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    Al-Li-Zr合金的界面原子成鍵與力學(xué)性能

    2011-11-24 01:33:32高英俊文春麗莫其逢羅志榮黃創(chuàng)高
    中國有色金屬學(xué)報(bào) 2011年9期
    關(guān)鍵詞:成鍵電子密度基體

    高英俊, 文春麗, 莫其逢, 羅志榮, 黃創(chuàng)高

    Al-Li-Zr合金的界面原子成鍵與力學(xué)性能

    高英俊, 文春麗, 莫其逢, 羅志榮, 黃創(chuàng)高

    (廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院,南寧 530004 )

    應(yīng)用固體經(jīng)驗(yàn)電子理論計(jì)算Al-Li-Zr合金中若干析出相與基體的界面原子成鍵強(qiáng)度和異相界面的界面能。結(jié)果表明,δ′相與基體之間的界面電子密度在較低的應(yīng)力下保持連續(xù),使得 δ′相與基體界面的結(jié)合較好,起到界面增強(qiáng)的效果;δ相與基體間界面電子密度在一級近似下不連續(xù),使得與基體間界面結(jié)合強(qiáng)度較弱,引起界面結(jié)合弱化。對于核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合相δ′/β′,界面電子密度差較小,且界面能最低,使得δ′相容易在β′相上異質(zhì)形核長大形成復(fù)合δ′/β′相。由此從界面原子成鍵角度揭示析出相對合金起強(qiáng)弱化作用的原因,及其對合金力學(xué)性能的影響。

    Al-Li-Zr合金;原子成鍵;相界面;力學(xué)性能

    Al-Li合金具有低密度、高比強(qiáng)度和比模量,良好的耐蝕性和優(yōu)異的低溫特性等特點(diǎn)[1?3],已成為航空航天的重要結(jié)構(gòu)材料。Al-Li合金中加入微量的Zr元素,能夠起到晶粒細(xì)化作用,提高合金的力學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)研究[4]還表明,Al-Li合金所具有的高彈性模量與 Li原子及其周圍的原子成鍵有著緊密的關(guān)系,同時(shí),合金的性能還與析出相界面原子成鍵有密切關(guān)系[5]?,F(xiàn)在,人們更注重從微觀原子鍵絡(luò)結(jié)構(gòu)揭示合金具有的優(yōu)良宏觀性能的內(nèi)在原因[3?5]。此前,高英俊等已從原子成鍵的角度對 Al-Li-Zr合金的析出相[6?7],如 δ′(Al3Li)相,β′ (Al3Zr)相的價(jià)電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算,分析了 δ′ 對合金作用機(jī)理,以及 β′ 粒子對 δ′ (Al3Li)相晶粒的細(xì)化作用的原因,而本文作者則從這些析出相的界面電子成鍵角度,研究析出相對合金的力學(xué)性能的影響,揭示其對合金強(qiáng)弱化作用的內(nèi)在原因,為合金的改性設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。

    1 結(jié)構(gòu)模型

    圖1 晶胞結(jié)構(gòu)Fig.1 Cell structure: (a) Pure Al cell; (b) Al3Li or Al3Zr cell;(c) 1/4 δ(AlLi) cell

    Al-Li合金的析出相有亞穩(wěn)δ′相,穩(wěn)定平衡δ相。對于Al-4.2%Li合金(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),已知Al晶格常數(shù)為a0=0.404 96 nm。按照文獻(xiàn)[8]指出,鋁的點(diǎn)陣常數(shù)隨Li的增加而下降,含 4.2%Li的合金的晶格常數(shù)為 a=0.404 6 nm,其晶胞結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示。δ′(Al3Li)相是面心立方L12結(jié)構(gòu),晶格常數(shù)為a=0.401 nm,屬于立方晶系,具有Pm3m空間群。該相與基體完全共格,且具有(111)δ′//(111)α(Al)的位向關(guān)系,其晶體結(jié)構(gòu)[8]如圖1(b)所示。時(shí)效過程的最終平衡相為δ(AlLi)相,其為體心立方結(jié)構(gòu),晶格常數(shù)[8]為a=0.636 nm,屬于Fd3m空間群,該相與母相非共格,與母相間的位向關(guān)系為(100)δ//(110)α(Al)。由于 δ相晶體結(jié)構(gòu)的對稱性,為了便于研究,采用δ相晶胞的1/4結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算,其結(jié)構(gòu)如圖1(c)所示。

