婺江柱樣沉積物的磁學(xué)特征及其與重金屬污染的相關(guān)分析

胡忠行，方慧青，詹曉穎，應(yīng)林躍

（浙江師范大學(xué) 地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，浙江 金華 321004）

婺江柱樣沉積物的磁學(xué)特征及其與重金屬污染的相關(guān)分析

胡忠行，方慧青，詹曉穎，應(yīng)林躍

（浙江師范大學(xué) 地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，浙江 金華 321004）

通過對婺江江心洲伍佰灘柱樣沉積物（76cm）進(jìn)行多項磁學(xué)參數(shù)和重金屬含量的測定，得到磁性物質(zhì)和重金屬的垂直分布情況。運(yùn)用SPSS軟件對所得數(shù)據(jù)作主成分分析，分析表明磁學(xué)指標(biāo)χARM/SIRM和χfd%與Fe、Al、Pb、Ga、V、Ce、Cr、Ni、Cu等重金屬含量有較強(qiáng)的相關(guān)關(guān)系，反映了細(xì)晶粒亞鐵磁性礦物對重金屬的吸附作用。建立了利用磁學(xué)參數(shù)χARM/SIRM和χfd%推斷污染較嚴(yán)重的幾種重金屬含量的線性回歸模型。本研究表明利用磁學(xué)參數(shù)來快速推斷河流沉積物的重金屬污染狀況是可行的。

重金屬；環(huán)境磁學(xué)；沉積物；婺江

1 引言

隨著城市化、工業(yè)化進(jìn)程加快，人類活動已成為改變環(huán)境的重要作用力。環(huán)境污染的監(jiān)測和治理開始越來越受到重視，常規(guī)環(huán)境監(jiān)測主要使用化學(xué)分析法，該方法價格較高，分析周期長，易對環(huán)境造成二次污染。環(huán)境磁學(xué)可快速、有效評價環(huán)境污染，準(zhǔn)確鎖定污染源。任何物質(zhì)都表現(xiàn)出一定的磁性特征，常分為順磁性、抗磁性和鐵磁性（狹義的磁性礦物）三種基本類型。由于物質(zhì)來源及環(huán)境影響造成磁組合和配比的差異，使得不同時空的環(huán)境物質(zhì)表現(xiàn)出特定的磁性特征，賦存一定的環(huán)境信息。環(huán)境磁學(xué)研究的基礎(chǔ)是通過系統(tǒng)的磁性測量，揭示物質(zhì)內(nèi)磁性礦物的類型、含量和晶粒組合特征，從中提取環(huán)境信息[1]。磁學(xué)方法簡便、快速、經(jīng)濟(jì)、對樣品無破壞性，對環(huán)境無污染等特點(diǎn)，可解決許多物理和化學(xué)方法不易解決的問題，在監(jiān)測、治理環(huán)境污染過程中發(fā)揮著越來越重要的作用。

大量研究表明，反映磁性礦物含量的參數(shù)與樣品中的重金屬含量呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)[2－7]。本文主要探討婺江沉積物磁性垂向分布特征和重金屬污染的關(guān)系及其環(huán)境意義，嘗試建立有關(guān)婺江沉積物的重金屬含量的磁學(xué)參數(shù)診斷模型，使環(huán)境磁學(xué)在河流污染的研究中得以有效的應(yīng)用。

2 樣品與研究方法

婺江沉積物柱樣（以下簡稱WJZ-1）采于金華城區(qū)段的江心洲——伍佰灘西側(cè)灘頭，西距義烏江、武義江匯流處約2km，下游距攔江橡皮壩約1km。在洪水期和橡皮壩蓄水期間，采樣點(diǎn)位于水面以下。WJZ-1采用直徑7厘米，長1米的無磁性PVC管采集。柱樣在實驗室按1cm的間隔取樣，去除植物根、貝類等雜質(zhì)，置入烘箱利用40℃低溫烘干，搗碎后裝入塑料自封袋中備用。

