飛秒激光雙光束干涉制備二維納米復合周期結(jié)構(gòu)

賈 鑫

（上海電機學院 數(shù)理教學部，上海201306）

近年來，全息光刻技術(shù)由于其工藝簡單、成本低廉，而被廣泛應用于光柵制造以及光子晶體制備。全息光刻技術(shù)是利用多束激光干涉的方法在光敏材料上刻蝕周期結(jié)構(gòu)[1-3]。一般而言，雙光束干涉制備一維光柵結(jié)構(gòu)，三光束干涉制備二維周期結(jié)構(gòu)，四光束及多光束干涉制備三維結(jié)構(gòu)。然而，由此方法得到的結(jié)構(gòu)周期往往大于激光波長[2-3]，制備的光子晶體的帶隙通常位于紅外光波段，且靈活性不足，制備的結(jié)構(gòu)缺乏多樣性。因此，需要發(fā)展小周期結(jié)構(gòu)的新制備方法以方便獲得可見光、紫外光波段的光子晶體[3]。

飛秒激光照射某些半導體、金屬、電介質(zhì)后，在材料表面及內(nèi)部誘導短周期納米結(jié)構(gòu)，其周期遠小于激光波長（λ／10～λ／2），且條紋周期與激光入射角無關(guān)[4-12]。線偏振光誘導垂直于激光偏振方向的納米條紋；圓偏振光誘導納米顆粒。文獻[4-9] 中提出了不同的理論模型解釋飛秒激光誘導納米周期結(jié)構(gòu)的形成機理。但目前為止，飛秒激光誘導納米周期結(jié)構(gòu)的物理機制還沒有統(tǒng)一的結(jié)論，仍需要進一步做理論與實驗研究。這一現(xiàn)象在激光納米加工、材料改性、表面等離子體等方面具有很大的應用潛力。

本文將飛秒激光誘導納米周期結(jié)構(gòu)與全息光刻技術(shù)相結(jié)合，利用飛秒激光雙光束干涉的方法在ZnO晶體表面制備了二維納米復合周期結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)兩光束間的夾角制備得到了不同周期的納米復合結(jié)構(gòu)。這為可見光、紫外光波段的光子晶體制備提供了有效的技術(shù)手段，并且在納米結(jié)構(gòu)制備、超高密度光存儲等方面具有巨大的應用潛力。

1 實驗裝置

圖1所示為飛秒激光雙光束干涉制備二維復合周期結(jié)構(gòu)的實驗裝置圖。實驗采用Coherent公司生產(chǎn)的鈦寶石再生放大激光器（Legend Elite），輸出中心波長800nm、脈寬40fs的激光脈沖，單脈沖能量為3mJ，重復頻率1～1 000Hz可調(diào)。激光束經(jīng)過電子快門（Shutter）以控制照射樣品的脈沖數(shù)。通過半波片（HF）與格蘭棱鏡（GZ）相結(jié)合控制脈沖能量和激光偏振后，經(jīng)分束片（BS）分為能量與偏振相同的A，B兩束光，光束A通過時間延遲線（Delay Line）與光束B同時會聚于樣品表面同一點處。兩光束時間零點由BBO產(chǎn)生的和頻信號確定。圖1中右上角插圖為雙光束干涉的強度分布花樣，干涉周期與兩光束間的夾角2θ有關(guān)，兩者間的關(guān)系為

式中，Λ為干涉周期。

實驗所用樣品為ZnO晶體，尺寸為10mm×10mm×1mm，雙面光學拋光，樣品放置于計算機控制的三維移動平臺上。照射后的樣品置于酒精中超聲清洗10min以去除樣品表面的殘留碎屑。樣品表面形貌及納米結(jié)構(gòu)由掃描電子顯微鏡進行表征。

圖1 飛秒激光雙光束干涉實驗裝置Fig.1 Experimental setup of two-femtosecond-laser-beam interference

2 實驗結(jié)果及討論

圖2所示為典型的雙光束干涉制備的一維光柵結(jié)構(gòu)，由雙束干涉的強度分布花樣決定（見圖1中插圖）。圖像傾斜是由于拍攝掃描電鏡時的取向問題，不影響觀察周期結(jié)構(gòu)的形貌，光柵結(jié)構(gòu)的方向始終垂直于兩光束所在的平面。構(gòu)。圖3所示為800nm飛秒激光雙光束干涉照射ZnO晶體后誘導的周期結(jié)構(gòu)的掃描電鏡照片。光波長，并且納米條紋方向垂直于激光的偏振方向，這是由飛秒激光照射誘導形成的。因此，利用飛秒激光雙光束干涉制備得到了二維微納復合周期結(jié)構(gòu)。

圖2 雙光束干涉制備的經(jīng)典一維光柵結(jié)構(gòu)Fig.2 Typical one-dimensional grating structures fabricated by two-beam interferenc

