離子源及厚靶參數(shù)對(duì)氘氚反應(yīng)中子源中子產(chǎn)額的影響

楊 振 龍繼東 藍(lán)朝暉 董 攀 彭宇飛 石金水

（中國(guó)工程物理研究院流體物理研究所 綿陽(yáng) 621900）

D-T中子源可用于原子核物理、中子物理、反應(yīng)堆物理、放射化學(xué)和放射醫(yī)學(xué)等研究領(lǐng)域，也廣泛應(yīng)用于核數(shù)據(jù)測(cè)量、聚變堆材料輻照損傷研究、半導(dǎo)體抗輻射加固、中子輻照生物效應(yīng)和中子醫(yī)療診斷等工程實(shí)驗(yàn)工作，是工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和國(guó)防事業(yè)不可或缺的工具[1?3]。

加速器型D-T中子源分兩類：一類是基于加速器裝置的中子發(fā)生器，有動(dòng)態(tài)真空系統(tǒng)；另一類是小型的密封裝置，如中子管，有靜真空系統(tǒng)。無(wú)論哪種結(jié)構(gòu)類型，其工作原理基本相同，即氘離子源產(chǎn)生的氘離子經(jīng)加速后轟擊氚靶，發(fā)生核反應(yīng)D+T→4He+n+17.6 MeV，獲得能量為～14 MeV的單色中子。氚的衰變產(chǎn)物3He是惰性氣體，在密封中子管中子源中，其很難被吸附并約束住，這將導(dǎo)致中子源內(nèi)部高真空遭到破壞，致使高壓絕緣性能下降，導(dǎo)致高壓擊穿，造成中子源失效。D-T中子源的中子產(chǎn)額及使用壽命，取決于離子源品質(zhì)和厚靶狀態(tài)，因此中子源物理設(shè)計(jì)須綜合考慮這些參數(shù)對(duì)其性能指標(biāo)的影響。

本文給出厚靶D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額的模擬計(jì)算方法，并分析了離子源產(chǎn)生的束流品質(zhì)及靶膜材料的選擇對(duì)中子產(chǎn)額造成的影響。提出了中子源的優(yōu)化設(shè)計(jì)思路，并分析其可行性。

1 厚靶氘氚反應(yīng)中子產(chǎn)額的模擬計(jì)算

對(duì)于D-T中子源，其厚靶的積分中子產(chǎn)額由式(1)給出：

其中，Y(E)為積分中子產(chǎn)額，E0為入射氘束能量，I0為入射氘束強(qiáng)度，NT為靶中氚的原子密度，σ(E)為T(d,n)4He反應(yīng)的積分截面，E為氘離子在靶中的能量，S(E)為氘離子在靶中的阻止本領(lǐng)，dE為氘離子在靶中的能量損失。

計(jì)算厚靶的中子積分產(chǎn)額，可將厚靶分割成許多薄層，每層可視為薄靶，每一薄靶中產(chǎn)生的中子產(chǎn)額由式(2)給出：

其中，ΔYj(Ej)為第j層中產(chǎn)生的中子產(chǎn)額，Ej和ΔEj分別為氘離子在第j層中的能量和能量損失。則厚靶的積分產(chǎn)額可表示為所有薄層產(chǎn)額之和，即：

我們由此計(jì)算了氘離子束流能量120 keV、不同靶膜材料下D-T反應(yīng)的中子產(chǎn)額?；谌缦驴紤]，計(jì)算中我們假定靶膜中氚均勻分布。文獻(xiàn)[4]研究了鈦合金的氫分布，結(jié)果表明，氫在鈦合金中雖呈非均勻性的深度分布，但將計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)[5]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較，按均勻分布的假設(shè)進(jìn)行計(jì)算仍是近似合理的。

計(jì)算中T(d, n)4He反應(yīng)積分截面，我們采用文獻(xiàn)[6]推薦的結(jié)果。氘離子在不同靶膜中的阻止本領(lǐng)，尚無(wú)完整的評(píng)價(jià)和推薦數(shù)據(jù)，故由SRIM-2003[7]的模擬計(jì)算得到。對(duì)于厚靶氘氚反應(yīng)中子產(chǎn)額，只要將厚靶分割得足夠薄，則薄靶近似帶來(lái)的誤差可忽略。因此，中子產(chǎn)額的計(jì)算誤差主要來(lái)自于氘離子在不同材料厚靶中的阻止本領(lǐng)的誤差。文獻(xiàn)[8,9]用Monter- Carlo法計(jì)算了中子發(fā)生器的中子能譜和角分布，模擬結(jié)果與測(cè)量結(jié)果的比較表明，兩者基本符合。則該方法對(duì)密封中子管也同樣適用。