    對于加入微量Zr的Al-Li合金,在過飽和固溶體中析出 β′(Al3Zr)相粒子,其晶體結(jié)構(gòu)與 δ′相的結(jié)構(gòu)相同[7],都是面心立方L12結(jié)構(gòu),Al原子位于晶胞結(jié)構(gòu)的面心位置。Zr原子位于立方體頂角處,β′相的晶格常數(shù)是 a=0.405 0 nm,與母相間的位向關(guān)系[8]為(111)Al3Zr//(111)α(Al)。

    實(shí)驗(yàn)觀察到析出的β′相粒子可以作為δ′相的異質(zhì)形核位置,形成具有核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合雙相 δ′/β′的形貌[9],δ′相的{002}面與 β′相的{001}面具有相同的原子排列,核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合沉淀相 δ′/β′的界面取向關(guān)系為(002)δ′//(001)β′。在高分辨透射電鏡下觀察[9],δ′相包覆在β′相上,將β′相包圍在中心,在電鏡下呈現(xiàn)出中心暗、外圍亮的球狀,該復(fù)合相要比δ′相粗大得多。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 EET理論簡介

    固體中原子的價(jià)電子結(jié)構(gòu)在這里是指該固體中原子所處的狀態(tài)以及原子形成共價(jià)鍵的鍵絡(luò)分布。按照EET[10?11]理論,原子的共價(jià)電子是分布在連接最近鄰、次近鄰, 以及 s近鄰原子的鍵上。各鍵上共價(jià)電子對數(shù)(即鍵級nα)由下列原子鍵距公式表示

    式中:Duv是共價(jià)鍵距;uRα和vRα是單鍵半距;β為參量。計(jì)算中參數(shù)β的數(shù)值按文獻(xiàn)[10?11]中的公式確定。晶胞內(nèi)的共價(jià)電子數(shù)滿足下述方程關(guān)系:

    式中:k1和k2分別為晶胞中 u和v原子的個(gè)數(shù),ncu和nv分別為u和v原子的共價(jià)電子數(shù)。Iα為nα鍵級的等

    c同鍵數(shù),各等同鍵數(shù)的確定可依照文獻(xiàn)[10, 12]給出的方法計(jì)算得到。由于各晶胞的結(jié)構(gòu)已確定,實(shí)驗(yàn)晶格常數(shù)文獻(xiàn)[8]已給出,因此,運(yùn)用鍵距差(BLD)方法[10]建立最強(qiáng)鍵nA方程,并參見文獻(xiàn)[6, 7, 12?14]的求解步驟,聯(lián)立式(1)和(2)等方程組,逐個(gè)計(jì)算各晶胞中原子成鍵的價(jià)電子結(jié)構(gòu), 并依據(jù)BLD判據(jù)確定原子的雜階狀態(tài)ε。δ′、β′和δ相結(jié)構(gòu)的原子共價(jià)鍵強(qiáng)結(jié)果已在高英俊等的前期研究階段發(fā)表,詳細(xì)見文獻(xiàn)[7]中表1、4和表5,以及文獻(xiàn)[15]中表3?2。

    2.2 改進(jìn)的TFD理論簡介

    文獻(xiàn)[11]定義了異相界面電子結(jié)構(gòu),指出異相界面電子結(jié)構(gòu)除包括相界面兩側(cè)平面上的鍵絡(luò)電子分布外,還包括相界面兩側(cè)平面上的平均共價(jià)電子密度ρ(hkl)、ρ(uvw) 和電子密度的相對差值 Δρ,以及使界面電子密度在一級近似下保持連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù)σ。相界面電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算在空間電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的基礎(chǔ)上進(jìn)行。

    對于(hkl)α//(uvw)β異相界面電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算,首先要求出在 α和 β相空間中,符合鍵距差判別條件|ΔDna|≤0.05 nm的原子狀態(tài),在此基礎(chǔ)上,應(yīng)用“界面上的電子密度連續(xù)”的邊界條件(在一級近似下,以Δρ<10%來判斷界面電子密度的連續(xù)性。當(dāng)Δρ<10%時(shí),把電子密度定義為連續(xù)或連續(xù)性較好;當(dāng)Δρ>10%時(shí),界面電子密度認(rèn)為是偏離連續(xù)或連續(xù)性較差),得到異相界面的原子鍵絡(luò)的強(qiáng)度分布。然后計(jì)算該異相界面兩側(cè)平面(hkl)和(uvw)上的平均共價(jià)電子密度 ρ(hkl)和ρ(uvw)以及界面處電子密度的相對差值 Δρ,其具體計(jì)算表達(dá)式由改進(jìn)的TFD理論[11]給出如下:

