土壤有機質(zhì)對土壤重金屬積累、有效性及形態(tài)的影響

孫 花, 譚長銀,黃道友, 萬大娟, 劉利科，楊 燕,余 霞

(1.湖南師范大學資源與環(huán)境科學學院, 中國 長沙 410081; 2.中國科學院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所, 中國 長沙 410125)

隨著工業(yè)化和城市化的推進，土壤重金屬污染已成為影響農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、威脅食品安全的重要環(huán)境問題之一．由于重金屬具有毒性、不被生物降解、在土壤中積累，并可通過食物鏈危害人體健康，故土壤重金屬污染是當前備受關(guān)注的環(huán)境問題，也是我國“十一五”期間凸顯的重大環(huán)境問題[1]．對土壤重金屬積累規(guī)律及其生態(tài)過程的研究，理論上，是闡明重金屬在土壤生態(tài)系統(tǒng)中遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的需要；實踐上，是實施食品安全工程的基礎(chǔ)，并可為農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境安全建設(shè)提供科學指導．

土壤重金屬轉(zhuǎn)化機制和環(huán)境效應受成土母質(zhì)、土壤性質(zhì)、土地利用方式等多種因素的影響，其中土壤重金屬與土壤有機質(zhì)的關(guān)系倍受關(guān)注．土壤有機質(zhì)不僅影響土壤重金屬的積累，而且能與重金屬元素形成絡(luò)合物，影響各形態(tài)重金屬的遷移轉(zhuǎn)化[2]，進而影響土壤重金屬的有效性．因此，對土壤有機質(zhì)與重金屬之間的相互關(guān)系的研究，有利于加深對土壤重金屬在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化行為及其環(huán)境效應等科學問題的理解，也對指導防治和修復土壤重金屬污染具有重要的現(xiàn)實意義．本文從土壤有機質(zhì)組分和重金屬形態(tài)分析入手，初步總結(jié)土壤有機質(zhì)對土壤重金屬積累及其形態(tài)的影響，并對這一科學問題未來的研究提出了展望．

1 土壤有機質(zhì)組分和土壤重金屬形態(tài)

1.1 土壤有機質(zhì)組分

由于土壤有機質(zhì)組成、結(jié)構(gòu)和存在方式的復雜性，對土壤有機質(zhì)的研究一直與其分組技術(shù)相聯(lián)系．土壤有機質(zhì)分組方法有多種，如物理分組、化學分組、物理化學分組和生物學穩(wěn)定性分組，應用較多的是物理方法、化學和生物相結(jié)合的方法[3]．

物理分組法是在盡量不破壞土壤有機質(zhì)結(jié)構(gòu)的前提下分離有機質(zhì)組分的方法, 分離的有機質(zhì)組分能夠反映土壤原狀有機質(zhì)的結(jié)構(gòu)和功能．常用的物理分組法包括團聚體分組法、顆粒大小分組法和相對密度分組法．團聚體分組是以250 μm為界限分為大團聚體和微團聚體，大團聚體的碳周轉(zhuǎn)時間一般是15～100 a，而微團聚體的碳周轉(zhuǎn)時間可達400 a．顆粒分組使用較多的劃分方法為黏粒、粉粒和砂粒，3種粒級土壤有機質(zhì)的活性和碳周轉(zhuǎn)時間不一樣．密度分組可分為輕組有機質(zhì)和重組有機質(zhì)，根據(jù)腐殖質(zhì)與礦物結(jié)合的松緊程度，重組有機質(zhì)又可分為松結(jié)態(tài)、穩(wěn)結(jié)態(tài)和緊結(jié)態(tài)3種形態(tài)．

將顆粒大小分組法和相對密度分組法結(jié)合，Meijboom[4]將土壤有機質(zhì)分為細有機質(zhì)( <150 μm) 和粗有機質(zhì)(>150 μm)．粗有機質(zhì)可進一步分為輕組、中間組分和重組．其中輕組由可見的植物殘體組成, 重組由無定形的有機物質(zhì)組成, 中間組分介于輕組和重組之間．

按照化學和生物相結(jié)合的方法，土壤有機質(zhì)(SOM)分為腐殖質(zhì)、土壤微生物量碳、可溶性有機碳和易氧化有機碳．腐殖質(zhì)屬于惰性SOM 庫，周轉(zhuǎn)時間較長，按其酸溶或堿溶特性可分為胡敏素、胡敏酸和富里酸，這種方法在研究中被普遍應用，但對土壤結(jié)構(gòu)和性質(zhì)破壞性大，所得組分與有機質(zhì)的動態(tài)變化及有機質(zhì)質(zhì)量相關(guān)性不大；土壤微生物量碳控制著所有SOM的轉(zhuǎn)化，是SOM活性庫主要成分，占SOC的0.3%～7%，卻參與了生態(tài)系統(tǒng)養(yǎng)分循環(huán)、有機質(zhì)分解等諸多生態(tài)過程，影響著土壤有機質(zhì)的轉(zhuǎn)化，在陸地生態(tài)系統(tǒng)中發(fā)揮著重要作用[5]；可溶性有機碳組成和含量大小與植被類型、土地利用管理方式有關(guān)；易氧化有機碳是植物營養(yǎng)的主要來源，被稱為土壤活性有機質(zhì)．

