潛流人工濕地對(duì)污水廠尾水中有機(jī)物去除效果

楊長明，馬 銳，汪盟盟，李建華

（同濟(jì)大學(xué)長江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海200092）

與發(fā)達(dá)國家相比，我國城鎮(zhèn)污水廠處理水平整體較為落后，經(jīng)過城市污水處理廠處理過的二級(jí)出水水質(zhì)仍然較差［1］，滿足不了日益增長的地表水水質(zhì)改善需求，即使出水能穩(wěn)定達(dá)到一級(jí)A排放標(biāo)準(zhǔn)，但相對(duì)于受納水體來說，仍是重要的污染源.此外，尾水中還含有一些難以被生物吸收降解的有毒有害物質(zhì)，直接排放不僅可能導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化，而且造成生態(tài)毒性，危害人體健康［2］.因此，對(duì)城鎮(zhèn)污水處理廠出水進(jìn)行深度處理顯得尤為必要［3］.隨著國家對(duì)污染物排放總量控制日趨嚴(yán)格，為了保證出水能夠達(dá)到受納水體的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)且滿足回用水水質(zhì)的要求，污水廠二級(jí)出水即尾水深度處理技術(shù)，已經(jīng)提上了日程，并逐漸成為污水處理技術(shù)體系中的重要組成部分［4］.

城市污水尾水中含有大量難降解有機(jī)物，當(dāng)排入天然水體中時(shí)，這些有機(jī)污染物會(huì)被生物氧化進(jìn)而大量消耗水中的溶解氧（DO），導(dǎo)致DO濃度下降，使水中大量魚蝦貝類死亡［5］.同時(shí)，這些有機(jī)物含有大量有毒有害成分，如農(nóng)藥、環(huán)境激素以及個(gè)人護(hù)理用品（PPCPs）等.因此，有機(jī)物削減是城鎮(zhèn)污水處理廠尾水深度處理的重要考核指標(biāo)之一［6］.

人工濕地作為典型的生態(tài)處理技術(shù)，具有效率高、投資少、能耗低和維護(hù)簡單的特點(diǎn)，可以適應(yīng)低濃度污染物去除的要求，將人工濕地處理系統(tǒng)作為常規(guī)生物處理工藝的補(bǔ)充，能夠最大限度地削減受納水體的污染物負(fù)荷［7］.目前，利用人工濕地對(duì)尾水深度處理的相關(guān)研究已有一些報(bào)道，但主要還是基于脫氮除磷效果評(píng)價(jià)［8］，而關(guān)于人工濕地對(duì)尾水中有機(jī)物的去除過程表征研究還鮮有報(bào)道.越來越多的研究表明，有機(jī)污染物綜合指標(biāo)如化學(xué)需氧量（COD）和生化需氧量（BOD），已不足以表征所采用的處理工藝對(duì)尾水中有機(jī)物的去除過程及凈化效率［9］.

本文通過構(gòu)建兩種不同基質(zhì)水平潛流人工濕地小試裝置，采用凝膠過濾色譜（GFC）、紫外－可見光光譜（UV－VIS）以及三維熒光光譜（EEM）等技術(shù)，較系統(tǒng)地研究了城鎮(zhèn)污水處理廠尾水中有機(jī)物在兩種不同基質(zhì)水平潛流人工濕地中的降解特性，以評(píng)價(jià)和探討潛流人工濕地系統(tǒng)對(duì)尾水中有機(jī)物的去除效果和機(jī)理，也為今后完善和構(gòu)建城鎮(zhèn)污水處理廠尾水人工濕地深度處理工藝提供理論依據(jù)和技術(shù)支撐.