模擬計(jì)算得到的中子產(chǎn)額，是理想條件下的結(jié)果，D-T中子源實(shí)際的中子產(chǎn)額與氘離子源束流特性及靶的特性密切相關(guān)。氘離子源產(chǎn)生的離子成分會(huì)影響中子產(chǎn)額，其單原子氘離子比例，將直接影響中子源的效率。靶膜材料及元素組分的選擇、靶表面氧化層或蒸鍍金屬保護(hù)膜等，也會(huì)影響中子產(chǎn)額。計(jì)算時(shí)未考慮入射氘離子的D-D反應(yīng)對(duì)中子產(chǎn)額的貢獻(xiàn)，因?yàn)镈-D反應(yīng)截面比D-T反應(yīng)截面低約兩個(gè)量級(jí)，其引起的中子產(chǎn)額的增加可忽略。

2 氘離子源束流成分對(duì)中子產(chǎn)額的影響

對(duì)于傳統(tǒng)的中子發(fā)生器，即使離子源產(chǎn)生多種離子成分，經(jīng)偏轉(zhuǎn)、聚焦等離子傳輸后，最終打靶時(shí)已變?yōu)榧兊膯卧与x子，不用擔(dān)心多離子成分對(duì)中子產(chǎn)額的影響。而在密封中子管中，由于其結(jié)構(gòu)及尺寸限制，無(wú)法引入類似的傳輸元件，因此也無(wú)法避免離子源產(chǎn)生的多離子成分對(duì)中子產(chǎn)額的影響。另外，該中子源需強(qiáng)流(～A量級(jí))、短脈沖(～μs量級(jí))氘離子束，一般用含氫電極的真空弧離子源，這種離子源產(chǎn)生單原子氘離子時(shí)，伴生大量的分子離子、金屬離子及多電荷態(tài)離子。文獻(xiàn)[10]給出了這類真空弧離子源放電產(chǎn)生的各種離子成分的相對(duì)含量，H+和 Ti2+占主要部分，還有 H2+、Ti+和 Ti3+等。這些離子對(duì)中子產(chǎn)額無(wú)貢獻(xiàn)，反倒會(huì)造成靶膜損傷乃至燒蝕，還增加了次級(jí)電子發(fā)射。

圖1 不同厚靶情況下D-T積分中子產(chǎn)額隨氘離子能量(a)和百分含量(b)的變化關(guān)系Fig.1 Integrated neutron yields of D-T reaction for targets of different thicknesses as a fuction of (a) deuteron energy and (b)percentage of D+ in the incident beams.

我們用厚靶D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額的計(jì)算方法，研究了氘離子能量、束流中單原子氘離子份額、雙原子氘離子等三種因素對(duì)中子產(chǎn)額的影響。圖 1(a)是厚靶 TiT2.0、TiT1.5和 TiT1.0（下標(biāo)是靶中氚鈦原子比）的D-T反應(yīng)積分中子產(chǎn)額隨氘離子能量變化的計(jì)算結(jié)果。計(jì)算時(shí)假設(shè)束流全部為單原子氘離子，即僅關(guān)注氘離子能量對(duì)中子產(chǎn)額的影響。在所涉能量范圍內(nèi)(<160 keV)，三種厚靶的中子產(chǎn)額均隨入射單原子氘離子能量呈指數(shù)式增長(zhǎng)，提高入射氘離子能量對(duì)中子產(chǎn)額的貢獻(xiàn)較大。但提高入射氘離子能量意味著提高加速電壓，在D-T中子源中，特別是小尺寸、結(jié)構(gòu)緊湊的真空器件中子管中，提高加速電壓將會(huì)增大高壓擊穿概率，降低中子源的可靠性。因此合適的加速電壓是整個(gè)中子源性能及可靠性的保證。

在這三種厚靶中，120 keV氘離子引發(fā)D-T反應(yīng)積分中子產(chǎn)額隨入射束中單原子氘離子百分含量變化的計(jì)算結(jié)果圖1(b)。計(jì)算時(shí)，假設(shè)束流中其它成分對(duì)中子產(chǎn)額無(wú)貢獻(xiàn)，僅關(guān)注單原子氘離子份額的改變對(duì)中子產(chǎn)額的影響。從圖中看出，提高束流中單原子氘離子的含量，可在降低靶膜中氚含量的情況下不造成中子產(chǎn)額的損失。例如：離子源提供的束流中單原子氘離子含量若由20%提高到40%，而厚靶中氚含量降低一半(即由TiT2.0降到 TiT1.0)，中子產(chǎn)額由 1.82×107/μC 提高到 2.13×107/μC。鑒此，真空弧離子源設(shè)計(jì)的重點(diǎn)，是提高離子源產(chǎn)生束流中單原子氘離子的含量。另外，在能保證中子產(chǎn)額不變的前提下，減少靶膜中氚的含量，將會(huì)降低其衰變產(chǎn)物3He對(duì)真空的影響，有效提高中子源可靠性及使用壽命。

