石灰石CO2循環(huán)特性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測

陳鴻偉， 閆 瑾， 危日光， 高建強， 黃新章

（1.華北電力大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院，保定071003；2.沈陽工程學(xué)院 能源與動力工程系，沈陽110136）

以化石燃料為原料的能源生產(chǎn)工業(yè)，其CO2排放量已占全球總排放量的30%以上.因此，有效減少能源工業(yè)中溫室氣體排放成為急需解決的重要課題［1］.目前最可行的減排方法，是利用固態(tài)吸收劑捕捉和分離煙氣（或氣化氣）中的CO2，然后將得到的高濃度CO2氣體液化后注入地質(zhì)處置層或深海［2］.采用鈣基吸收劑作為CO2捕集循環(huán)中的載體，化學(xué)過程簡單，成本低廉且可有效避免CO2捕捉過程中的熱動力損失，但是還存在亟待解決的實際應(yīng)用問題.其中關(guān)鍵問題就是要解決循環(huán)反應(yīng)過程中顆粒燒結(jié)引起煅燒后顆粒表面形貌、微顆粒結(jié)構(gòu)以及孔隙結(jié)構(gòu)的惡化，因為孔隙比表面積和孔容積減小會導(dǎo)致鈣基吸收劑活性的衰減［3－4］.

為了獲得CO2吸收效率的最大值，科研工作者開展了大量鈣基吸收劑煅燒和碳酸化循環(huán)反應(yīng)特性研究：包括熱重分析或固定床試驗，或給定通用顆粒模型預(yù)測吸收劑顆粒反應(yīng)能力.但是，如果采用單一的試驗方式，則參數(shù)的設(shè)定會受到試驗設(shè)備本身的限制且難以消除試驗誤差；雖然顆粒預(yù)測模型可以反映轉(zhuǎn)化率的變化趨勢，但吸收劑的顆粒特性以及反應(yīng)條件卻無法通過方程參數(shù)體現(xiàn)［5－6］.因此，在鈣基吸收劑CO2的循環(huán)過程中，需要對各個反應(yīng)參數(shù)在循環(huán)過程中吸收劑活性變化的影響作進一步深入研究.神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法作為一種智能仿真模擬工具，以其特有的高容錯自組織和高度非現(xiàn)性描述等功能，為因反應(yīng)機理復(fù)雜或缺乏有效數(shù)據(jù)而不能采用半經(jīng)驗公式的化學(xué)反應(yīng)過程進行直觀、準確的數(shù)學(xué)模擬提供了新思路，并已廣泛應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)中的復(fù)雜計算和難以確定反應(yīng)模型的化學(xué)反應(yīng)中［7－9］.

筆者應(yīng)用熱重分析試驗獲得的鈣基吸收劑CO2循環(huán)反應(yīng)過程曲線作為訓(xùn)練、測試樣本，并利用基于Levenberg－Marquardt法優(yōu)化的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來描述具有眾多非線性影響參數(shù)作用的CO2循環(huán)特性.影響吸收劑活性的參數(shù)包括循環(huán)次數(shù)、顆粒粒徑、煅燒溫度、煅燒時間、煅燒氣氛以及碳酸化時間.在反應(yīng)動力學(xué)區(qū)域和擴散區(qū)域，筆者采用同一數(shù)學(xué)模型.

1 試 驗

1.1 試驗樣品

筆者采用X射線熒光光譜分析儀對石灰石樣品進行了成分組成分析（見表1）.樣品篩分后可以得到4組粒徑分布的樣品顆粒：38～48μm，48～62μm，62～80μm和80～180μm.

1.2 TGA試驗

筆者采用 Mettler Toledo TGA／DTA Star熱重分析儀（TGA）進行了鈣基吸收劑煅燒和碳酸化循環(huán)反應(yīng)，并通過與其連接的控制設(shè)備和計算機終端對試驗過程進行監(jiān)控，同時應(yīng)用流量控制系統(tǒng)對反應(yīng)氣體的開閉和體積流量進行控制.