稱取約5g樣品放入樣品盒，壓實并固定，作系統(tǒng)的磁性測量。樣品磁化率在浙江師范大學(xué)地理過程實驗室完成，采用英國Bartington公司生產(chǎn)的MS2 磁化率儀測量低頻（0.47kHz）和高頻（4.7 kHz）磁化率，計算質(zhì)量磁化率（χ）。剩磁測量選用英國Molspin公司生產(chǎn)的交變退磁儀、脈沖磁化儀和旋轉(zhuǎn)磁力儀，在華東師范大學(xué)河口海岸學(xué)國家重點(diǎn)實驗室完成。測量得到：（1）非磁滯剩磁（ARM），（2）飽和等溫剩磁（SIRM）：樣品經(jīng)1T磁場磁化率所得的剩磁，（3）樣品在100mT和300mT的反向磁場下獲得的剩磁（IRM-100，IRM-300）。 根據(jù)測量結(jié)果，計算非滯后剩磁(χARM)，飽和等溫剩磁(SIRM)，硬剩磁 (HIRM)，及各種比值參數(shù)，如磁化率頻率系數(shù)χfd%、χARM/χ、χARM/SIRM、L-ratio 等[8]。

沉積物樣品元素測定在浙江師范大學(xué)地理過程實驗室完成，分析儀器為英國帕納科公司生產(chǎn)的波長色散型射線熒光光譜分析儀(XRF)，測定過程采用國家標(biāo)樣(GSD－11)監(jiān)控，分析誤差＜2%。

3 結(jié)果

3.1 婺江沉積物磁性特征的垂向分布

沉積物的磁性特征一般取決于其內(nèi)含磁性礦物的類型、含量及晶粒大?。ù女牋顟B(tài)）等因素。WJZ－1磁學(xué)參數(shù)的垂直變化曲線如圖1所示。通過分析這些參數(shù)的垂向分布，結(jié)合其所表征的不同意義，可表明沉積物中磁性礦物的類型、含量及晶粒特征。

圖1 WJZ-1磁學(xué)參數(shù)的垂直變化

3.1.1 磁性礦物的類型和含量 χ反映樣品中磁性礦物總含量；SIRM反映亞鐵磁性礦物和不完整反鐵磁性礦物含量，與χ不同的是，SIRM受磁性礦物粒徑的影響，粒徑越小，數(shù)值越大，但不受順磁、超順磁物質(zhì)影響；HIRM反映不完整反鐵磁性礦物（如赤鐵礦、針鐵礦）的含量；S－100和S－300反映樣品中亞鐵磁性礦物（如磁鐵礦）與不完整反鐵磁性礦物（如赤鐵礦、針鐵礦）的相對比例，隨著不完整反鐵磁性礦物的比例增加而下降[9－10]。

從圖1中，χ變化曲線在29cm處發(fā)生顯著變化，表現(xiàn)為上部0－28cm數(shù)值較大，χ平均值為106.84×10－8m3/kg，且由上層向下層波動上升，表層又有升高；下部29－75cm數(shù)值較小，χ平均值為84.80×10－8m3/kg， 其中 29－51cm 變化幅度相對較小，保持在穩(wěn)定的低值狀態(tài)，52－75cm波動相對較大，且底部有明顯增大現(xiàn)象。指示了磁性礦物總量隨深度的變化特點(diǎn)，即上部含量高于下部。SIRM曲線和χ比較相似，不同點(diǎn)主要表現(xiàn)在，χ在10－25cm附近波動較小，而同一層位的SIRM波動較大，這一點(diǎn)從SIRM/χ的值的變化曲線也可以看出，在10－25cm處比值明顯增大，有可能是因為：(1)鐵磁性礦物平均粒徑減?。?2)超順磁、順磁物質(zhì)的減少；(3)不完整的反鐵磁性礦物相對亞鐵磁性礦物含量的增加。但從HIRM曲線中發(fā)現(xiàn)不完整反鐵磁性礦物的含量在此處沒有增加，所以可能是受到粒徑或順磁物質(zhì)影響。

S－100和S－300在上部0－29cm附近的變化曲線非常相似，且 S－300在94%以上，接近飽和，說明亞鐵磁性礦物主導(dǎo)了婺江沉積物的磁性特征，同時存在少量不完整的反鐵磁性物質(zhì)。而下部S－100數(shù)值呈增大趨勢，相反S－300呈減小趨勢，反映了亞鐵磁性礦物總量的減少和組成種類的多樣性。