    式中:nc為共價(jià)電子數(shù); Σ n(uvw)為(uvw)或(hkl)面參考單元上的共價(jià)電子總數(shù), Σ n(uvw)=nAIA+nBIB+c nCIC+…;S(uvw)和 S(hkl)分別為(uvw)和(hkl)面參考單元的面積;Δρ為界面處電子密度的相對差值;Δρ為面電荷密度差;ρ為平均面電荷密度;σ為滿足Δρ<10%的組合數(shù),即異相界面連續(xù)的狀態(tài)數(shù)。計(jì)算得到的各異相界面的原子鍵絡(luò)強(qiáng)度結(jié)果列在表 1~4,表中 Εb為鍵結(jié)合能[10]。

    改進(jìn)的 TFD理論給出的異相界面電子結(jié)構(gòu)的物理意義如下:相界面處電子密度ρ愈高,界面的原子鍵絡(luò)就越密,界面結(jié)合得就越牢固;相界面處的電子密度差Δρ愈小,界面上的電子密度連續(xù)性就愈好,界面原子鍵絡(luò)匹配得就越好,界面畸變能就越低,界面畸變應(yīng)力也愈??;反之,界面畸變應(yīng)力愈大,界面畸變能就越高,界面就越不穩(wěn)定。當(dāng)畸變應(yīng)力大到臨界值時(shí),則電子密度的連續(xù)性遭到破壞,將伴隨在界面新相的生成或在宏觀上出現(xiàn)裂紋或斷裂。電子密度的連續(xù)性的好壞實(shí)質(zhì)上是由于點(diǎn)陣原子鍵絡(luò)畸變和缺陷而導(dǎo)致的結(jié)果,直接影響到材料的性能好壞。

    2.3 異相界面能計(jì)算方法

    2.3.1 (111)δ′//(111)α(Al)的界面能

    δ′相與基體具有(111)δ′//(111)α(Al)的位向關(guān)系;δ相與母相的位向關(guān)系為(100)δ//(110)α(Al)。在上節(jié)中介紹計(jì)算了δ′和δ相與基體之間界面的電子結(jié)構(gòu)的方法。由于界面能與形成界面時(shí)原子鍵絡(luò)有關(guān),下面介紹利用表1中δ′/α(Al)界面處的原子成鍵的計(jì)算結(jié)果,應(yīng)用推廣的Becker模型[16]來研究 δ′/α(Al)界面處的界面能。

    表1 (111)α(Al)/(111)δ′(Al3Li)界面原子成鍵Table 1 Atomic bonding of interface of (111)α(Al)/(111)δ′(AlLi)

    表2 (100)δ//(110)α(Al) 界面原子成鍵Table 2 Atomic bonding of interface of (100)δ//(110)α(Al)

    表3 (111)α(Al)/(111)β′(Al3Zr)界面原子成鍵Table 3 Interfacial atomic bonding of (111)α(Al)/(111)β′(Al3Zr)

    表4 (002)δ′//(001)β′界面原子成鍵Table 4 Interfacial atomic bonding of (002)δ′// (001)β′

    根據(jù)推廣的Becker模型,把基體記為α相, δ′相記為β相,把Al原子記為A原子,Li原子記為B原子,則 α(Al)/δ′界面屬于 α(A-B)//β(A-B)類型的界面,推導(dǎo)出界面能的計(jì)算公式[16]如式(5)給出:

    式中:Zint為界面上的平均鍵密度,等于界面上的原子密度NS與面配位數(shù)ZR的乘積,可用穿過界面的鍵數(shù)與界面面積的比值來計(jì)算;Δc為界面兩側(cè)溶質(zhì)的濃度差; cBβ為β相中B原子的濃度;分別為α、β相中AB原子組成的鍵的鍵能;分別為α、β相中AA原子組成的鍵的鍵能;為α和β相中BB原子組成的鍵的鍵能。在基體α(Al)中,由于Li原子的濃度很小,基體中Li原子的濃度近似為6%,Al—Li鍵的鍵能近似按Al-6.25%Li固溶體中計(jì)算,根據(jù)文獻(xiàn)[10]的計(jì)算方法,計(jì)算出 δ′相中異類原子的Al—Li鍵的鍵能為 εβ=18.122 9 kJ/mol。