1 材料與方法

1.1 潛流人工濕地處理系統(tǒng)構(gòu)建

綜合各類人工濕地系統(tǒng)的優(yōu)缺點(diǎn)及實(shí)際應(yīng)用情況，選擇水平潛流濕地系統(tǒng)作為試驗(yàn)平臺(tái).水平潛流濕地的水力負(fù)荷高，對(duì)BOD，COD，總懸浮物（SS），重金屬等污染物的去除效果較好，雖然其脫氮除磷效果不及垂直潛流人工濕地，但是其相對(duì)造價(jià)較低，應(yīng)用更為廣泛［10］.裝置材料采用厚度為10mm的PVC硬質(zhì)塑料板，尺寸均為1.55m×0.4m×0.8m（長×寬×深）.填料填充高度為0.7m，有效水深為0.6m，濕地有效容積為0.42m3.植物栽種密度為16株·m－2.進(jìn)水采用穿孔管布水，經(jīng)過粒徑為30～50mm礫石布水區(qū)進(jìn)入濕地填料床.出水經(jīng)粒徑30～50mm礫石收水區(qū)進(jìn)入底部穿孔管，流出濕地系統(tǒng)，試驗(yàn)裝置如圖1所示.試驗(yàn)裝置共兩套，分別為陶?；|(zhì)和沸石基質(zhì)濕地系統(tǒng)，植物皆為黃菖蒲.小試裝置構(gòu)建于2009年11月，啟動(dòng)初期采用上海市崇明縣城橋鎮(zhèn)污水處理廠生活污水接種，啟動(dòng)期間間歇運(yùn)行，日均換水45L.2010年3月初開始按不同工況連續(xù)運(yùn)行.

圖1 水平潛流人工濕地裝置及取樣點(diǎn)分布（1～9為取樣點(diǎn)）Fig.1 Horizontal subsurface flow constructed wetland systems and sampling spot locations

1.2 研究方法

試驗(yàn)用水取自上海市崇明縣城橋鎮(zhèn)污水處理廠的二沉池出水，試驗(yàn)期間（2010年4月—2010年12月）進(jìn)水主要污染物質(zhì)量濃度分別為：COD 46.4～82.7mg·L－1，總氮（TN）4.51～11.30mg·L－1，總磷（TP）0.502～0.711mg·L－1，氨氮（NH3－N）0.716～3.000mg·L－1，其平均C／N比為8.36.由此可以看出，該污水廠尾水各項(xiàng)指標(biāo)除了COD有超標(biāo)外，其他各項(xiàng)指標(biāo)均達(dá)到城鎮(zhèn)污水廠污水排放一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn).

濕地系統(tǒng)運(yùn)行2個(gè)月穩(wěn)定期后，沿程和不同深度各取樣點(diǎn)開始采集水樣，每月取樣1次，并立即帶回試驗(yàn)室分析.所有水樣經(jīng)過0.45μm微孔濾膜過濾后進(jìn)行水質(zhì)指標(biāo)分析：COD采用重鉻酸鉀法測(cè)定，TN采用堿性過硫酸鉀消解、紫外－可見光光譜儀測(cè)定，NH3－N采用納氏試劑分光光度法測(cè)定，TP采用過硫酸鉀消解法、鉬銻抗分光光度法測(cè)定.溶解性有機(jī)碳（DOC）質(zhì)量分?jǐn)?shù)采用總有機(jī)碳分析儀（TOCVCPN Analyzer，日本島津）測(cè)定，具體方法參照《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》［11］.

進(jìn)出水及沿程水中有機(jī)物分子質(zhì)量分布采用GFC測(cè)定：樣品需要經(jīng)0.45μm微孔濾膜過濾后再進(jìn)行測(cè)定，進(jìn)樣量為50μL.儀器型號(hào)為LC－10ADVP（日本Shimadzu公司）.測(cè)定條件如下：色譜柱型號(hào)為TSK4000，流動(dòng)相采用超純水，進(jìn)樣形式為流體動(dòng)力注入，視差檢測(cè)器型號(hào)為RID－10A，控制器型號(hào)為SCL－10AVP，柱溫箱型號(hào)為CTO－10ASVP.