總體來說，亞鐵磁性礦物主導(dǎo)婺江沉積物的磁性特征，29cm以下，亞鐵磁性礦物、不完整反鐵磁性礦物含量都較低，其中不完整反鐵磁性礦物含量在40cm以下有明顯增加，亞鐵磁性礦物含量則相應(yīng)減少。29cm以上，亞鐵磁性礦物、不完整反鐵磁性礦物含量都增加，不完整反鐵磁性礦物含量呈峰谷相間的形式；亞鐵磁性礦物在25cm處達(dá)到最大值，往上則隨深度減少而減少，在5cm以上又隨深度減少而增加。

3.1.2 磁性礦物晶粒特征 χARM受到磁性礦物晶粒大小的顯著影響，穩(wěn)定單疇（SSD）亞鐵磁性礦物晶粒的χARM要顯著高于超順磁晶粒（SP）和多疇晶粒（MD），因此比值參數(shù)χARM/χ可指示亞鐵磁性礦物晶粒的大小，較高的比值反映了SSD晶粒，而較低的比值則顯示了較多的MD或SP晶粒。χARM/SIRM與χARM/χ類似，但由于不受SP晶粒的影響，較低的比值則反映了較粗的MD晶粒[5,9,11]。

從圖1中可以看出，χARM/SIRM與χARM/χ變化趨勢類似，表明SP晶粒對χARM/χ影響不大，SP晶粒含量較低。χfd%數(shù)值也驗證了這一點(diǎn)，χfd%的平均值為3.42，說明SP晶粒貢獻(xiàn)較小。在0－10cm深度范圍內(nèi)，χARM/SIRM與χARM/χ值較低指示了粗晶粒的MD或假單疇（PSD）磁性礦物晶粒的存在。10cm以下，較高的χARM/SIRM與χARM/χ值表明了磁性礦物顆粒主要以細(xì)晶粒的SD晶粒存在，曲線的波動性說明了不同深度顆粒粗細(xì)的交替變化。

3.2 重金屬含量的垂向分布

圖2展示了主要的重金屬元素含量隨深度的變化曲線，各金屬含量均隨深度變化有明顯波動，但趨勢不明顯。幾乎所有的金屬含量在20cm處發(fā)生都突變，且在該深度以上，含量隨深度變化劇烈，考慮到婺江上游的河盤橋水利樞紐工程于1997年建成投產(chǎn)，橡皮壩蓄水時形成人工湖，對采樣地點(diǎn)的河流沉積環(huán)境造成人為影響，由于沉積物的粒度組成對金屬含量能產(chǎn)生顯著影響，所以這段沉積物中金屬含量的異常變化可能是因為橡皮壩造成的。自20cm處以下到60cm變化緩慢，底層的變化開始顯著，這和χ和SIRM的變化規(guī)律吻合；但絕大部分金屬在表層的含量變化不大，和χ、SIRM的變化有出入。 其中 Cr、Ni和 Zn，Cu、Pb、Fe 和 Al的變化曲線非常相似，揭示了這些重金屬元素具有相同的來源或相似的地球化學(xué)行為。

表1 WJZ-1重金屬含量

為反映婺江沉積物重金屬污染狀況，對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計，結(jié)果如表1所示，其中倍數(shù)為該重金屬含量的平均值與金華市土壤環(huán)境背景值的比值[12]。從表1可得，不同元素含量數(shù)值差別很大，這和土壤本身的物質(zhì)背景值有關(guān)。為了便于分析污染程度，和土壤在自然沉積狀態(tài)下的地球化學(xué)元素含量進(jìn)行了比較。觀察倍數(shù)發(fā)現(xiàn)，Ti、Zn、Zr等的含量都在基準(zhǔn)值以下，其中Zn的比值最小，為0.3倍。Cr、Ni、Cu、Mo、Ca 等超過基準(zhǔn)值較多，這些元素在婺江沉積物中富集量較高，考慮到Ca受貝殼等碳酸鈣類物質(zhì)影響可導(dǎo)致數(shù)值偏高，數(shù)據(jù)意義不大。其中Cu超過基準(zhǔn)值11倍以上，說明婺江沉積物中重金屬Cu污染最為嚴(yán)重。其他元素則略高于基準(zhǔn)值。