表1 試驗用鈣基吸收劑樣品的成分組成Tab.1 Chemical analysis of the calcium－based sorbent tested%

考慮到熱效應(yīng)，采用鋁制樣品盤秤取8mg±0.5mg樣品并放入反應(yīng)器中，以20K／min的升溫速率加熱至預(yù)先設(shè)定的煅燒溫度，通入反應(yīng)氣體并加以保溫，以達到充分的煅燒.為保證反應(yīng)器內(nèi)稱重系統(tǒng)的穩(wěn)定性和足夠的反應(yīng)氣體流量，通入反應(yīng)器內(nèi)的恒定氣體流量為50cm3／min.樣品在TGA中進行煅燒和碳酸化循環(huán)時保持碳酸化反應(yīng)條件為650℃、保溫20min，反應(yīng)氣氛為15%φ（CO2）（N2平衡）.試驗設(shè)定的循環(huán)次數(shù)為20次，并實時采集樣品的質(zhì)量變化數(shù)據(jù).假設(shè)樣品質(zhì)量的變化僅由碳酸鈣的分解與再生造成，依據(jù)樣品的質(zhì)量變化曲線計算樣品的碳酸化轉(zhuǎn)化率曲線.

2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的模擬過程

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是由大量功能簡單的神經(jīng)元通過有嚴格規(guī)律的拓撲結(jié)構(gòu)組織構(gòu)成群體并行式處理的計算結(jié)構(gòu)（見圖1）.神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入（x1，x2，…，xi）與隱含層權(quán)重矩陣Whid相乘，乘積與隱含層閾值向量求和，再經(jīng)隱含層激活函數(shù)Qh傳遞得隱含層神經(jīng)元輸出（y1，y2，…，yj）.隱含層輸出Yhid與輸出層權(quán)重矩陣Wout相乘，乘積與輸出神經(jīng)元閾值Bout相加，再經(jīng)函數(shù)Qo激活后得到網(wǎng)絡(luò)輸出Yout.

圖1 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)拓撲結(jié)構(gòu)Fig.1 Topological structure of a typical artificial neural network

實現(xiàn)信號準確傳遞的關(guān)鍵是權(quán)重矩陣.一般，采用試驗數(shù)據(jù)對人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入－輸出模式進行訓(xùn)練，即以訓(xùn)練數(shù)據(jù)［（x1，y1），（x2，y2），…，（xn，yn）］逐級調(diào)整神經(jīng)元權(quán)值和閾值，實現(xiàn)輸出期望值和實際網(wǎng)絡(luò)輸出值的均方差（yi－yout）2達到極小值.為提高網(wǎng)絡(luò)的收斂速度和泛化能力，筆者采用基于Levenberg－Marquardt法的BP網(wǎng)絡(luò)，即由輸出層向隱含層返回誤差值，并通過最小梯度下降法和高斯－牛頓法之間自適應(yīng)調(diào)整優(yōu)化隱藏層權(quán)重矩陣和輸出層權(quán)重矩陣.

筆者將TGA試驗所得數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練和測試神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本數(shù)據(jù)，并應(yīng)用3 755組數(shù)據(jù)構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)：① 輸入數(shù)據(jù)（樣品顆粒粒徑D；煅燒過程溫度Tcal；煅燒持續(xù)時間tcal；煅燒氣氛中CO2體積分數(shù)φ（CO2）；碳酸化持續(xù)時間tcar，min；循環(huán)次數(shù)n；上一次循環(huán)結(jié)束時碳酸化轉(zhuǎn)化率 Xcar，（n－1）；② 輸出數(shù)據(jù)（鈣基吸收劑碳酸化轉(zhuǎn)化率Xcar，n）.輸入數(shù)據(jù)取值范圍：D，38～180μm；Tcal，750～1 050 ℃；tcal，20～120min；φ（CO2），0～25%；tcar，0～20min；n，1～20；Xcar，n－1，0～1.