    對于(111)δ′//(111)α(Al)界面,4.309×1019m?2;將=4.309×1019m?2、Δc=0.25以及表 2中的各鍵能值代入上面式(5) 計(jì)算可得,γδ′/Al= 13.80 mJ/m2,與實(shí)驗(yàn)值[17]γδE'/Al= 14 mJ/m2吻合,結(jié)果列在表5。對于其它析出相與基體的界面能,如(100)δ//(110)α(Al)和(111)Al3Zr//(111)α(Al)界面,應(yīng)用同樣的方法計(jì)算出界面能,結(jié)果見表5。

    2.3.2 δ′(002)//β′(001)界面的界面能

    δ′相與 β′相的界面取向關(guān)系為(002)δ′//(001)β′,根據(jù)推廣的Becker模型[16],把形成界面的兩個(gè)相分別記為 α相和 β相,計(jì)算時(shí)把δ′相記為α相,β′相記為β相,把Al、Li、Zr原子分別記為A、B、C原子,則δ′//β′界面屬于 α(A-B)//β(A-C)類型的界面,這時(shí),異相界面能的計(jì)算公式[15]為

    在 δ′(002)//β′(001) 界 面 處 , 計(jì) 算 得 列=4.975×1019m?2,,界面上的平均鍵密度按兩者的平均值計(jì)算,即Zint=Zint=3.707×1019m?2;溶質(zhì)的濃度近似按摩爾分?jǐn)?shù)計(jì)算,即;由于界面取向關(guān)系為(002)δ′//(001)β′,δ′相與 β′相的晶格常數(shù)接近,錯(cuò)配度小于1%,在界面上Li、Zr原子占據(jù)相同的位置概率相等,因此,近似將取為0。將上述各值及表4中的相應(yīng)鍵能值代入式(6),計(jì)算得到 δ′/β′界面的界面能結(jié)果列在表5中。與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果范圍一致。

    界面原子成鍵結(jié)果見表 1~4,界面能計(jì)算結(jié)果見表5。

    3 分析與討論

    從表1和表2中的計(jì)算結(jié)果可以看出,對于δ′相與基體 α(A l)之間的界面,最小電子密度差Δρmin=2.4754%,表明δ′相與基體之間的界面電子密度(一級近似Δρ<10%)保持連續(xù);對于 δ相與基體之間的界面,Δρmin=74.74%,表明δ相與基體間界面電子密度在一級近似下不連續(xù),界面應(yīng)力較大,界面結(jié)合強(qiáng)度較弱。另一方面,在δ′相界面處平均電子密度為17.373 nm?2,而在δ相界面處的平均電子密度為2.67 nm?2。這說明δ′相與基體界面的結(jié)合強(qiáng)度大,而δ相與基體間界面結(jié)合很弱,δ′相的析出起到了界面增強(qiáng)的效果,而δ相則引起界面強(qiáng)度弱化。從界面能的計(jì)算結(jié)果看出,δ′相與基體間界面能很低,只有 13.80 mJ/m2,與實(shí)驗(yàn)值14 mJ/m2[17]符合,說明應(yīng)用推廣的Becker模型計(jì)算界面能是合理的。同時(shí),根據(jù)界面能的大小反映形核的難易程度。界面能很低說明共格δ′相在基體中極易形核,而且析出相分布大多是比較均勻的,所以析出的δ′相均勻細(xì)小。由于其Al—Li共價(jià)鍵絡(luò)比基體中的Al—Al鍵絡(luò)強(qiáng)得多,細(xì)小的δ′相均勻分布在基體中,能夠有效地阻礙位錯(cuò)切割,對合金起到彌散強(qiáng)化作用,因而提高了合金的強(qiáng)度性能。δ相與基體間的界面能很大,近似為235.97 mJ/m2,而界面電荷連續(xù)性較差,Δρmin=74.74%。在合金的時(shí)效初期,δ相不易形核和生長,在時(shí)效后期析出δ相。由計(jì)算結(jié)果看出,δ相與基體界面結(jié)合較弱,導(dǎo)致δ相的析出弱化了合金的強(qiáng)度。總的來說,δ′相與基體間界面應(yīng)力小,界面結(jié)合較強(qiáng),界面穩(wěn)定性好,δ′相的析出增強(qiáng)了合金的強(qiáng)度;δ相與基體相界面的界面應(yīng)力很大,界面結(jié)合較弱,界面穩(wěn)定性差,δ相使合金強(qiáng)度顯著下降。因此,在Al-Li合金中,δ′相對合金起強(qiáng)化作用,而δ相的大量析出使合金的強(qiáng)度下降。