圖2 WJZ-1重金屬含量的垂直變化曲線

從圖2中看出各金屬含量均隨深度變化有明顯波動，重金屬含量的平均值和倍數(shù)很難明確反應(yīng)其污染情況。為便于發(fā)現(xiàn)不同深度的重金屬污染程度，選取變異系數(shù)較大的和平均值超出基準(zhǔn)值較多的金屬，繪制不同深度金屬含量和背景值比值的曲線， 如圖 3， 發(fā)現(xiàn) Cr、Ni、Cu含量在深度為 26－46cm，65－73cm處同步升高，超過基準(zhǔn)值10倍以上，其中Cu達(dá)到了20多倍。說明在這兩段時期，這幾種重金屬的污染比較嚴(yán)重。上部沉積物中的重金屬含量和基準(zhǔn)值的比值相對較小，表明近幾年的污染程度有所減輕。相比于其他幾種金屬，Mo含量變化相對比較小。

圖3 重金屬含量和背景值比值的曲線圖

4 重金屬含量的磁學(xué)響應(yīng)探討

4.1 重金屬和磁學(xué)參數(shù)的關(guān)系

沉積物磁性可由典型的磁性礦物如磁鐵礦、赤鐵礦等產(chǎn)生， 或由近鐵元素如 Mn、Ni、Co、Cr、Ti、Al、Mg等形成的礦物產(chǎn)生，也可由重金屬元素Cd、Hg、Pb、和Cr等與含鐵或近鐵元素結(jié)合形成的含磁細(xì)菌的絡(luò)合物、螯合物或其它化合物產(chǎn)生。

Facchinelli等提出可以利用主成分分析揭示磁學(xué)參數(shù)所表征的磁性礦物與重金屬之間的內(nèi)在聯(lián)系[13]。以磁學(xué)參數(shù)和重金屬含量為原始變量進(jìn)行主成分分析，提取了特征值＞1，累計貢獻(xiàn)率達(dá)到84%以上的5個主成分。其中第一主成分的特征值達(dá)到了16.7，遠(yuǎn)大于第二主成分特征值為7.6，說明第一主成分占絕對優(yōu)勢，對多個磁學(xué)參數(shù)和重金屬的載荷都較大，表示這些重金屬來源相近，并且和某些磁學(xué)參數(shù)相關(guān)性較好。用攜帶原始數(shù)據(jù)信息量最大的第一主成分和第二主成分的載荷值繪制主成分載荷圖（圖4），第一主成分在各原始變量中的載荷為X軸，第二主成分在各原始變量中的載荷為Y軸，直觀地發(fā)現(xiàn)各參數(shù)在不同主成分中的地位，進(jìn)而發(fā)現(xiàn)磁性礦物與重金屬之間的內(nèi)在聯(lián)系。

圖4 主成分載荷圖

從圖4可看出，大部分金屬元素集中在一、四象限，且距離原點(diǎn)較遠(yuǎn)，靠近X軸，說明它們的第一主成分載荷高，第二主成分載荷低；而多數(shù)磁學(xué)參數(shù)分布在第二象限，一部分比值磁學(xué)參數(shù)在第一主成分中也有較高表現(xiàn)，如χARM/SIRM和χfd%。Fe、Al、Pb、Ga、V、Ce、Mn、La 等金屬元素和 χfd%在圖中集中分布，說明它們在柱樣上的數(shù)值變化具有一致性，在本研究區(qū)χfd%對這些金屬元素具有指示作用，而χ等其他地區(qū)研究中常用到的指示重金屬含量的參數(shù)反而沒有正面的指示意義。另外一些金屬元素在兩個主成分中的載荷比較分散，和磁學(xué)參數(shù)的聯(lián)系不大。

表2 磁學(xué)參數(shù)和重金屬的相關(guān)系數(shù)

