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    基于第一性原理計(jì)算CuxNi19-x(x<19)混合團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)研究①

    2011-12-26 07:13:38馮翠菊
    關(guān)鍵詞:原子間第一性偏析

    馮翠菊 劉 英

    (1.華北科技學(xué)院基礎(chǔ)部,北京 東燕郊 101601;2.河北師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,河北 石家莊 050800)

    基于第一性原理計(jì)算CuxNi19-x(x<19)混合團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)研究①

    馮翠菊1②劉 英2

    (1.華北科技學(xué)院基礎(chǔ)部,北京 東燕郊 101601;2.河北師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,河北 石家莊 050800)

    采用基于第一性原理計(jì)算的Chen-M?bius三維晶格反演基礎(chǔ)上獲得的原子間相互作用勢參數(shù),運(yùn)用最陡下降法和共軛梯度法結(jié)合起來的最優(yōu)化計(jì)算Smart方法得到了CuxNi19-x(x<19)二元過渡金屬混合團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型,發(fā)現(xiàn)Cu-Ni混合團(tuán)簇中有明顯Cu元素偏析現(xiàn)象,即Cu和Ni并沒有互相混合形成有序結(jié)構(gòu),而是分別聚集在一起,所形成的體系對稱性很低,呈割據(jù)狀態(tài)。

    晶格反演,Cu-Ni混合團(tuán)簇,穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)

    0 引言

    團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的研究對于理解物質(zhì)從微觀到宏觀的過渡具有重要作用,團(tuán)簇結(jié)構(gòu)研究的基本問題是弄清團(tuán)簇如何由原子、分子一步步發(fā)展而成,以及隨著這種發(fā)展,團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)如何變化。混合團(tuán)簇可以極大的擴(kuò)展單質(zhì)團(tuán)簇的性質(zhì),而且通過混合可以得到和加強(qiáng)團(tuán)簇的某些特殊性質(zhì)。由于組成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的豐富多樣性,混合團(tuán)簇在電子、工程、催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

    團(tuán)簇在理論計(jì)算中存在著多種計(jì)算方法。最精確的從頭計(jì)算方法,由于其計(jì)算量與基函數(shù)數(shù)目的五次方或六次方成正比,限制了其在電子數(shù)目較多的體系(即較大尺寸團(tuán)簇中)的應(yīng)用。局域密度泛函方法在小團(tuán)簇計(jì)算中取得了巨大的成功,但當(dāng)團(tuán)簇尺寸增大到20個原子以上時(shí),該方法同樣受到了計(jì)算量的限制,對大中型團(tuán)簇顯得無能為力。目前對于金屬團(tuán)簇的研究主要是基于Gupta 、Sutton-Chen、EAM 等經(jīng)驗(yàn)勢,Gupta勢已成功研究了許多團(tuán)簇的結(jié)構(gòu),現(xiàn)在已有關(guān)于Cu、Ni、Ag、Au 等團(tuán)簇[1]及 Ni-Al、Cu-Co、Cu-Au 團(tuán)簇[2,3]的報(bào)道。

    基于第一性原理計(jì)算的材料的結(jié)合能,運(yùn)用Chen-M?bius反演[4-6],可以嚴(yán)格導(dǎo)出的原子間相互作用對勢,該方法廣泛地應(yīng)用于研究材料的靜力學(xué)和動力學(xué)特性[7-10]。本文將Chen-M?bius晶格反演應(yīng)用推廣到過渡金屬二元團(tuán)簇的研究,運(yùn)用最優(yōu)化方法計(jì)算得到了CuxNi19-x(x<19)二元過渡金屬團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),由此開辟了一條基于第一性原理計(jì)算的、較高效率地研究二元金屬團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)及其特性的途徑。

    1 勢函數(shù)的獲得與計(jì)算方法

    1.1 勢函數(shù)的獲得

    基于第一性原理計(jì)算的Chen-M?bius晶格反演獲得的原子間相互作用對勢,不依賴于經(jīng)驗(yàn)的形式和方法,直接由金屬和金屬間化合物的第一性原理自洽能帶計(jì)算和嚴(yán)格的晶格反演過程得出,其準(zhǔn)確性僅僅取決于第一性原理計(jì)算的準(zhǔn)確度和對勢近似的可靠性,因此它在材料的物理性質(zhì)的理論計(jì)算中得到了廣泛的應(yīng)用。Chen-M?bius反演的理論要點(diǎn)如下:

    對于同種原子構(gòu)成的晶體。設(shè)從第一性原理算出的晶體結(jié)合能函數(shù)可表示為:

    式中x為最近鄰原子間距,r0(n)為第n階近鄰的配位數(shù),b0(n)是以最近鄰距離為單位的、第n級近鄰到參考原子的距離,Φ(x)為對勢函數(shù)。為了理論上處理的方便,通過{b0(n)}的自乘得到{b(n)},{b(n)}可認(rèn)為構(gòu)成乘法半群,這里多出的虛格點(diǎn)相應(yīng)的虛配位數(shù)均為零。這時(shí)有