中子源物理設(shè)計(jì)中，為保持最終中子產(chǎn)額不變，可優(yōu)化搭配離子源產(chǎn)生的氘離子份額和靶中氚含量?jī)烧唛g的關(guān)系。但從圖1(b)可知，在氚含量不變、提高單原子氘離子份額對(duì)中子產(chǎn)額的貢獻(xiàn)，與單原子氘離子份額不變、提高氚含量對(duì)中子產(chǎn)額的貢獻(xiàn)的程度不相同。那么根據(jù)實(shí)際需要，選擇合適的搭配比例關(guān)系就很必要。為此，定義單原子氘離子份額因子(α)和氚含量因子(β)，比較兩者變化對(duì)中子產(chǎn)額的貢獻(xiàn)，以為密封中子管物理設(shè)計(jì)提供依據(jù)。其中α是以離子源產(chǎn)生的單原子氘離子份額100%為參考單位1來(lái)定義，β是以Ti:T=1:2為參考單位1來(lái)定義。圖2給出α與β相互關(guān)系的等中子產(chǎn)額曲線。圖中陰影區(qū)域是中子發(fā)生器通常采用的真空弧離子源(Vacuum Arc, VA)、潘寧離子源(PIG)和高頻離子源(RF)能產(chǎn)生的單原子氘離子份額一般所在的區(qū)域。通過比較分析，可為各種類型中子源的物理設(shè)計(jì)提供參考，根據(jù)具體的尺寸體積、參數(shù)要求、適用范圍等來(lái)優(yōu)化選擇。比如，通過優(yōu)化源的參數(shù)設(shè)定來(lái)減少靶中氚的用量，從而降低成本，并延長(zhǎng)整體器件的壽命。

圖2 α與β的等中子產(chǎn)額曲線Fig.2 The relationship between α and β with the same neutron yield.

密封中子管的真空弧離子源在產(chǎn)生單原子氘離子D+的同時(shí)，還產(chǎn)生一定份額的雙原子氘離子D2+，其也會(huì)參與D-T反應(yīng)，會(huì)對(duì)中子產(chǎn)額產(chǎn)生貢獻(xiàn)。但對(duì)相同能量的D+和D2+， D2+的氘核數(shù)雖增加一倍，但每個(gè)氘核的能量卻是原來(lái)的一半。若氘核能量為120 keV，其D-T反應(yīng)截面為～60 keV時(shí)的三倍多。這樣，氘核能量的改變對(duì)中子產(chǎn)額變化的貢獻(xiàn)更大。我們計(jì)算了100%D+、50%D+和50%D2+兩種束流情況下，120 keV時(shí)D-T反應(yīng)的中子產(chǎn)額。計(jì)算時(shí)120 keV D2+等效為兩個(gè)60 keV D+。結(jié)果顯示，100%D+情況下中子產(chǎn)額為～7.35×107/μC；50%D+和 50%D2+情況下中子產(chǎn)額為～4.78×107/μC。故束流中存在雙原子氘離子會(huì)降低總的中子產(chǎn)額。因此為提高中子源束流的利用效率，要求離子源能盡量提高其單原子氘離子的產(chǎn)生效率，降低雜質(zhì)離子的含量。

3 靶膜及其狀態(tài)改變對(duì)中子產(chǎn)額的影響

影響中子源中子產(chǎn)額的另一個(gè)因素是靶膜材料及其狀態(tài)[11]。傳統(tǒng)中子發(fā)生器的靶可更換，為減小束流對(duì)靶的燒蝕采用旋轉(zhuǎn)靶的設(shè)計(jì)[8]，另外一般整個(gè)系統(tǒng)處于動(dòng)真空環(huán)境，可不考慮各部件放氣對(duì)整體性能的影響。對(duì)于中子管中子源，其整體為密封結(jié)構(gòu)，部件安裝完成后，無(wú)法進(jìn)行更改和優(yōu)化。因此，其物理設(shè)計(jì)需充分考慮各種物理因素，根據(jù)各自的優(yōu)缺點(diǎn)提出權(quán)衡優(yōu)化方案。我們用厚靶D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額的計(jì)算方法，進(jìn)行了120 keV氘離子在不同靶材料(Ti基、Zr基)及組分下的D-T反應(yīng)模擬計(jì)算，各種靶的D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額見表1。