4.2 重金屬污染的磁學(xué)診斷模型

對變量進(jìn)行相關(guān)性檢驗有助于進(jìn)一步了解磁學(xué)參數(shù)和重金屬含量間的相關(guān)關(guān)系。選取沉積物中幾種污染嚴(yán)重的重金屬和磁學(xué)參數(shù)進(jìn)行相關(guān)分析，結(jié)果見表 2。 可見 χ、HIRM、SIRM 和 Cr、Ni、Cu 都存在較好的負(fù)相關(guān)關(guān)系，χARM/SIRM、χfd%和 Cr、Ni、Cu則呈正相關(guān)關(guān)系。由于較高的χARM/SIRM值指示較多SD晶粒的含量，χfd%指示SP晶粒的貢獻(xiàn)，說明在婺江沉積物中SD晶粒和較細(xì)的SP晶粒和重金屬有密切關(guān)系，揭示了重金屬和較細(xì)的單疇和超順磁晶粒的亞鐵磁性礦物來源具有一致性，也可能是因為沉積物中的重金屬與氧化鐵有很密切的關(guān)系，通過吸附、沉淀或共沉淀等形式與氧化鐵結(jié)合，而氧化鐵是細(xì)晶粒亞鐵磁性礦物的一種[5]；磁學(xué)參數(shù)和鉬的相關(guān)性較小，對鉬污染沒有指示意義。

嘗試?yán)?χARM/SIRM、χfd%、χ、HIRM 指標(biāo)反映婺江沉積物重金屬污染特征。運(yùn)用線性回歸分析方法，建立了Cr、Ni、Cu含量和磁學(xué)參數(shù)之間的回歸模型（表3）。F檢驗表明，回歸方程具有顯著意義，相關(guān)指數(shù)R2說明了方程的擬合程度較好。其中污染最嚴(yán)重的Cu的擬合程度最好，表明利用磁學(xué)參數(shù)來快速推斷婺江沉積物的重金屬污染情況是可行的。這一模型是建立在以細(xì)晶粒亞鐵磁性礦物為主導(dǎo)的沉積物條件下的，對其他影響重金屬含量的參數(shù)，如：粒度、有機(jī)質(zhì)、氧化還原環(huán)境等考慮很少，給模型預(yù)測的準(zhǔn)確性和實用性造成阻礙。

表3 重金屬磁診斷的回歸方程

5 結(jié)論和展望

環(huán)境磁學(xué)技術(shù)為獲取相關(guān)環(huán)境信息的提供了有效手段，本次研究證實，環(huán)境磁學(xué)的礦物磁性測量，能夠成為重金屬污染一個有力的輔助手段。本文從地球化學(xué)和磁學(xué)的角度，借助于多元統(tǒng)計分析，對婺江沉積物柱樣進(jìn)行了有關(guān)磁學(xué)、重金屬含量的測試分析以及深入的比較與綜合研究，探討了其磁性特征和重金屬的分布特點(diǎn)，表明了將磁測量技術(shù)運(yùn)用于沉積物重金屬污染的可行性，同時本研究也得到了以下幾點(diǎn)認(rèn)識：

（1）婺江沉積物中的磁性物質(zhì)以細(xì)晶粒的亞鐵磁性礦物為主。上部（0-28cm）亞鐵磁性礦物、不完整反鐵磁性礦物含量較高，不完整反鐵磁性礦物含量呈峰谷相間的形式，下部（29-75cm）亞鐵磁性礦物、不完整反鐵磁性礦物含量都較低，其中不完整反鐵磁性礦物含量在40cm以下有明顯增加，亞鐵磁性礦物含量則相應(yīng)減少。在0-10cm深度范圍內(nèi)，存在粗晶粒的MD或假單疇（PSD）磁性礦物晶粒，10cm以下，磁性礦物顆粒主要以細(xì)晶粒的SD晶粒存在。

（2）沉積物中多數(shù)重金屬含量略高于或低于基準(zhǔn)值，但不同金屬的差異也較大，同種金屬不同深度的含量也存在變化。Cu含量的的峰值超過基準(zhǔn)值20多倍，極大可能是人為污染物排放的影響。絕大多數(shù)重金屬含量的垂直變化表現(xiàn)出峰谷相間的特點(diǎn)，趨勢性不明顯，污染較嚴(yán)重的幾種金屬近幾年的污染程度有所減輕。

