響應面法在試驗設計與優(yōu)化中的應用

張澤志，韓春亮，李成未

(河南教育學院化學系，河南鄭州 450046)

響應面法在試驗設計與優(yōu)化中的應用

張澤志，韓春亮，李成未

(河南教育學院化學系，河南鄭州 450046)

簡要介紹了響應面法，并結合實例介紹了響應面法所用數(shù)據處理軟件Design Expert在試驗設計與優(yōu)化中的應用.

響應面法;Design Expert;軟件;數(shù)據處理;優(yōu)化

響應面法(Response Surface Method，RSM)，也稱響應曲面法，是通過對響應曲面及等高線的分析尋求最優(yōu)工藝參數(shù)，采用多元二次回歸方程來擬合響應值與因素之間函數(shù)關系的一種優(yōu)化統(tǒng)計方法［1－2］.該方法將試驗體系的目標響應值(如植物活性成分的提取率)作為單個或多個試驗因素(如提取時間、溶劑濃度等)的函數(shù)，并將這種函數(shù)關系通過多維圖形顯示出來，試驗者利用圖形分析、函數(shù)求導等手段優(yōu)化試驗設計中的最佳條件.響應面法一般包括以下主要步驟:試驗設計、構建模型、檢驗模型、優(yōu)化最佳組合條件和驗證最佳組合條件等.利用響應面法擬合的回歸方程模型和繪制的響應曲面及等高線，可以求出各試驗因素相應水平的響應值，在此基礎上優(yōu)化最優(yōu)響應值以及最佳試驗條件.因此，必須通過大量試驗數(shù)據構建一個合適的數(shù)學模型(即建模)表示和分析響應面以尋找最優(yōu)區(qū)域或確定最佳優(yōu)化條件.若模型中只有一個試驗因素或自變量，響應曲面為二維空間中的一條曲線;若有兩個試驗因素或自變量時，響應曲面則為三維空間中的曲面.

響應面法的優(yōu)點是在試驗條件優(yōu)化過程中可以連續(xù)地對試驗因素的各個水平進行分析，克服了正交試驗只能對一個個孤立的試驗點進行分析和不能給出直觀圖形的缺陷，所以響應面法被廣泛應用于試驗設計與工藝優(yōu)化研究［3－6］.響應面法最常用的軟件為Design Expert 8.0系列，可在STATEASE官方網站［7］下載.下面以文獻［3］為例，簡單介紹響應面法及Design Expert軟件的應用.

1 試驗因素的選取和單因素最優(yōu)取值點確定

根據相關文獻和初步試驗，確定影響芹菜總黃酮得率的試驗因素和水平.本試驗選擇提取溶劑、微波提取時間、微波功率、液固比等因素.首先作單因素試驗以確定各因素的最優(yōu)取值點，如文獻［3］中微波提取時間為8 min、微波功率為500 W、液固比為30∶1 mL·g－1.

2 響應面試驗設計

確定響應面試驗設計因素和水平的方法有多種，經常使用的方法有:利用已有相關文獻結果、利用單因素試驗［5］、利用爬坡試驗［8］、利用兩水平因子設計試驗［9－10］等.文獻［3］通過單因素試驗確定響應面試驗設計的因素和水平.采用軟件中Box-Benhnken Design設計試驗方案，以各試驗單因素最優(yōu)取值點為中心，上下區(qū)域各取1個水平值(若取2個水平值，則試驗設計多采用Central Composite Design設計)作為響應面試驗設計水平，即微波提取時間為6 min、8 min、10 min，微波功率為450 W、500 W、550W，液固比為20∶1 mL·g－1、30∶1 mL·g－1、40∶1 mL·g－1(見文獻［3］中表1).將各因素及其水平值依次輸入系統(tǒng)，則生成如文獻［3］中表2所示的試驗方案，按照該方案進行試驗，記錄每組因素組合的試驗結果，并將試驗結果填入對應Response列，即黃酮得率，如圖1所示.