采用基于Levenberg－Marquardt法多層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，7個輸入層神經(jīng)元（D、Tcal、tcal、tcar、φ（CO2）、n、Xcar，（n－1）），1個輸出神經(jīng)元（Xcar（n，tcar））和中間一層或多層隱含層組織而成.原輸入數(shù)據(jù)和輸出數(shù)據(jù)經(jīng)歸一化處理得到神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入和輸出數(shù)據(jù).隱含層傳遞函數(shù)采用正切Sigmoid函數(shù)，輸出層傳遞函數(shù)采用對數(shù)Sigmoid函數(shù)，以保證輸出數(shù)據(jù)在［0，1］之間.在3 755組試驗數(shù)據(jù)中，取2 843組作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練數(shù)據(jù)，其余912組數(shù)據(jù)作為測試數(shù)據(jù)，均用于測試訓(xùn)練后不同拓撲結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)的平均誤差和均方誤差.

表2為不同拓撲結(jié)構(gòu)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)特性參數(shù)對比.驗證輸入數(shù)據(jù)無序輸入時計算誤差的重復(fù)性，確定最優(yōu)拓撲結(jié)構(gòu)為單一隱含層結(jié)構(gòu)，隱含層神經(jīng)元個數(shù)為46個.

3 試驗結(jié)果與分析

圖2為試驗數(shù)據(jù)與預(yù)測數(shù)據(jù)的對比.從圖2可知：多組不同輸入?yún)?shù)下神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測碳酸化轉(zhuǎn)化率與試驗數(shù)值呈正比關(guān)系，證明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可實現(xiàn)對鈣基吸收劑煅燒和碳酸化循環(huán)的準確模擬.圖3為粒徑48～62μm石灰石顆粒經(jīng)850℃、20min、100%φ（N2）煅燒后第一次碳酸化循環(huán)的TGA試驗數(shù)據(jù)與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測數(shù)值的對比.從圖3可知：利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以準確地反映煅燒反應(yīng)參數(shù)對鈣基吸收劑碳酸化反應(yīng)速率和轉(zhuǎn)化率的影響.因此，筆者設(shè)定煅燒條件為850℃，應(yīng)用拓撲結(jié)構(gòu)為7－46－1的優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，以循環(huán)次數(shù)、吸收劑樣品物性（顆粒粒徑）和煅燒過程參數(shù)（煅燒溫度、煅燒氣氛及煅燒時間）作為輸入?yún)⒘?，模擬吸收劑碳酸化反應(yīng)動力學(xué)特性以及其活性變化過程.

表2 不同拓撲結(jié)構(gòu)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)特性參數(shù)對比Tab.2 Evaluation of an artificial BP neural network–comparison between neural network answers and the TGA experimental data

圖2 試驗數(shù)據(jù)與預(yù)測數(shù)據(jù)的對比Fig.2 Comparison between experimental and simulated data

圖3 石灰石碳酸化試驗數(shù)據(jù)與預(yù)測數(shù)據(jù)對比Fig.3 Comparison of limestone carbonization between experimental and simulated data

粒徑為48～62μm石灰石顆粒經(jīng)850℃、20 min、100%φ（N2），經(jīng)20次煅燒和碳酸化循環(huán)后，其樣品顆粒的活性衰減曲線見圖4.從圖4可看到：TGA試驗數(shù)據(jù)與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)計算數(shù)據(jù)基本吻合，說明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法可以直觀反映CO2循環(huán)次數(shù)與吸收劑顆?；钚缘年P(guān)系.

