以FITC的摻雜為例來說明實(shí)驗(yàn)方法。

    1.2.1 FITC-APTS復(fù)合物制備取單口小燒瓶,加入0.136mLAPTS,105mgFITC,2mL無水乙醇,N2保護(hù)下避光反應(yīng)12h(防止水汽進(jìn)入對(duì)后續(xù)反應(yīng)產(chǎn)生不良影響)。

    1.2.2 fnSiO2的制備取1mLFITC-APTS復(fù)合物,加入16.75mL無水乙醇、1.28mL NH3·H2O,混合均勻,室溫下避光攪拌反應(yīng)24h,加入0.71mLTEOS,抽濾,再避光攪拌反應(yīng)24h,抽濾,乙醇和去離子水多次洗滌。紅外烘箱中避光干燥得產(chǎn)品fnSiO2。

    1.2.3 fnSiO2@mSiO2核殼粒子的制備稱取0.1g fnSiO2,加入500mL三口燒瓶中,加攪拌棒,加200mL無水乙醇,超聲30min,加入1.0gCTAB、24mL NH3·H2O,攪拌20min,加入0.71mLTEOS,室溫反應(yīng)16h,抽濾或離心分離,乙醇洗滌2次,去離子水洗滌2次。

    1.2.4 萃取除模板劑步驟3中樣品加入到三口燒瓶中,加入酸性乙醇溶液,室溫下攪拌反應(yīng)一定時(shí)間,離心分離,水洗多次,紅外烘箱中避光干燥得最后產(chǎn)品。

    其他染料摻雜的方法相同,多種染料共摻雜時(shí)染料總的摩爾量不變,調(diào)節(jié)染料之間的比例即可。

    本實(shí)驗(yàn)共制備了9種不同摻雜比例的多色熒光納米核-殼粒子,分別為FITC∶RBIRC∶R101-SE=0∶0∶1、0∶1∶0、0∶1∶1、0∶2:1、0∶3∶1、1∶0∶0、1∶0∶1、1∶1∶0、1∶1∶1。

    1.3 表征

    XRD在Rigaku D/MAX-2550衍射儀上進(jìn)行,TEM在2000FX透射電鏡上進(jìn)行,N2等溫吸附曲線是在ASAP 2010上測定的,并且根據(jù)BJH法計(jì)算了介孔材料的孔徑分布,紅外表征在德國BRUKER公司的傅里葉紅外光譜儀上進(jìn)行。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 透射電鏡觀察

    圖1和圖2為樣品的透射電鏡照片。

    圖1致密SiO2熒光核(fnSiO2)的TEM圖Fig.1TEM of fnSiO2

    圖1 為致密SiO2熒光核的TEM圖,從圖1上可以看出,粒子粒徑約為80nm,分散型好,形貌均一。

    圖2核-殼納米粒子(fnSiO2@m SiO2)的TEM圖Fig.2TEM of fnSiO2@mSiO2

    圖2 為核-殼納米粒子的TEM圖,表明SiO2形成的殼層厚度在35nm左右,粒子粒徑約為150nm,粒徑均一,形貌良好。而殼層的厚度還可以通過改變TEOS的濃度來實(shí)現(xiàn)調(diào)整。

    2.2 紅外表征

    由于粒子中含有有機(jī)染料分子,不能通過煅燒除去模板劑CTAB,因此,采用的酸性乙醇溶液萃取除模板劑。通過紅外光譜對(duì)萃取結(jié)果進(jìn)行考察,見圖3。