表1 不同靶材料的120 keV D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額Table 1 Neutron yield (in 107 /μC ) from D-T reaction at 120 keV with targets of different materials

由表 1，靶膜中氚含量越多，中子產(chǎn)額越大；靶膜元素的原子質(zhì)量越大，對(duì)氘離子的阻止本領(lǐng)越大，氘核能量損失越快，中子產(chǎn)額越小。同時(shí)，工程實(shí)際中還得考慮：由于氚的衰變(T1/2=12.3 a)，靶膜中氚含量增多會(huì)帶來(lái)衰變產(chǎn)物3He的增多，對(duì)于高真空的中子源，氣壓改變將會(huì)帶來(lái)高壓擊穿甚至失效；另外靶膜材料及組分的選擇上還要以能形成穩(wěn)定晶相的固溶體及熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度好為主。

靶膜的表面狀態(tài)也與中子產(chǎn)額大有關(guān)系。靶膜的生產(chǎn)、加工及裝配過程中，不可避免地會(huì)遭致表面污染及氧化。由核反應(yīng)截面曲線可知，在我們關(guān)心的能區(qū)內(nèi)，反應(yīng)截面隨能量呈指數(shù)式增大，表面處束流能量最大，核反應(yīng)截面最大，因此靶膜的表面狀態(tài)對(duì)中子產(chǎn)額有明顯影響。我們對(duì)表面有不同厚度氧化層的靶膜作了模擬計(jì)算，氘離子能量 120 keV時(shí)，D-T反應(yīng)積分中子產(chǎn)額見圖3，中子產(chǎn)額隨氧化層厚度的增加而減小。圖中還給出了文獻(xiàn)[12]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，模擬計(jì)算結(jié)果的變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相同。

圖3 中子產(chǎn)額隨表面氧化層厚度的變化關(guān)系Fig.3 Integrated neutron yields at different thicknesses of the titanium oxide layer.

表面鍍膜層也可能應(yīng)用于新的物理設(shè)計(jì)上。在靶膜表面鍍膜，以用鍍膜層屏蔽束流中雜質(zhì)離子，減少含氚靶膜的燒蝕，降低靶膜中氚衰變的氦釋放。我們提出如下設(shè)計(jì)思路，在TiT2靶膜表面覆蓋一層Ti膜（假設(shè)最外表面氧化層很薄，可忽略），在保證中子產(chǎn)額不降低的前提下，減小束流對(duì)含氚靶膜的損傷，從而減小3He的釋放對(duì)中子源的破壞?；谇拔牡姆治觯?D+、D2+、Ti+和 Ti2+四種離子進(jìn)行計(jì)算。用SRIM2003[7]計(jì)算了四種離子在Ti中的射程及能損（加速電壓相同情況下，這四種離子的能量有依存關(guān)系）。計(jì)算分析結(jié)果表明，加速電壓提高至150?160 kV，TiT2靶膜表面設(shè)置～0.2 mm厚的Ti膜，可使Ti+和Ti2+雜質(zhì)離子的全部能量都損失在該Ti膜中，而D+穿透Ti膜，進(jìn)入TiT2靶膜時(shí)的能量仍約120 keV，這就保證了中子源中子產(chǎn)額的要求。此概念設(shè)計(jì)的主要目的，是保證中子產(chǎn)額不降低前提下，減小重離子束流對(duì)含氚靶膜的損傷，特別是束流中金屬雜質(zhì)離子對(duì)靶膜的損傷。但其工程可行性還需進(jìn)一步分析和驗(yàn)證。