    這里

    由此可反演出的原子間相互作用勢普遍公式

    式中I(n)可通過下式求出

    這里求和號下b(d)|b(n)表示對所有這樣的b(d)求和:即b(d)∈{b(n)},且可以在{b(n)}中找到一個{b(k)},使得b(d)b(k)=b(n)。

    可以證明,(2)式是(1)式的解:

    關(guān)于異種原子間相互作用勢問題可以通過以下的方案解決[6],即認(rèn)為通過純元素晶體反演出的原子間相互作用勢在二元合金中仍然有效,如此,可以從合金的總結(jié)合能中扣除同種原子之間相互作用對結(jié)合能的貢獻(xiàn)而得出異種原子的“偏結(jié)合能”曲線,從偏結(jié)合能曲線反演出異種原子之間相互作用勢。

    表一中給出了Chen-M?bius晶格反演得到的原子間相互作用對勢,然后利用Morse勢形式擬合得到的參數(shù),其中Rcut表示計(jì)算原子間相互作用對勢的截止距離。

    1.2 計(jì)算方法

    基于原子間相互作用勢,尋找團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)可以通過團(tuán)簇的能量最小化過程實(shí)現(xiàn)。團(tuán)簇的能量最小化過程實(shí)質(zhì)上是一個多元函數(shù)的極值問題,我們采用最陡下降法(Steepest descents)和共軛梯度方法(Conjugate gradient)有機(jī)結(jié)合起來的Smart方法[11]。

    由于在極值點(diǎn)附近能量的梯度趨于零,最陡下降法在系統(tǒng)趨近極值點(diǎn)時(shí)收斂變慢,盡管如此,這種方法由于運(yùn)算穩(wěn)定,仍被廣泛采用或作結(jié)構(gòu)能量最小化的預(yù)處理方法。共軛梯度方法以及各種Newton-Raphson方法對于偏離局域極值較大的系統(tǒng)構(gòu)型(即勢能曲面偏離二次曲面較大)是不穩(wěn)定的。另外,Newton-Raphson方法需要的存儲空間較大,不適于大體系計(jì)算。

    隨著團(tuán)簇的尺度增加,團(tuán)簇可能的構(gòu)型數(shù)目增加非??欤@然我們不能用窮舉的方法得到團(tuán)簇的基態(tài)。實(shí)際計(jì)算中,判斷系統(tǒng)最小化后的構(gòu)型是局域極小還是全域極小,是一個難以回答的問題。在我們的計(jì)算中,采用不同的系統(tǒng)構(gòu)型進(jìn)行多次能量最小化,由各極值點(diǎn)的能量值判斷能量最優(yōu)化結(jié)構(gòu)。對每一個固定原子數(shù)的團(tuán)簇,我們隨機(jī)地選取系統(tǒng)1000~2000個不同的初始構(gòu)型進(jìn)行能量最小化。本文首先采用最陡下降法對團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)進(jìn)行預(yù)處理,然后采用共軛梯度方法計(jì)算團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),從而找到二元金屬團(tuán)簇的最小能量結(jié)構(gòu)。當(dāng)然所找到的每一固定原子數(shù)的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)不止一種,每種原子數(shù)的團(tuán)簇都分別對應(yīng)著多種穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu),但其中有些是亞穩(wěn)態(tài),通過對它們的能量比較,我們可以找到(近似的)最小能量結(jié)構(gòu),也就是要找的最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)

    表1 Chen-M?bius晶格反演得到的原子間相互作用對勢參數(shù)

    2 結(jié)果與討論

    圖1列出了CuxNi19-x(x<19)各種成分的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型,從中可以看到隨著Cu原子數(shù)的逐漸增大,混合團(tuán)簇CuxNi19-x的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型都是三個五邊形金字塔結(jié)構(gòu)互相交叉構(gòu)成的對稱結(jié)構(gòu),即雙二十面體套接結(jié)構(gòu),但由于Cu原子和Ni原子的半徑不同而發(fā)生了輕微的形變。在CuNi18中,唯一的Cu原子占據(jù)了雙二十面體的一個頂點(diǎn),而不是占據(jù)中心位置,這是由于兩種元素具有不同的表面能造成的,Cu的表面能比Ni的表面能低,在Cu原子和Ni原子形成混合團(tuán)簇時(shí),Cu原子會自動占據(jù)團(tuán)簇的表面位置,而Ni卻占據(jù)了內(nèi)部位置,形成了偏析現(xiàn)象。同樣的現(xiàn)象也發(fā)生在x=2、3、4,以及 x=12~18的情況下,即在Cu、Ni原子數(shù)混合比例相差較大時(shí),有明顯的Cu偏析現(xiàn)象。當(dāng)兩者的混合比例相差不大時(shí),我們同樣觀察到偏析現(xiàn)象,Cu和Ni并沒有互相混合形成有序結(jié)構(gòu),而是分別聚集在一起,所形成的體系對稱性很低,呈割據(jù)狀態(tài)。這種割據(jù)狀態(tài)的形成,可以看成Cu、Ni合金微觀不均勻性的具體體現(xiàn),這導(dǎo)致了宏觀上Cu-Ni固溶體的體現(xiàn)。