3 構建數(shù)學模型及檢驗模型

點擊Analysis下的黃酮得率(Analyzed)按鈕，即顯示如圖2所示窗口.依次點擊各按鈕會出現(xiàn)相應的分析結果，如點擊f(x)Model會出現(xiàn)影響二次方程模型的常數(shù)項、一次項、二次項(包括交互作用項)等，如圖2所示.數(shù)學模型的構建及其方差分析、方程的顯著性檢驗、系數(shù)顯著性檢驗可通過ANOVA按鈕顯示，如圖3、圖4所示.采用多元二次回歸方程擬合整理后可得到文獻［3］中的式(2)和方差分析表(表3).文獻［3］對微波輔助提取芹菜總黃酮試驗的數(shù)學模型進行方差分析，以檢驗由響應面擬合所得二次方程的適用性，并通過比較各因素回歸系數(shù)的大小來確定各因素對芹菜總黃酮得率的影響程度.分析結果表明，一次項中微波功率X1(圖4中A)和提取時間X2(圖4中B)的F值(F-Value)較大且Prob＞F的值小于0.000 1，說明微波功率和提取時間對芹菜總黃酮得率的影響極為顯著;因素間交互作用對黃酮得率的影響中，交互項X1X2(即AB)的偏回歸系數(shù)最小，說明微波功率和提取時間之交互項對黃酮得率的影響極為顯著.方差分析結果(模型的Prob＞F項目值小于0.000 1)表明，該方程模型極顯著(significant).而失擬項(Lack of Fit)檢驗為不顯著(not significant)，說明該方程對試驗擬合較好.

圖1 試驗分析方案及結果Fig.1 Experiment arrangement and results

圖2 影響二次方程模型的因素Fig.2 The influence factors of quadratic equation model

采用多元二次回歸方程擬合圖1中的試驗數(shù)據，分析此方程所代表的響應曲面，可推算出試驗因素在響應曲面中所覆蓋的區(qū)域并初步篩選因素的最佳取值范圍.根據二次方程模型分別做出試驗因素間交互作用的3-D響應曲面和等高線(見圖5和圖6)，以考察微波功率及提取時間和微波功率及液固比的交互作用對芹菜黃酮得率的影響.

由圖5可以看出，若固定液固比不變，微波功率及提取時間之交互作用對黃酮得率的影響顯著，黃酮得率隨微波功率及提取時間的增加而呈現(xiàn)由低到高再降低的趨勢，即黃酮得率在合適的微波功率及提取時間下具有極大值，該極大值存在于響應曲面的頂部，可通過計算或分析等高線而得到.

由圖6可知，固定提取時間，在一定范圍內黃酮得率隨微波功率及液固比的增加呈現(xiàn)由低到高再降低的趨勢，即黃酮得率在合適的微波功率及液固比條件下具有極大值，該極大值存在于響應曲面的頂部，同樣可通過計算或分析等高線而得到.

4 優(yōu)化最佳組合條件

通過上述分析可知，合適的微波功率、提取時間和液固比等試驗因素水平有利于芹菜總黃酮的提取，因此可以采用軟件優(yōu)化功能，或者利用二次方程模型分別對參數(shù)Xi求導，聯(lián)解求導所得的方程，即可得到最佳試驗條件.文獻［3］采用軟件Optimization的Numerical優(yōu)化功能，在試驗因素取值范圍內(in rang)選擇最低點為出發(fā)點，響應值選取最大值(maximum)，可優(yōu)化得到微波輔助提取芹菜總黃酮的理論最佳條件:即微波功率為520.31 W，提取時間為8.65 min，液固比為32.59∶1 mL·g－1，該條件下芹菜總黃酮得率的預測值為2.449 mg·g－1.

5 驗證最佳條件

為檢驗響應面法的可靠性，一般需對優(yōu)化所得理論最佳條件進行驗證.考慮到試驗操作的便利和可控性，文獻［3］采用上述優(yōu)化條件進行微波提取芹菜總黃酮驗證試驗時，將提取工藝條件調整為微波功率為520 W，提取時間為9 min，液固比為32∶1 mL·g－1，平行做5次驗證試驗，測得芹菜總黃酮的平均得率為2.443 mg·g－1，該值與理論預測值2.449 mg·g－1相比，其相對誤差很小(約為0.02%).由此可見，基于響應面法所得微波提取芹菜總黃酮的方程模型適用性強、優(yōu)化試驗工藝條件準確可靠，具有一定的應用價值.

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［5］ 張澤志，高霞，林鈺，等.用響應面法優(yōu)化微波提取花生殼總黃酮工藝［J］.河南工業(yè)大學學報:自然科學版，2010，31(4):32－36.

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Application of Response Surface Method in Experimental Design and Optimization

ZHANG Ze-zhi，HAN Chun-liang，LI Cheng-wei

(Department of Chemistry，Henan Institute of Education，Zhengzhou450046，China)

Response surface method and its application were introduced briefly through a case in which the data processing software Design Expert was used in experiment design and optimization.

response surface method;Design Expert;software;data processing;optimization

TB11;O652

A

1007－0834(2011)04－0034－04

10.3969/j.issn.1007－0834.2011.04.012

2011－09－23

河南省科技攻關項目(092102310348)

張澤志(1971—)，男，河南柘城人，河南教育學院化學系講師.