各取樣點(diǎn)水樣的吸光度采用紫外－可見光光譜儀進(jìn)行測(cè)定（SHIMADZU，UV2450UV－VIS），波長掃描范圍為700～200nm，以1nm為步長中速掃描.使用超純水作基線，空白為去離子水.三維熒光光譜（EEM）用熒光分光光度計(jì)測(cè)定，參數(shù)設(shè)置為光電倍增管（PMT）電壓700V，帶通Ex＝5nm，Em＝10nm，響應(yīng)時(shí)間0.5s，掃描速度12 000nm· min－1，掃描光譜波長范圍為Ex＝220～400nm，Em＝250～550nm，以超純水作為空白.本文中出現(xiàn)的相對(duì)熒光強(qiáng)度（記為I）是指熒光光度計(jì)儀器檢測(cè)出的熒光峰峰值.熒光強(qiáng)度用硫酸奎寧單位（QSU）來進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，以消除不同儀器之間的差別，便于對(duì)不同文獻(xiàn)的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較.1QSU等于溶解于0.1M硫酸溶液中的1μg·L－1硫酸奎寧溶液在350／450 nm（激發(fā)／發(fā)射）波長下的熒光強(qiáng)度.在測(cè)定前，水樣用0.45μm膜過濾（Whatman GF／F）進(jìn)行預(yù)處理.水樣用去離子水稀釋10倍.

2 結(jié)果與討論

2.1 水平潛流人工濕地對(duì)尾水污染物總體去除效果

圖2 濕地污染物進(jìn)出水濃度與平均去除率Fig.2 Pollutant concentrations in influent and effluent of constructed wetland and average removal rates

兩種不同類型基質(zhì)潛流人工濕地系統(tǒng)進(jìn)出水主要污染物濃度以及平均去除率如圖2.圖2表明，除去穩(wěn)定階段的3月份外，所構(gòu)建的水平潛流人工濕地對(duì)污水廠尾水均具有較好的深度凈化能力.兩種潛流濕地對(duì)TP的去除率平均為75.6%，且隨季節(jié)變化不大；對(duì)TN去除率在46.1%～94.5%之間，去除率隨著溫度的升高而提高，季節(jié)性變化較強(qiáng)；出水NH3－N能夠穩(wěn)定達(dá)到地表水Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn)，TN基本能夠穩(wěn)定達(dá)到地表水Ⅳ類標(biāo)準(zhǔn)；出水中COD質(zhì)量濃度較為穩(wěn)定，分別為24.28±9.32mg·L－1，26.12± 10.12mg·L－1，平均去除率為63.0%，60.2%.出水除了小試裝置調(diào)試運(yùn)行的3月份以及冬季的12月份，出水均可穩(wěn)定達(dá)到地表水Ⅳ類標(biāo)準(zhǔn).通過對(duì)兩種基質(zhì)濕地比較后發(fā)現(xiàn)，陶?；|(zhì)濕地（CW－1）的去除效果略優(yōu)于沸石基質(zhì)濕地（CW－2）.若以COD等為去除目標(biāo)，推薦采用陶粒填料系統(tǒng)；若以TN為去除目標(biāo)，推薦采用沸石填料系統(tǒng).

2.2 水平潛流人工濕地中有機(jī)物分子質(zhì)量分布特征

近年來發(fā)展起來的GFC是一種簡單方便的分子量分布測(cè)定方法.它和濾膜過濾法相比，具有快速、靈敏和準(zhǔn)確的特點(diǎn)［12］.表1為2010年8月25日測(cè)定的兩種水平潛流人工濕地處理系統(tǒng)中各樣點(diǎn)溶解性有機(jī)物（DOM）重均分子質(zhì)量（Mw）.由表1可知，進(jìn)水的Mw為343.2kDa，CW－1濕地出水的Mw為275.9kDa，CW－2濕地出水的Mw為264.9kDa.在經(jīng)過人工濕地系統(tǒng)處理前后，污水中有機(jī)物的分子質(zhì)量發(fā)生了較大的變化，Mw分別降低了19.6%和22.8%，說明兩個(gè)濕地處理系統(tǒng)對(duì)有機(jī)污染物都有較好的降解作用，污染物都在向低碳小分子轉(zhuǎn)化.