1.2 土壤重金屬的形態(tài)

土壤重金屬可與土壤礦物質(zhì)、有機物及微生物發(fā)生多種物理、化學和生物作用，從而使重金屬在土壤中表現(xiàn)出不同的賦存狀態(tài)，土壤重金屬形態(tài)常被認為是決定土壤重金屬生物有效性及其環(huán)境行為的關(guān)鍵．由于土壤組成和性質(zhì)的復雜性，使土壤重金屬的存在形態(tài)比較復雜，20世紀70年代以來，不同學者提出了多種土壤重金屬形態(tài)分級方法．這些方法大多基于不同提取劑對土壤重金屬的連續(xù)提取，所得到的土壤重金屬形態(tài)實際上是基于提取劑的操作定義．雖然連續(xù)提取法是否能真實反映土壤重金屬的生物有效性及其環(huán)境效應尚存爭議，但由于利用不同提取劑替代了土壤環(huán)境中的復雜組分，并對土壤重金屬的物理、化學和生物過程進行了模擬，使復雜的問題得以簡化，因此，基于連續(xù)提取的土壤重金屬形態(tài)分級在土壤重金屬化學行為研究中應用廣泛[6]．

在眾多的土壤重金屬形態(tài)分級方法中，代表性的土壤重金屬形態(tài)分析方法是由Tessier 等人于1979 年提出的5步連續(xù)提取法，簡稱Tessier法[7]，將土壤中重金屬元素的賦存形態(tài)分為可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)．在以上形態(tài)分級的基礎(chǔ)上，根據(jù)其生物有效性的不同，可以分為易利用態(tài)(水溶態(tài)和交換態(tài))、中等可利用態(tài)(碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和有機結(jié)合態(tài))和惰性態(tài)(殘渣態(tài))3類．在此基礎(chǔ)上，F(xiàn)orstner 等[8]于1986 年提出了6步連續(xù)提取法，重金屬形態(tài)包括：可交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、易還原態(tài)、中等還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘渣態(tài)；Shuman等[9]將其分為交換態(tài)、水溶態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、氧化錳結(jié)合態(tài)、松結(jié)合有機態(tài)、緊結(jié)合有機態(tài)、不定形氧化鐵結(jié)合態(tài)和硅酸鹽礦物態(tài)8 種形態(tài)；Gambrell等[10]將土壤和沉積物中的重金屬劃分為7 種形態(tài)，即水溶態(tài)、易交換態(tài)、無機化合物沉淀態(tài)、大分子腐殖質(zhì)結(jié)合態(tài)、氫氧化物沉淀吸收態(tài)或吸附態(tài)、硫化物沉淀態(tài)和殘渣態(tài)．1992年，歐共體標準物質(zhì)局于提出了4步提取法[11]，簡稱BCR法．BCR 法把重金屬賦存形態(tài)分成弱酸溶解態(tài)、可還原態(tài)(鐵錳氧化物結(jié)合態(tài))、可氧化態(tài)(有機質(zhì)結(jié)合態(tài))和殘渣態(tài)(如硅酸鹽)4種，其中以弱酸溶解態(tài)、可還原態(tài)和可氧化態(tài)存在的重金屬通常被認為是環(huán)境活性的，以殘渣態(tài)存在的重金屬則被認為是環(huán)境惰性的．

2 土壤有機質(zhì)對土壤重金屬積累及有效性的影響

2.1 土壤有機質(zhì)含量與土壤重金屬積累

一般情況下，土壤有機質(zhì)本身并不含重金屬，因此，土壤有機質(zhì)含量的增加并未增加土壤重金屬的輸入；但由于土壤有機質(zhì)可參與土壤重金屬的絡(luò)合與螯合作用，可影響重金屬的遷移轉(zhuǎn)化過程，進而影響土壤重金屬的積累．因此，土壤有機質(zhì)含量與土壤重金屬積累有著密切的關(guān)系．表1為我國部分沿海地區(qū)農(nóng)田土壤有機質(zhì)與重金屬含量的相關(guān)性分析結(jié)果[12-17]，由表1可見，多種土壤重金屬含量與土壤有機質(zhì)呈顯著正相關(guān)；同時，土壤有機質(zhì)對土壤重金屬積累的影響也與不同區(qū)域土壤本身的性質(zhì)、土壤重金屬的種類和含量有關(guān)，如昆山市農(nóng)田土壤有機質(zhì)含量與重金屬Hg和Pb呈極顯著正相關(guān)，但與As、Cd、Cr、Cu、Ni和Zn未表現(xiàn)出類似的相關(guān)性．