4 結(jié)論

本文通過建立厚靶D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額的模擬計(jì)算方法系統(tǒng)地研究了離子源及厚靶參數(shù)對(duì)中子產(chǎn)額的影響。研究結(jié)果表明，氘離子源產(chǎn)生的束流成分將影響中子產(chǎn)額的結(jié)果；提高束流中單原子氘離子的份額將有效提高中子產(chǎn)額，同時(shí)還可降低對(duì)靶中氚含量的要求。這對(duì)密封型中子源的設(shè)計(jì)至關(guān)重要。一方面提高了束流的利用效率，減小了不必要雜質(zhì)離子對(duì)靶的損傷；另一方面，降低3He釋放引起的高壓擊穿，延長(zhǎng)器件使用壽命，同時(shí)節(jié)約成本。另外靶參數(shù)的變化也影響中子產(chǎn)額的結(jié)果。D-T反應(yīng)中子產(chǎn)額與靶膜中氚含量成正比，與靶膜元素的原子質(zhì)量成反比。同時(shí)，計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，靶表面氧化層厚度的增加將會(huì)減小D-T反應(yīng)的中子產(chǎn)額。最后提出一種靶膜表面鍍膜，在不降低中子產(chǎn)額情況下減小靶膜損傷的物理概念設(shè)計(jì)，并通過理論計(jì)算分析證明設(shè)計(jì)思路可行。本文為密封型中子源的物理設(shè)計(jì)提供了參考，其模擬計(jì)算方法及物理分析手段也應(yīng)用于中子發(fā)生器及其它相關(guān)領(lǐng)域。

1 丁大釗, 葉春堂, 趙志祥, 等. 中子物理學(xué)—原理、方法與應(yīng)用[M]. 北京: 原子能出版社, 2001 DING Dazhao, YE Chuntang, ZHAO Zhixiang,et al.Neutron physics-principle, method and application[M].Beijing: Atomic Energy Press, 2001

2 魏寶杰, 鐘海明. 中子管及其應(yīng)用技術(shù)[M]. 東北師范大學(xué)出版社, 1997 WEI Baojie, ZHONG Haiming. Neutron tube technology and its application[M]. Northeast Normal University Press,1997

3 喬亞華. 中子管的研究進(jìn)展及應(yīng)用[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù), 2008, 28(6): 1134?1139 QIAO Yahua. Progress in studies and applications of neutron tube[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2008, 28(6): 1134?1139

4 王鐵山, 王賢義, 肖國(guó)青. 離子束微探針及其掃描斷層分析應(yīng)用研究[J]. 原子核物理評(píng)論, 2003, 20(4):284?289 WANG Tieshan, WANG Xianyi, XIAO Guoqing. Nuclear micro-probe analysis and its application in study of hydrogen micro-kinetics in titanium[J]. Nuclear Physics Review, 2003, 20(4): 284?289

5 Davis J C, Anderson J D. Tritium depth profiling by neutron time-of-flight[J]. J Vac Sci Technol, 1975, 12(1):358?360

6 Horst L, Arno P. Neutron production cross section and energies for the reactions T(p,n)3He, D(d,n)3He and T(d,n)4He[J]. Nuclear Data Tables, 1973, 11: 569?619

7 Jamse F Z. SRIM-2003[J]. Nucl Instrum Methods, 2004,B219?220: 1027?1036

8 姚澤恩, 岳偉明, 羅鵬, 等. 厚靶T(d,n)4He反應(yīng)加速器中子源的中子產(chǎn)額、能譜和角分布[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2008, 42(5): 400?403 YAO Zeen, YUE Weiming, LUO Peng,et al. Neutron yield, energy spectrum and angular distribution of accelerator based T(d,n)4He reaction neutron source for thick target[J]. Atomic Energy Science and Technology,2008, 42(5): 400?403

9 岳偉明, 姚澤恩, 杜洪新, 等. T(d,n)4He強(qiáng)流中子發(fā)生器的中子能譜和角分布模擬計(jì)算[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2008, 42(12): 1073?1076 YUE Weiming, YAO Zeen, Du Hongxin,et al. Simulation calculation of neutron energy spectrum and angular distribution for T(d,n)4He intense neutron generator[J].Atomic Energy Science and Technology, 2008, 42(12):1073?1076

10 Chen L, Jin D Z, Cheng L,et al. Ion charge state distribution and ion velocities in the titanium hydride cathodic vacuum arc plasmas[J]. Vacuum, 2011, 86(7):813?816

11 羅順忠, 楊本福, 龍興貴. 中子發(fā)生器用氚靶的研究進(jìn)展[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2002, 36(4?5): 290?296 LUO Shunzhong, YANG Benfu, LONG Xinggui.Research progress on tritide target in neutron generator[J].Atomic Energy Science and Technology, 2002, 36(4?5):290?296

12 劉文科, 曹小華, 彭述明, 等. 氧化層厚度對(duì)氘氚中子產(chǎn)額影響研究[J]. 核技術(shù), 2007, 30(8): 665?667 LIU Wenke, CAO Xiaohua, PENG Shuming,et al.Effects of the thickness of oxide layer on yield of neutron from deuterium-tritium reaction[J]. Nuclear Techniques,2007, 30(8): 665?667