表1 水平潛流人工濕地各采樣點(diǎn)水樣中有機(jī)物的重均分子質(zhì)量Tab.1 Molecular weight values in influent and effluent of constructed wetland kDa

由表1還可看出，兩種基質(zhì)類型人工濕地系統(tǒng)對(duì)于有機(jī)物的去除還是有些不同的，對(duì)于CW－2濕地，有機(jī)物基本上是在前1／4段就完成了大分子向低碳小分子的轉(zhuǎn)化，Mw從進(jìn)水的343.2kDa下降為283.9kDa，在1／2段后變化不大；而CW－1濕地是在前1／2段才基本完成.在CW－1濕地的前1／4段，有機(jī)物的重均分子質(zhì)量隨著深度的增加而減小，對(duì)于水平潛流人工濕地，濕地床的深度越深其DO越低，在厭氧狀態(tài)下大分子有機(jī)物能較快地被水解酸化，然后分解轉(zhuǎn)化為小分子有機(jī)物.

圖3 水平潛流濕地各點(diǎn)水樣中有機(jī)物各分子質(zhì)量區(qū)間百分比Fig.3 Molecular weight distributions and percentage in influent and effluent of constructed wetland

人工濕地進(jìn)出水樣品中的分子質(zhì)量分布如圖3所示.由圖3可以看出，進(jìn)水中有機(jī)污染物的分子質(zhì)量主要集中在50～1 000kDa范圍內(nèi)，占有機(jī)物總量的85.4%，10～50kDa的有機(jī)物幾乎沒有，只占到有機(jī)物總量的0.05%；人工濕地處理前后水樣中有機(jī)物各分子質(zhì)量區(qū)間都發(fā)生了不同程度的變化，兩種濕地出水分子質(zhì)量＞1 000kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)從5.28%分別下降為3.6%和3.8%，500～1 000 kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)從17.9%分別下降為11.2%和11.9%，100～500kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)從44.9%分別下降為40.9%和33.9%，50～100kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)從27.49%分別變?yōu)?4.2%和26.59%，10～50kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)則分別增加到13.6%和12.5%，＜10kDa的有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)從4.3%分別變?yōu)?.3%和1.1%.表明大分子有機(jī)污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)在人工濕地處理前后都有不同程度的降低，而低于50kDa的有機(jī)污染物質(zhì)量分?jǐn)?shù)有明顯增加.人工濕地污水中有機(jī)物分子質(zhì)量的變化基本上在濕地沿程前1／2段就已經(jīng)達(dá)到穩(wěn)定.在人工濕地處理尾水的過程中，大分子的有機(jī)污染物在不斷地向低分子有機(jī)物轉(zhuǎn)化，濕地下層厭氧環(huán)境有利于大分子有機(jī)物分解轉(zhuǎn)化的進(jìn)行［13］.

2.3 水平潛流人工濕地對(duì)溶解性有機(jī)物去除特性的光譜研究

兩種基質(zhì)水平潛流人工濕地各取樣點(diǎn)溶解性有機(jī)碳（DOC）質(zhì)量濃度特征吸光系數(shù)和比值見表2（2010年8月25日測(cè)定結(jié)果）.從a355來看，基本上人工濕地中各點(diǎn)的吸光度值都呈現(xiàn)出沿程降低的趨勢(shì)，但是在人工濕地的前1／2段，兩個(gè)人工濕地a355值的變化趨勢(shì)卻略有不同，CW－1濕地隨著濕地的長度逐漸下降，吸光度值降低了43.3%，而CW－2濕地的a355值卻呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢(shì)，從濕地進(jìn)水口到濕地1／2處吸光度值下降了10.0%.在濕地的后1／2段，兩種基質(zhì)濕地的a355值基本沒有發(fā)生變化.尾水經(jīng)過人工濕地處理后，CW－1濕地出水的a355值明顯低于CW－2濕地，分別為0.015和0.025.