圖4 石灰石樣品顆粒的活性衰減曲線Fig.4 Comparison of limestone activity between TGA and BP network data

3.1 循環(huán)次數(shù)

鈣基吸收劑碳酸化過程包括快速化學(xué)反應(yīng)和緩慢擴散反應(yīng)兩個階段，兩個反應(yīng)階段之間不存在過渡階段.當化學(xué)反應(yīng)控制區(qū)域的碳酸化轉(zhuǎn)化率達到一定值時，立即進入擴散反應(yīng)階段.隨著循環(huán)次數(shù)的增加，碳酸化反應(yīng)過程曲線形態(tài)不發(fā)生變化，但是化學(xué)反應(yīng)階段的碳酸化轉(zhuǎn)化率明顯降低，最終導(dǎo)致CO2吸收效率的降低［10－13］.

設(shè)定煅燒反應(yīng)條件（Tcal為850℃、tcal為20min、100%φ（N2）），模擬顆粒48～62μm石灰石樣品經(jīng)過20次循環(huán)，其CO2吸收過程即Xcar（n，tcar）曲線.圖5為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測循環(huán)次數(shù)對吸收劑活性的影響.從圖5可以看出：石灰石樣品經(jīng)歷多次循環(huán)碳酸化反應(yīng)的曲線形狀極為相似，但是碳酸化轉(zhuǎn)化率明顯降低，當循環(huán)次數(shù)從1增加到5時，最終碳酸化轉(zhuǎn)化率由64.42%下降至40.15%，其中91.09%的減少量是由化學(xué)反應(yīng)階段吸收效率降低造成的.循環(huán)次數(shù)的增加造成顆粒孔隙結(jié)構(gòu)的變化，1次煅燒后鈣基吸收劑顆粒的孔隙分布集中于85～100nm的小孔，隨著碳酸化反應(yīng)的進行，顆?？紫斗植稼呄蛴诖罂?，有效反應(yīng)的比表面顯著降低，導(dǎo)致CO2吸收效率降低.當循環(huán)反應(yīng)次數(shù)增加到15次時，最終碳酸化轉(zhuǎn)化率降低為24.06%；當循環(huán)反應(yīng)次數(shù)增加到20次時，吸收劑顆粒僅能吸收20.81%的CO2，即隨著循環(huán)次數(shù)的進一步增加，碳酸轉(zhuǎn)化率進一步降低，但其衰減趨勢趨于平緩.

圖5 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測循環(huán)次數(shù)對吸收劑活性的影響Fig.5 Influence of cyclic number on sorbent activity by BP neural network simulation

3.2 吸收劑顆粒粒徑

為研究顆粒粒徑對鈣基吸收劑碳酸化過程的影響，筆者在設(shè)定煅燒反應(yīng)條件下（Tcal為850℃、tcal為20min、100%φ（N2）），將樣品劃分為4個粒徑區(qū)間：38～48μm、48～62μm、62～80μm和80～180 μm，模擬 CO2吸收過程，即Xcar（tcar）以及 Xcar（n）.圖6為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測粒徑對吸收劑活性的影響.從圖6可知：第1次循環(huán)，顆粒粒徑不是影響CO2吸收效率的重要因素，不同的顆粒粒徑獲得比較接近的轉(zhuǎn)化率；但是粒徑為48～62μm的顆粒樣品化學(xué)反應(yīng)階段較快速.樣品經(jīng)歷5次循環(huán)后，粒徑為38～48μm顆粒的活性衰減曲線斜率略大于其他3組樣品.當循環(huán)次數(shù)增加到15次時，由于顆粒粒徑不同引起的碳酸化反應(yīng)速率差異基本消失，而且粒徑為48～62μm、62～80μm和80～180μm樣品顆粒的碳酸化轉(zhuǎn)化率極為接近，分別為24.06%、24.28%和23.03%，但粒徑為38～48μm吸收劑顆粒的CO2吸收效率卻只有20.06%.因此，當顆粒粒徑小于48μm時，反應(yīng)過程中顆粒的雜質(zhì)相對含量起到了主導(dǎo)作用［14］.