表1 農(nóng)田土壤有機質(zhì)與土壤重金屬含量的相關(guān)性分析

注：— 數(shù)據(jù)缺失；*顯著相關(guān)(P≤0.05)；**極顯著相關(guān) (P≤0.01)．

土壤有機質(zhì)對重金屬積累的影響也與土壤母質(zhì)、土地利用方式等多種因素有關(guān)．何騰兵等[18]的研究表明：砂頁巖發(fā)育的土壤中重金屬均與有機質(zhì)呈極顯著相關(guān)，紅色粘土和砂頁巖發(fā)育的土壤中重金屬Hg和As與有機質(zhì)呈極顯著相關(guān)關(guān)系，石灰?guī)r、砂巖和頁巖發(fā)育的土壤有機質(zhì)與重金屬含量間的相關(guān)關(guān)系順序為Cr>Cd>Pb>Hg=As．章明奎等[19]的研究發(fā)現(xiàn)，浙東某廢棄銅礦尾礦堆放區(qū)的各重金屬均與有機質(zhì)呈極顯著或顯著相關(guān)關(guān)系，說明土壤中重金屬和有機質(zhì)的關(guān)系也與重金屬的來源和輸入量有關(guān)．郭平[20]對長春城市土壤重金屬污染的研究表明：隨著土壤有機質(zhì)含量的增加，土壤Pb、Cu和Zn的富集作用增強，尤其是對Pb的富集作用達到極顯著水平，對其它金屬富集作用大小順序依次是Zn、Cu、Cd．

土壤有機質(zhì)與土壤重金屬積累的關(guān)系較復雜，與有機質(zhì)含量、重金屬含量及性質(zhì)有關(guān)，同時還受土壤類型、土地利用方式等多種因素的影響．

2.2 土壤有機質(zhì)含量與土壤重金屬的有效性

Lindsay、Norvell[21]和Williams等[22]的研究表明，土壤中金屬元素有效態(tài)含量及其相對有效性(RA)能較好地反映土壤金屬元素的環(huán)境效應．Kirkham[23]則認為，土壤有機質(zhì)含量是影響土壤重金屬有效性最重要的因素之一．相對于土壤有機質(zhì)對土壤重金屬積累的影響而言，土壤有機質(zhì)對土壤重金屬有效性的影響更受人們關(guān)注．在重金屬污染的土壤中，土壤有機質(zhì)含量對土壤重金屬元素有效態(tài)含量有著重要影響．

張亞麗等[24]通過盆栽試驗研究了有機肥料對污染土壤中Cd的有效性及其形態(tài)的影響，結(jié)果表明：不同類型有機肥的施用明顯降低了土壤中有效性Cd的含量；有機肥的施用促使交換態(tài)Cd向松結(jié)合有機態(tài)、錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd轉(zhuǎn)化．Covelo等[25]的研究也表明，有機物可通過吸附、螯合等作用固定重金屬，同時有機物分解形成的還原條件有利于CdS沉淀的形成，從而降低土壤Cd的有效性，因此有機物作為改良劑在重金屬污染土壤的修復中被廣泛使用．

但部分統(tǒng)計結(jié)果和其他相關(guān)研究得出了相反的結(jié)果，對6地區(qū)土壤有機質(zhì)與重金屬有效態(tài)含量進行相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)：土壤有機質(zhì)含量與土壤有效態(tài)重金屬含量大多呈顯著正相關(guān)[26-30](表2)；劉景等[31]的研究表明：16年連續(xù)施用有機肥的土壤中Cu、Cd 全量和有效態(tài)含量及其活化率均隨時間呈顯著上升趨勢，Cd 活化率與土壤有機質(zhì)含量呈顯著正相關(guān)，土壤有機質(zhì)對重金屬有明顯的“活化作用”．對湖南省7 個稻田長期定量施肥試驗的研究發(fā)現(xiàn)，有機肥的“激活”效應是導致土壤有效態(tài)重金屬含量大幅提高的主要機制[32]．譚長銀等[33]對中國科學院桃源農(nóng)業(yè)生態(tài)實驗站的長期田間定位試驗研究表明，有機肥的長期施用可顯著提高土壤Cd和Zn的有效性．

表2 土壤有機質(zhì)含量與土壤重金屬有效態(tài)含量的相關(guān)分析

注：— 數(shù)據(jù)缺失；*顯著相關(guān)(P≤0.05)；**極顯著相關(guān) (P≤0.01)．

3 土壤有機質(zhì)與土壤重金屬形態(tài)