表2 兩種不同基質(zhì)水平潛流濕地各取樣點(diǎn)DOC質(zhì)量濃度、特征吸光系數(shù)及比值Tab.2 Molecular weight values in influent and effluent of constructed wetland 104 Da

a300／a400的比值越大，腐殖質(zhì)的腐殖化程度、芳香性越低，總的來看各樣點(diǎn)a300／a400比值均遠(yuǎn)大于3.5，這表示各點(diǎn)水樣的腐殖化程度均不高，芳構(gòu)化程度較低.兩種基質(zhì)濕地進(jìn)水中的a300／a400比值均小于濕地出水，這說明經(jīng)過人工濕地的處理，污水中的腐殖化程度和芳香性均有了不同程度的下降.在濕地中a300／a400的比值呈現(xiàn)出先升高后下降的趨勢(shì)，腐殖化程度的變化趨勢(shì)與之相反，先降低后略微升高.在濕地中腐殖化程度高的物質(zhì)往往很難被植物和微生物利用分解，這個(gè)趨勢(shì)可能反映了水平潛流人工濕地中有機(jī)物的利用狀況，在人工濕地前半段，污水的腐殖化程度沿著其在濕地床中流動(dòng)距離的增加而降低；在濕地后半段，隨著植物、微生物生長活動(dòng)所產(chǎn)生的復(fù)雜穩(wěn)定的有機(jī)物——腐殖質(zhì)的增多，出水的腐殖化程度也隨之略微升高［14］.

a250／a365的比值可表征水中DOM的分子質(zhì)量，研究表明a250／a365與DOM的平均分子質(zhì)量呈反比［15］.從表中可以看出a250／a365值基本上是沿程逐漸升高，反映分子質(zhì)量逐漸降低的趨勢(shì)，與GFC所得的結(jié)論相一致.這可能是由于人工濕地系統(tǒng)對(duì)有機(jī)物良好的降解作用使得水中的大分子有機(jī)污染物不斷地向低碳小分子轉(zhuǎn)化，雖然植物、微生物的生長活動(dòng)會(huì)產(chǎn)生一些復(fù)雜、穩(wěn)定的大分子有機(jī)物，但是其產(chǎn)生量并不會(huì)影響水中的有機(jī)物向低碳小分子轉(zhuǎn)化的趨勢(shì).與CW－2濕地系統(tǒng)相比，CW－1濕地水平潛流人工濕地系統(tǒng)對(duì)有機(jī)污染物向低碳小分子轉(zhuǎn)化更為徹底，對(duì)有機(jī)污染物的去除效果更好.

2.4 三維熒光光譜掃描對(duì)溶解性有機(jī)物在濕地空間變化的特征

圖4為2010年8月25日測(cè)定的水平潛流人工濕地各采樣點(diǎn)水樣中溶解性有機(jī)物的EEM圖譜.由圖4可明顯看出，人工濕地進(jìn)水中可以分辨出有4個(gè)熒光峰出現(xiàn)，分別是可見類富里酸（M）、紫外類富里酸（A）、色氨酸類芳香族蛋白質(zhì)（S）和溶解性微生物代謝產(chǎn)物（T）.經(jīng)過人工濕地處理以后，城市污水處理廠尾水DOM 4個(gè)熒光峰均出現(xiàn)不同程度下降.相對(duì)于CW－2濕地，CW－1濕地對(duì)尾水中4個(gè)熒光峰削減更為明顯.

對(duì)EEM圖譜中4個(gè)特征峰的峰值強(qiáng)度變化進(jìn)一步分析，從表3可以明顯看出，兩種基質(zhì)潛流濕地出水中 M峰的相對(duì)熒光強(qiáng)度（I）分別降低了19.2%，13.6%；S峰降低了3.5%，2.2%；T峰降低了10.7%，12.6%，A峰幾乎沒有發(fā)生變化.M峰和T峰的I值在沿程上逐漸減小，M峰和T峰基本上全都是在人工濕地的前1／2段被削減，S峰呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì).S峰和T峰屬于類蛋白物質(zhì)，其中S峰為色氨酸類芳香族蛋白質(zhì)，T峰為溶解性微生物代謝產(chǎn)物；M峰和A峰屬于類腐殖質(zhì)物質(zhì).