3.3 煅燒反應(yīng)參數(shù)

煅燒反應(yīng)過程決定煅燒后吸收劑顆粒的孔隙結(jié)構(gòu)、微顆粒結(jié)構(gòu)和顆粒表面形貌，并直接影響到吸收劑的CO2吸收能力.圖7～圖10分別為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測煅燒參數(shù)（煅燒氣氛、煅燒溫度、煅燒時間和高溫及長時間煅燒）對鈣基吸收劑活性的影響.

圖6 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測粒徑對吸收劑活性的影響Fig.6 Influence of particle size distribution on sorbent activity by BP neural network simulation

圖7 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測氣氛對吸收劑活性影響Fig.7 Influence of calcination atmosphere on sorbent activity by BP neural network simulation

圖8 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測煅燒溫度對鈣基吸收劑活性的影響Fig.8 Influence of calcination temperature on sorbent activity by BP neural network simulation

圖9 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測煅燒持續(xù)時間對鈣基吸收劑活性的影響Fig.9 Influence of calcination duration on sorbent activity by BP neural network simulation

從圖7～圖10可知：吸收劑顆粒的表面CO2分壓力增大導(dǎo)致顆粒內(nèi)部孔隙CO2擴散阻力增加，一定程度上促進顆粒內(nèi)部大孔結(jié)構(gòu)的形成，使顆粒熱解后比表面積降低，從而限制了顆粒對CO2的吸收；設(shè)定煅燒溫度為850℃、煅燒時間為20min和φ（CO2）由0%增加到25%時，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測粒徑為48～62μm的樣品第一次碳酸化轉(zhuǎn)化率由63.93%下降為59.12%，而且隨著φ（CO2）的增加，鈣基吸收劑碳酸化反應(yīng)的化學(xué)動力學(xué)階段的反應(yīng)速率減小.在不同φ（CO2）下得到的吸收劑活性衰減曲線形態(tài)相似，基本遵循CO2加速活性衰減的規(guī)律.

圖10 預(yù)測高溫和長時間煅燒對鈣基吸收劑活性的影響Fig.10 Influence of both high calcination temperature and long duration on sorbent activity by BP neural network simulation

設(shè)定粒徑為48～62μm的石灰石樣品，煅燒溫度分別為750℃、850℃、950℃和1 050℃，在100%φ（N2）條件下煅燒20min，計算結(jié)果如圖8顯示：吸收劑顆粒經(jīng)歷一次煅燒后，對應(yīng)不同的煅燒溫度，其碳酸化轉(zhuǎn)化率和碳酸化反應(yīng)速率均存在明顯差異.煅燒過程必定伴隨著顆粒的燒結(jié)，煅燒反應(yīng)速率與燒結(jié)反應(yīng)速率均隨著溫度的上升而增大，但是燒結(jié)反應(yīng)速率對溫度的變化更為敏感，導(dǎo)致吸收劑顆粒經(jīng)過相同時間的高溫煅燒后燒結(jié)程度加重，煅燒溫度越高，其燒結(jié)程度越嚴重，煅燒后顆粒比表面積越小，其吸收CO2的量越小［15］.在第一次煅燒和碳酸化循環(huán)中，當煅燒溫度由850℃提高到950℃時，其碳酸化轉(zhuǎn)化率由64.42%降低到41.41%；當煅燒溫度進一步上升到1 050℃時，吸收劑顆粒只能吸收26.79%的CO2，且化學(xué)反應(yīng)階段的反應(yīng)時間在增加，依次為192s、288s和320s.而且，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，顆粒燒結(jié)程度加劇，限制了吸收劑反應(yīng)能力.但值得注意的是：當煅燒溫度等于或大于950℃時，吸收劑的活性衰減速率反而相對平緩，特別是在進行15次循環(huán)之后，其CO2的吸收效率逐漸趨向于21.00%.