    圖1 CuXNi19-x的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型 深色球代表Ni,淺色代表Cu

    同樣我們也計(jì)算了CuxNi55-x的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型,圖2我們給出了Cu8Ni47、Cu27Ni28的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型,這些穩(wěn)態(tài)構(gòu)型都是二十面體結(jié)構(gòu),一個原子占據(jù)了二十面體的中心,外殼層包含了兩層原子,最外面一層包含了42個原子,次外層包含了12個原子。由圖可以明顯看出,Cu、Ni原子混合比例相差較大時(shí),Cu原子明顯的偏析,混合比例相近時(shí),Cu也偏析呈明顯的割據(jù)狀態(tài),這一計(jì)算結(jié)果與J.M.Montejano-Carrizales等人[12]計(jì)算結(jié)果相一致,這說明了我們計(jì)算的可靠性。

    圖2 Cu8Ni47Cu27Ni28的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型深色球代表Ni,淺色代表Cu

    3 結(jié)論

    本文采用基于第一性原理計(jì)算的Chen-M?bius三維晶格反演基礎(chǔ)上獲得的原子間相互作用勢參數(shù),運(yùn)用最陡下降法和共軛梯度法結(jié)合起來的最優(yōu)化計(jì)算Smart方法得到了Cu-Ni二元過渡金屬混合團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型,發(fā)現(xiàn)CuNi混合團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)構(gòu)型與純金屬Ni團(tuán)簇的基態(tài)構(gòu)型完全一樣,只是由于Cu、Ni原子半徑的不同而略有畸變;混合團(tuán)簇中Cu原子趨于占據(jù)團(tuán)簇的表面位置,而Ni原子趨于占據(jù)中心位置,即Cu-Ni混合團(tuán)簇中有明顯Cu元素偏析現(xiàn)象,Cu和Ni并沒有互相混合形成有序結(jié)構(gòu),而是分別聚集在一起,所形成的體系對稱性很低,呈割據(jù)狀態(tài)。

    [1] J.Oviedo,R.E.Palmer,J.Chem.Phys.,117(2002),9548.

    [2] J.Jellinek,E.B.Krissinel,Chem Phys,lett.258(1996),283; ib.id, Chem, Phys.lett.272(1997),30

    [3] J.Wang,F(xiàn).Ding,el.al.,Solid State Commun,119(2001),13.

    [4] M.Li and N.X.Chen,Phys.Rev.B52(2)(1995)997-1003.

    [5] M.Li and N.X.Chen,Z.Phys.,B100(2)(1996)169 - 172; M.Li, S.J.Liu, N.X.Chen,Y.G.Teng, W.X.Zhang, and S.Z.Zhang,Phys.Lett.,A169(5)(1992)364-370.

    [6] M.Li,S.J.Liu,and N.X.Chen,Phys.Lett.,A177(2)(1993)134-138.

    [7] N.X.Chen,Z.D.Chen,Y.N.Shen,S.J.Liu,M.Li,Phys.Lett.,A184(4-5)(1994)347-351.

    [8] M.Li and N.X.Chen,Phys.Rev.B52(2)(1995)997-1003.

    [9] M.Li and N.X.Chen,Z.Phys.,B100(2)(1996) 169 - 172; M.Li, S.J.Liu,N.X.Chen,Y.G.Teng,W.X.Zhang,and S.Z.Zhang, Phys.Lett., A169 (5)(1992)364-370.

    [10] M.Li,S.J.Liu,and N.X.Chen,Phys.Lett.,A177(2)(1993)134-138.

    [11] J.P.Perdew,J.A.Chevary,S.H.Vosko,K.A.Jackson,M.R.Pederson,D.J.Singh,C.Fiolhais,Phys.Rev.,B46(11)(1992)6671-6687;J.P.Perdew,Physics Letters,A165(1)(1992)79-82;J.P.Perdew, Y.Wang,Phys.Rev.B45(23)(1992)13244-13249.

    [12] J.M.Montejano-CarrizalesM.P.Iniguer and.A.Alonso,Phys.Rev.B49(1995)16649-16658.

    First-principles study of the stable structures of CuxNi19-x(x<19)bimetallic clusters

    FENG CuiJu

    (Department of basic courses,North China institute of Science And Technology,Yanjiao Beijing-East 101601)

    Using first principles total-energy calculations and the Mobius inversion method in metal Cu,Ni and Cu-Ni,We obtained the pair-potential from cohesive energy.Structural of Cu-Ni bimetallic clusters derived from the smart method are presented and discussed.In Cu-Ni clusters,the Cu atoms preferentially occupy the surface sites,whereas the Ni atoms occupy the interior of the cluster.Cu segregates to the surface in the Cu-Ni clusters.

    Chen’s 3D lattice inverse method;bimetallic clusters;stable structure

    O469

    A

    1672-7169(2011)01-0071-05

    2011-01-04?;痦?xiàng)目:華北科技學(xué)院科研基金(B09017)。

    馮翠菊(1970-),女,河北藁城人,碩士,華北科技學(xué)院基礎(chǔ)部講師,研究方向:材料的模擬與設(shè)計(jì)。

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