圖4 水平潛流濕地進(jìn)出水溶解性有機(jī)物的EEM圖譜Fig.4 EEM spectrum of DOM in influent and effluent of the subsurface constructed wetland

表3 水平潛流濕地各采樣點(diǎn)EEM特征熒光峰比較Tab.3 EEM fluorescence peak in influent and effluent of the constructed wetland

有研究表明類蛋白峰能很好地表征水環(huán)境的污染狀況［16］，一般生活污水或微生物活動(dòng)強(qiáng)烈的水體都可以表現(xiàn)出極強(qiáng)的類蛋白熒光，因此可以把S，T峰的削減視為有機(jī)污染物在濕地系統(tǒng)中的分解去除作用.本文研究發(fā)現(xiàn)，雖然T峰是溶解性微生物代謝產(chǎn)物，但是其還是能夠被濕地中的植物、微生物所分解利用，S峰的熒光強(qiáng)度并沒有明顯的減小，這可能是因?yàn)樯彼犷惙枷阕宓鞍踪|(zhì)不能夠被濕地中的植物與微生物所降解利用［17］.M峰為可見類富里酸，A峰為紫外類富里酸，都屬于類腐殖質(zhì)物質(zhì)，M峰強(qiáng)度的降低說明了本人工濕地系統(tǒng)只對(duì)類腐殖質(zhì)中的可見類富里酸具有削減作用.一般來說，類腐殖質(zhì)物質(zhì)化學(xué)性質(zhì)較為穩(wěn)定、難于分解，較難被生物利用［18］，而人工濕地系統(tǒng)對(duì)其卻有較好的去除作用.

3 結(jié)論

（1）人工濕地進(jìn)水重均分子質(zhì)量（Mw）為343.2 kDa，經(jīng)過CW－1和CW－2濕地系統(tǒng)處理后，污水中有機(jī)物的Mw分別降低了19.6%，22.8%，為275.9 kDa，264.9kDa.在潛流人工濕地沿程前1／4段，有機(jī)物的重均分子質(zhì)量隨著深度的增加而減小.CW－2濕地是前1／4段就基本上完成了對(duì)尾水中有機(jī)物大分子向低碳小分子的轉(zhuǎn)化，Mw從進(jìn)水的343.2kDa下降為283.9kDa，在1／2段后變化不大；CW－1濕地是在前1／2段才基本完成.

（2）人工濕地中各取樣點(diǎn)的a355值都呈現(xiàn)出沿程降低的趨勢(shì).a355與a254和DOC的變化趨勢(shì)一致.兩種基質(zhì)人工濕地中所取的樣品在254nm和355nm處的吸光度值與DOC具有一定的線性關(guān)系，說明污水廠尾水中DOM在總有機(jī)質(zhì)中占有很大比重.濕地各點(diǎn)a250／a365值基本上是沿程逐漸升高，分子質(zhì)量逐漸降低的趨勢(shì).與CW－1濕地系統(tǒng)相比，CW－2水平潛流人工濕地系統(tǒng)對(duì)有機(jī)污染物向低碳小分子轉(zhuǎn)化更為徹底，對(duì)有機(jī)污染物的去除效果更好.

（3）濕地進(jìn)水中表征出四類溶解性有機(jī)物，色氨酸類芳香族蛋白質(zhì)（S）、溶解性微生物代謝產(chǎn)物（T）、可見類富里酸（M）、紫外類富里酸（A）.經(jīng)過人工濕地凈化處理后，出水中M峰、S峰、T峰的相對(duì)熒光強(qiáng)度都有不同程度的降低，A峰幾乎沒有發(fā)生變化；人工濕地進(jìn)出水腐殖化程度都較低，濕地中的有機(jī)物有可能來自于微生物的生命活動(dòng)和死亡分解.與CW－2濕地相比較，CW－1濕地水平潛流人工濕地系統(tǒng)對(duì)出水M峰、S峰、T峰削減更為明顯.

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