設(shè)定石灰石樣品粒徑為48～62μm，在100%φ（N2）、850 ℃ 下 分 別 煅 燒 20min、60min 和 120 min，筆者模擬了加劇顆粒燒結(jié)的另一重要因素——煅燒持續(xù)時間的影響結(jié)果見圖9.隨著煅燒時間的延長，一定程度上加劇了顆粒燒結(jié)，導(dǎo)致顆粒表面微顆粒熔融，顆粒內(nèi)部小孔隙聯(lián)結(jié)成大孔，造成顆?？兹莘e和顆粒比表面積損失，進而對碳酸化反應(yīng)產(chǎn)生消極影響［16］.同時，長時間煅燒使活性衰減曲線相對平緩，如煅燒時間設(shè)定為120min時，樣品顆粒經(jīng)歷10次循環(huán)，其CO2的吸收效率由46.61%下降到23.05%；10次循環(huán)后，樣品的碳酸化轉(zhuǎn)化率保持在21%～22%.

高溫煅燒和長時間煅燒均對吸收劑活性衰減起到抑制作用，因此在研究和分析兩者同時作用情況下吸收劑顆粒的反應(yīng)活性變化過程時，筆者模擬經(jīng)歷1 050℃高溫、120min煅燒熱處理后樣品顆粒，進行850℃（100%φ（N2））和650℃（15%φ（CO2））CO2捕集循環(huán)，預(yù)測高溫和長時間煅燒對鈣基吸收劑活性的影響，模擬結(jié)果見圖10.經(jīng)熱處理后，樣品的反應(yīng)活性經(jīng)過15次循環(huán)即趨于穩(wěn)定（≈24.50%），而未經(jīng)過熱處理的吸收劑樣品則呈現(xiàn)典型的活性衰減曲線，經(jīng)15次循環(huán)后的碳酸化轉(zhuǎn)化率為24.06%.高溫煅燒或（及）長時間煅燒后，吸收劑顆粒在碳酸化循環(huán)初始階段，反應(yīng)活性的衰減是由于顆粒燒結(jié)帶來的孔隙比表面積以及孔容積的損失造成的，但隨著循環(huán)繼續(xù)進行，燒結(jié)理論和顆?？紫赌Ｐ蜔o法解釋這種反應(yīng)活性保持的現(xiàn)象.因此，Monovic等提出了顆粒骨骼結(jié)構(gòu)理論（顆粒由內(nèi)部未反應(yīng)硬質(zhì)骨骼結(jié)構(gòu)和外部軟質(zhì)骨骼結(jié)構(gòu)構(gòu)成）解釋吸收劑顆?；钚运p以及活性保持等現(xiàn)象［17］.

4 結(jié) 論

（1）BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以直觀、準確地描述各種非線性影響參數(shù)作用的復(fù)雜多相化學(xué)反應(yīng)過程，結(jié)合TGA試驗數(shù)據(jù)與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模擬數(shù)據(jù)可減少試驗次數(shù)，并且可為模擬鈣基吸收劑煅燒和碳酸化循環(huán)反應(yīng)過程以及反應(yīng)活性變化提供新的方式.

（2）基于TGA試驗數(shù)據(jù)，訓(xùn)練和測試Levenberg－Marquardt法優(yōu)化的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，采用隱含層神經(jīng)元為46個的單一隱含層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)為最優(yōu)拓撲結(jié)構(gòu).

（3）與傳統(tǒng)的回歸微分方程組模型比較，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法在未曾簡化化學(xué)反應(yīng)條件或忽略反應(yīng)過程中傳質(zhì)作用和固態(tài)遷移影響的前提下，可以直觀地反映影響參數(shù)對計算結(jié)果的作用，因此BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以準確地描述鈣基吸收劑碳酸化循環(huán)反應(yīng)的特性.

［1］李英杰，趙長遂.基于鈣基吸收劑的循環(huán)煅燒／碳酸化反應(yīng)吸收CO2的試驗研究［J］.動力工程，2008，28（1）：117－121.LI Yingjie，ZHAO Changsui.Experimental study based on calcium－based absorbent cyclic reaction （CCR）for CO2－capture［J］.Journal of Power Engineering，2008，28（1）：117－121.