    表5 Al-Li-Zr合金析出相與基體間的界面能Table 5 Interfacial energy between precipitation and matrix of Al-Li-Zr alloys

    由表3的結(jié)果可見,在Al3Zr//α(Al)界面處,與基體之間的界面電子密度差較小,Δρmin=0.492 3%,說明Al3Zr與基體界面處,界面電荷連續(xù)性好,界面應(yīng)力較小,界面結(jié)合得較好。Al3Zr/α(Al)界面能的計(jì)算結(jié)果為76.47 mJ/m2,與實(shí)驗(yàn)值[18]66.3 mJ/m2符合較好。對于核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合相δ′/β′, 由表4可見,界面電子密度差較小(Δρmin=4.37%),其界面能最小,只有2.24 mJ/m2,說明δ′相容易在β′相上異質(zhì)核心長大,在基體中形成復(fù)合 δ′/β′相。由于 δ′與 β′相同屬于 L12 型晶體結(jié)構(gòu),原子排列相同,先存在的β′相促進(jìn)了δ′相的形核,使 δ′相以 β′相為核心,形成 δ′相包裹著核 β′相的復(fù)合相δ′/β′。由于復(fù)合相界面處的界面電子密度連續(xù)性好,使得畸變應(yīng)力小,又由于中心的β′相具有強(qiáng)的Al—Zr共價(jià)鍵絡(luò)[7],合金變形時(shí),位錯(cuò)不易切過,核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合相 δ′/β′可以有效抑制位錯(cuò)切割,同時(shí)提高合金的強(qiáng)度和韌性。

    由表5可見,電子密度連續(xù)性好的界面,界面能都比較低,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合;電子密度連續(xù)性差的界面,界面能都比較高,對應(yīng)的結(jié)合性能較差,伴隨著界面弱化,在強(qiáng)外力作用下,易成為出現(xiàn)裂紋萌生或斷裂的發(fā)源地。

    4 結(jié)論

    1) δ′相與基體之間的界面電子密度在較低的應(yīng)力下保持連續(xù),δ′相與基體界面的結(jié)合強(qiáng)度較大,δ′相的析出起到了界面增強(qiáng)的效果;δ相與基體間界面電子密度在一級近似下不連續(xù),界面折斷的共價(jià)鍵數(shù)目較多,因此與基體間界面結(jié)合較弱,起界面弱化作用。

    2) 對于核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合相δ′/β′,界面電子密度差較小,其界面能最低。因此,δ′相容易在 β′相上異質(zhì)核心長大,在基體中形成復(fù)合 δ′/β′相,在一定情況下對合金起強(qiáng)化作用。

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    Interface atomic bonding and mechanical properties of Al-Li-Zr alloy

    GAO Ying-jun, WEN Chun-li, MO Qi-feng, LUO Zhi-rong, HUANG Chuang-gao
    (College of Physics Science and Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, China)

    The atomic bonding and interface energy between precipitation and matrix of Al-Li-Zr alloy were calculated by using the “Empirical Electronic Theory in Solid” (EET). The result shows that the electronic density in interface between δ′ phase and matrix, is continuous under one order approximation at low stress condition, which gets a good combination in interface between δ′ phase and matrix, and strengthens the interface; the electronic density in the interface between δ phase and matrix is not continuous under one order approximation, which make the interface combination weak. For the complex phase δ′/β′ with core and shell structure, not only the interface electronic density is smaller, but also the interface energy is lower, which results to form a complex δ′/β′ phase through the inhomogeneous nucleation of δ′ phase on β′ particles. It can reveal the reason why the precipitation can strengthen and weaken the alloy and thus affect the alloy properties.

    Al-Li-Zr alloys; atomic bonding; interface, mechanical property

    TG111

    A

    1004-0609(2011)09-2202-07

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(50661001,50061001);廣西自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(0991026, 0832029, 0639004);廣西研究生教育創(chuàng)新計(jì)劃資助項(xiàng)目(105931001015,105931003070)

    2010-09-25;

    2011-01-27

    高英俊,教授,博士;電話:0771-3232666;E-mail: gaoyj@gxu.edu.cn

    (編輯 何學(xué)鋒)

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