圖3 飛秒激光雙光束干涉制備的二維微納復合周期結(jié)構(gòu)Fig.3 Two-dimensional complex periodic micro-nanostructures fabricated by the interference of two femtosecond laser beams

增大兩光束間夾角2θ可以減小光柵結(jié)構(gòu)的周期，得到更精細的納米復合周期結(jié)構(gòu)。圖4所示為不同夾角下飛秒激光雙光束干涉制備的納米復合周期結(jié)構(gòu)的掃描電鏡照片。圖4（a）中右上角插圖顯示了光束A，B的空間位置及激光的偏振方向，由圖可見，納米條紋的方向始終垂直于激光的偏振方向。當增大光束A，B的夾角2θ至60°時，圖4（a）顯示干涉周期為800nm，由于激光波長沒有變化，故飛秒激光誘導的納米條紋的周期沒有變化。當夾角2θ＝90°時，干涉周期變?yōu)?60 nm，如圖4（b）所示，并且由于干涉周期對納米條紋形成的限制作用，條紋結(jié)構(gòu)變得更加規(guī)則，從而形成了規(guī)則的二維納米復合周期結(jié)構(gòu)。進一步增大夾角2θ至120°，如圖4（c）所示干涉周期減小為460nm，與納米條紋的周期相近，形成二維納米光柵結(jié)構(gòu)。這在紫外光區(qū)光子晶體制備、材料改性、高密度光存儲上都有潛在的應用價值。

圖4 調(diào)節(jié)雙光束夾角制備的二維納米復合周期結(jié)構(gòu)Fig.4 Two-dimensional complex periodic nanostructures fabricated by adjusting the convergence angle of two laser beams

3 結(jié) 語

將飛秒激光誘導短周期納米結(jié)構(gòu)與雙光束干涉技術(shù)相結(jié)合，在ZnO晶體表面制備了二維納米復合周期結(jié)構(gòu)，這一結(jié)構(gòu)是由干涉強度決定的長周期結(jié)構(gòu)和飛秒脈沖誘導的短周期納米條紋結(jié)構(gòu)組成。改變兩光束間的夾角2θ，制備得到了不同周期的規(guī)則二維納米復合結(jié)構(gòu)，這在紫外光區(qū)光子晶體制備、納米結(jié)構(gòu)制備、材料改性以及高密度光存儲上都具有巨大的應用潛力。

[1] Campbell M，Sharp D N，Harrison M T，et al.Fabrication of photonic crystals for the visible spectrum by holographic lithography[J] .Nature，2000，404（6773）：53-56.

[2] Lai N D，Liang Wenping，Lin Jianhung，et al.Fabrication of two-and three-dimensional periodic structures by multi-exposure of two-beam interfer-ence technique[J] .Optics Express，2005，13（23）：9605-9611.

[3] Misawa H，Kondo T，Juodkazis S，et al.Holographic lithography of periodic two-and three-dimensional microstructures in photoresist SU-8[J] .Optics Express，2006，14（17）：7943-7953.

[4] Shimotsuma Y，Kazansky P G，Qiu Jiarong，et al.Self-organized nanogratings in glass irradiated by ultrashort light pulses[J] .Physics Review Letter，2003，91（24）：247405.

[5] Bhardwaj V R，Simova E，Rajeev P P，et al.Optically produced arrays of planar nanostructures inside fused silica[J] .Physics Review Letter，2006，96（5）：057404.

[6] Costache F，Henyk M，Reif J.Modification of dielectric surfaces with ultra-short laser pulses[J] .Applied Surface Science，2002，186（1-4）：352-357.

[7] Dufft D，Rosenfeld A，Das S K，et al.Femtosecond laser-induced periodic surface structures revisited：A comparative study on ZnO[J] .Journal of Applied Physics，2009，105（3）：034908.1-034908.9.

[8] Shen Mengyan，Carey J E，Catherine H，et al.High-density regular arrays of nanometer-scale rods formed on silicon surfaces via femtosecond laser irradiation in water[J] .Nano Letters，2008，8（7）：2087-2091.

[9] Huang Min，Zhao Fuli，Cheng Ya，et al.Mechanisms of ultrafast laser-induced deep-subwavelength gratings on graphite and diamond[J] .Physics Review B，2009，79（12）：125436.

[10] Jia X，Jia T Q，Ding L E，et al.Complex periodic micro／nanostructures on 6H-SiC crystal induced by the interference of three femtosecond laser beams[J] .Optics Letters，2009，34（6）：788-790.

[11] Jia Xin，Jia Tianqing，Zhang Yi，et al.Periodic nanoripples in the surface and subsurface layers in ZnO irradiated by femtosecond laser pulses[J] .Optics Letters，2010，35（8），1248-1250.

[12] Yang Yang，Yang Jianjun，Xue Lu，et al.Surface patterning on periodicity of femtosecond laser-induced ripples[J] .Applied Physics Letters，2010，97（14）：141101.1-141101.3.