3.1 土壤有機質(zhì)含量對重金屬形態(tài)的影響

土壤有機質(zhì)的顯著特征之一就是能與金屬離子形成具有不同化學和生物學穩(wěn)定性的物質(zhì)，從而影響重金屬各形態(tài)的含量及其比例，并使土壤不同形態(tài)重金屬之間發(fā)生相互轉(zhuǎn)化．

高文文[34]等對土壤有機質(zhì)含量與凍融土壤和非凍融土壤重金屬Zn賦存形態(tài)進行了分析發(fā)現(xiàn)，隨著土壤有機質(zhì)含量的增加，兩種土壤重金屬形態(tài)有相似的變化特征，即土壤交換態(tài)Zn和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Zn含量呈逐漸遞減的趨勢，有機質(zhì)結(jié)合態(tài)Zn含量明顯增加，而殘渣態(tài)Zn含量變化不明顯．王浩[35]等研究了有機質(zhì)積累對污染土壤重金屬釋放潛力的影響，結(jié)果表明：土壤有機質(zhì)積累顯著地增加了有機質(zhì)結(jié)合態(tài)重金屬的比例，降低了氧化物結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)重金屬的比例；當有機質(zhì)加入量很高時，交換態(tài)重金屬的比例降低，而碳酸鹽結(jié)合態(tài)的比例無明顯變化．可見，土壤有機質(zhì)可顯著影響土壤重金屬的化學形態(tài)，隨著有機質(zhì)含量的增加，有機物結(jié)合態(tài)重金屬含量也會增加，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)和交換態(tài)重金屬含量有明顯減少，而碳酸鹽結(jié)合態(tài)與殘渣態(tài)的含量變化不顯著．

3.2 土壤有機質(zhì)組分對土壤重金屬形態(tài)的影響

更深入的研究發(fā)現(xiàn)，不只是土壤有機質(zhì)含量可以影響土壤重金屬形態(tài)，土壤有機質(zhì)組分與土壤重金屬形態(tài)的關(guān)系也非常密切，但這方面的工作尚不多見．報道較多的是溶解性有機質(zhì)(DOM)和顆粒態(tài)有機質(zhì)(POM)對土壤重金屬形態(tài)的影響．

DOM可以通過與土壤重金屬離子和有機物之間的離子交換、吸附、氧化還原等反應，改變重金屬活性、遷移規(guī)律、生物毒性及空間分布．徐龍君等[36]的研究表明：土壤中DOM含量增加，水溶性Cd和有機質(zhì)結(jié)合態(tài)Cd含量會逐漸增加，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd變化不明顯；陳同斌和陳志軍[37]研究了來源于稻稈和底泥的可溶性有機物(DOM)對土壤Cd吸附行為的影響，結(jié)果表明，無論添加稻稈DOM還是底泥DOM，都會使Cd的最大吸附容量和吸附率顯著降低，并由此推論，通過施用有機肥來固定土壤中的Cd并達到治理重金屬污染土壤的觀點值得商榷．高山等[38]通過稻草、紫云英對稻作土壤和非稻作土壤Cd形態(tài)的研究表明，培養(yǎng)30 d后土壤鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd和有機物結(jié)合態(tài)Cd顯著增加，交換態(tài)Cd含量顯著減少，隨著時間的推移，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd和有機物結(jié)合態(tài)Cd逐漸釋放，至90 d，交換態(tài)Cd含量顯著增加．

POM作為土壤活性有機質(zhì)的組分和量度指標，越來越受到人們的重視．田兆君[39]針對鉛鋅礦污染土壤中POM對重金屬的富集進行研究，表明Pb、Zn、Cu、Cd等4種重金屬在POM中都有顯著的富集，且在不同土壤類型中的富集程度有所不同．4種重金屬在POM中的富集程度隨著POM粒級的減小而增加，這可能是由于小粒級的POM的表面積比大粒級的大所造成的．

可見，DOM可促進其它形態(tài)向有機結(jié)合態(tài)的轉(zhuǎn)化，使有機結(jié)合態(tài)重金屬在重金屬總量中的比例增加，而POM對重金屬有明顯的富集作用．土壤有機質(zhì)組分的變化可引起重金屬形態(tài)的變化．

4 結(jié)語

土壤中有機質(zhì)的含量和組成對土壤重金屬的化學行為、生物有效性和環(huán)境效應可產(chǎn)生重要影響，這已成為無可爭議的事實．但土壤有機質(zhì)對土壤重金屬有效性的研究結(jié)果仍存在較大的分歧；雖然多數(shù)研究結(jié)果認為土壤有機質(zhì)含量的增加可增加土壤有機物結(jié)合態(tài)重金屬含量，但土壤重金屬其他形態(tài)的變化仍不十分明確；土壤有機質(zhì)組分的變化對土壤有效態(tài)重金屬含量及土壤重金屬形態(tài)變化的影響研究尚待深入．

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