    圖3CTAB萃取前(紅)后(黑)紅外圖譜Fig.3IR of CTAB before and after extraction

    從圖3可以看出,通過酸性乙醇溶液萃取后,2800~3000cm-1的烷基峰和1500cm-1的N-H峰都消失了,說明模板劑CTAB已經(jīng)萃取完全。

    2.3 小角XRD表征

    圖4為多色熒光核-殼納米粒子的小角XRD圖譜。

    圖4 多色熒光核-殼納米粒子的小角XRD圖譜Fig.4XRD of multi-fluorescence-core-shell nanospheres

    由圖4可見,樣品在小角范圍內(nèi)出峰,說明了核殼粒子具有介孔結(jié)構(gòu),成功實(shí)現(xiàn)了介孔殼層的包覆。

    2.4 N2等溫吸附曲線表征

    圖5為樣品的N2吸附脫附曲線(BET)及BHJ孔徑分布圖。

    圖5N2吸附脫附曲線(BET)及BJH孔徑分布圖(內(nèi)部)Fig.5N2BET and pore-size distribution

    圖5 可以看出,N2吸附脫附曲線顯示出了典型的IV型吸附脫附曲線,進(jìn)一步說明了樣品中介孔的存在。從BJH孔徑分布圖上可以看出,孔徑約為2.5nm。同時(shí),由BET數(shù)據(jù)得到:樣品的比表面積為378 m2·g-1及介孔孔容為0.249cm3·g-1。

    2.5 染料摻雜量計(jì)算

    由于多種染料摻雜的粒子計(jì)算較為復(fù)雜,因此,選擇FITC摻雜的粒子的制備過程進(jìn)行計(jì)算。

    具體方法為:(1)配置一系列濃度的FITC染料的水溶液,測定紫外-可見吸收光譜,作最大吸光度-濃度的標(biāo)準(zhǔn)曲線(圖6);(2)制備FITC-fnSiO2核的過程中,對(duì)濾液進(jìn)行收集并進(jìn)行紫外可見吸收光譜測試,得到溶液在490nm處的最大吸收峰強(qiáng),參照FITC的濃度-吸光度標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行計(jì)算。

    圖6FITC紫外可見吸收標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.6Standard curve of UV-Vis absorption spectroscopy

    經(jīng)過計(jì)算得到:FITC的摻雜量為:67.6%,約2.77mgFITC/gfnSiO2@mSiO2核殼粒子。

    3 結(jié)論

    本文報(bào)道了以介孔材料負(fù)載FRET染料對(duì),摸索出了新的可行的合成路線,成功制備得到了形貌均一、分散性好的染料摻雜的fnSiO2@m SiO2核殼納米粒子,在多元生物體系的檢測和熒光標(biāo)記領(lǐng)域?qū)⒕哂泻芎玫膽?yīng)用前景。

    [1]J.Lu,M.Liong,S.Sherman,T.Xia,M.Kovochich,A.E.Nel,J.I. Zink and F.Tamanoi,Nanobiotechnology,2007,(3):89.

    [2]J.Lu,M.Liong,J.I.Zink and F.Tamanoi,Small,2007,(3):1341.

    [3]A.Stein,B.J.Melde and R.C.Schroden,Adv.Mater.,2000,(12):1403.

    [4]P.N.Minoofar,R.Hernandez,S.Chia,B.Dunn,J.I.Zink and A. -C.Franville,J.Am.Chem.Soc.,2002,124:14388.

    [5]Y.Zhu,J.Shi,W.Shen,X.Dong,J.Feng,M.Ruan,Y.Li,Angew. Chem.Int.Ed.2005,44:5083.

    [6]P.Horcajada,A.Ramila,J.P.Pariente,M.Vallet-Regi,Micropor. Mesopor.Mater.2004,68:105.

    Synthesis and characterization of fnSiO2@mSiO2core-shell nanospheres

    DENG Yu-mei,SANG Hong-yuan,TU Zheng-yu,LI Dong
    (Tianjin Bohai Vocational Technologic Collage,Tianjin 300221,China)

    This thesis is intended to lead silica nano-core doped with triple fluorescence resonance energy transfer dyes into mesoporous silica particles,and form a novel kind of core-shell mesoporous nanosphere which can engender multi-fluorescence with a single excitation wavelength.The structure was characterized by TEM, XRD and BET.The results showed that:core-shell nanospheres(fnSiO2@m SiO2)was prepared successfully,mesoporous size of the particles was 2.5nm.

    fluorescence resonance energy transfer;core-shell nanospheres;Stober method

    book=2012,ebook=66

    O613

    A

    1002-1124(2012)06-0014-03

    2012-04-19

    鄧玉美(1979-),女,講師,工程師,2011畢業(yè)于天津大學(xué)化學(xué)工程專業(yè),碩士,目前主要從事精細(xì)化學(xué)品產(chǎn)品合成和開發(fā)工作。

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