［2］AUDUS H，F(xiàn)REUND P.The costs and benefits of mitigation：a full－fuel－cycle examination of technologies for reduction greenhouse gas emmisions［J］.Energy Conversion Management，1997，38（S）：S595－S600.

［3］ABANADES J C.The maximum capture efficiency of CO2using a carbonation／calcination cycle of CaO／Ca－CO3［J］.Chemical Engineering Journal，2002，90（3）：303－306.

［4］尚建宇，宋春常，王春波，等.石灰石煅燒及其產(chǎn)物碳酸化特性的試驗研究［J］.動力工程學(xué)報，2010，30（1）：47－51.SHANG Jianyu，SONG Chunchang，WANG Chunbo，et al.Experimental study on limestone calcination and CaO carbonation characteristics［J］.Journal of Chinese Society of Power Engineering，2010，30（1）：47－51.

［5］ALVERZ D，ABANADES J C.Determination of the critical product layer thickness in the reaction of CaO with CO2［J］.Industrial ＆Chemical Research，2005，44（15）：5608－5615.

［6］ERIC B，GONTRAND L，CORNELIUS S，et al.The decrease of carbonation efficiency of CaO along calcination－carbonation cycles：experiments and modeling［J］.Chemical Engineering Science，2009，64（9）：2136－2146.

［7］PARISI D R，LABORDE M A.Modeling steadystate heterogeneous gas－solid reactors using feedforward neural networks［J］.Comp Chem Eng，2001，25（9／10）：241－250.

［8］ABBAS T，AWAIS M M，Lockwood F C.An artificial intelligence treatment of devolatilization for pulverized coal and biomass in co－fired flames［J］.Com－bustion Flame，2003，132（3）：305－318.

［9］汪洋，余定華，孫鵬，等.基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的乳酸脫水制丙烯酸仿真模擬［J］.化工學(xué)報，2009，60（1）：84－88.WANG Yang，YU Dinghua，SUN Peng，et al.Simulation of preparation of acrylic acid from lattice acid dehydration based on BP neural network［J］.CIESC Journal，2009，60（1）：84－88.

［10］GRASA G S，ABANADES J C.CO2capacity of CaO in long series of carbonation／calciantion cycles［J］.Ind Eng Chem Res，2006，45（26）：8846－8851.

［11］FENNEL P S，PACCINAI R，DENNIS J S，et al.The effect of repeated cycles of calciantion and carbonation on a variety of different limestones，as measured in a hot fluidized bed of sand［J］.Energy ＆Fuel，2007，21（4）：2072－2081.

［12］GRASA G S，ABANADES J C，ALONSO M，et al.Reactivity of highly cycled particles of CaO in a carbonation／calcination loop［J］.Chemical Engineering Journal，2008，137（3）：561－567.

［13］MANOVIC V，ANTHONY E J.Parametric study on CO2capacitu of CaO－based sorbents in looing cycles［J］.Energy ＆Fuel，2008，22（3）：1851－1857.

［14］MANOVIC V，AATHONY E J.Steam reactivation of spent CaO－based sorbent for multiple CO2capture cycles［J］.Environ Sci Technol，2007，41（4）：1420－1425.

［15］STANMORE B R，GILOT P.Review－calcination and carbonation of limestone during thermal cycling for CO2sequestration［J］.Fuel Process Technol，2005，86（16）：1707－1743.

［16］AGNEW J，HAMPARTSOUMIAN E，JONES J M，et al.The simultaneous calcination and sintering of calcium based sorbent under a combustion atmosphere［J］.Fuel，2000，79（12）：1515－1523.

［17］MANOVIC V，ANTHONY E J.Thermal activation of CaO－based sorbent and self－reactivation during CO2capture looping cycles［J］.Environ Sci Technol，2008，42（11）：4170－4174.