（3）多元統(tǒng)計分析發(fā)現(xiàn)，絕大部分重金屬元素包括 Fe、Al、Pb、Ga、V、Ce、Mn、La 等和 χfd%耦合性很好。在此基礎(chǔ)上對婺江沉積物中污染較嚴(yán)重的重金屬與磁學(xué)參數(shù)進(jìn)行了相關(guān)分析，表明婺江沉積物中磁學(xué)參數(shù) χARM/SIRM、χfd%、χ、HIRM 和重金屬Cr、Ni、Cu等含量的關(guān)系比較密切。利用回歸分析方法建立了重金屬含量的磁診斷模型，但模型的應(yīng)用還應(yīng)綜合考慮研究區(qū)的區(qū)域差異和其他因素對重金屬含量的影響。

應(yīng)用環(huán)境磁學(xué)方法進(jìn)行重金屬污染研究是一個正在發(fā)展中的新課題，由于環(huán)境物質(zhì)磁性與環(huán)境過程導(dǎo)致的物理—化學(xué)變化密切相關(guān)，因而可以從機(jī)制上揭示環(huán)境變化的時空特征，具有廣泛的應(yīng)用前景；同時作為一種節(jié)省時間和經(jīng)費(fèi)的研究方法，在注重效益的今天，它的優(yōu)越性也日益體現(xiàn)。但是，由于環(huán)境物質(zhì)磁性變異特征的復(fù)雜性及污染物質(zhì)與磁性之間關(guān)系的不確定性，這一領(lǐng)域仍然存在某些值得進(jìn)一步研究的問題：

（1）重金屬污染磁性形成的機(jī)理研究。只有從本質(zhì)上解釋關(guān)系成因所在，才能更好的發(fā)揮環(huán)境磁學(xué)在重金屬污染研究中的作用。這還有待于科技水平和發(fā)展和研究的深入。

（2）環(huán)境中重金屬的形態(tài)影響其環(huán)境效應(yīng)、生物效應(yīng)，在一定程度上它比重金屬含量更能反應(yīng)污染狀況。對于重金屬形態(tài)的區(qū)分能夠了解其來源，評價重金屬的移動性和生物有效性。因此，開展環(huán)境載體中不同形態(tài)重金屬與環(huán)境載體磁性特征的關(guān)系研究，有利于環(huán)境磁學(xué)在重金屬污染應(yīng)用中的進(jìn)一步深入。

（3）保證實驗數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。由于磁學(xué)參數(shù)對環(huán)境變化具有敏感性，可以通過改進(jìn)實驗方法，開發(fā)研制新的實驗儀器，摒除環(huán)境對測量結(jié)果的影響。另外，努力尋找更加適合的新的磁學(xué)參數(shù)或組合來解釋重金屬污染。

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Correlation Analysis between Magnetic Character and Heavy Metals in Core Sediments Sediments Of Wujiang River

Hu Zhongxing,Fang Huiqing，Zan Xiaoying，Ying Linyue
（College of Geographical and Environmental Science,Zhejiang Normal University,Jinhua,Zhejiang321004）

By Measuring magnetic indexes and heavy metals on a sediment core (76cm)obtained from Wubai beach of Wu River central bar,the vertical distribution of magnetic material and heavy metals is obtained.The principal component analysis using SPSS finds the relationship between ( χARM/SIRM,χfd%)and heavy metals like Fe,Al,Pb,Ga,V,Ce,Cr,Ni,Cu,which shows the absorption of heavy metals by fine-grained ferromagnetic minerals and the influence of their grain size on the sediments.Linear regression models are established to estimate the concentration of polluted heavy metals.The study shows it is viable to deduce heavy metal pollution using magnetic parameters.

Heavy Metal;Environmental Magnetic;Sediment,Wujiang River

X142

A

1674-1102(2011)03-0053-05

2011-03-29

2010浙江省大學(xué)生科技創(chuàng)新活動計劃資助項目（2010R404012）。

胡忠行(1974—)，男，浙江縉云人，浙江師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院副教授，碩士生導(dǎo)師，主要研究方向為城鄉(xiāng)發(fā)展規(guī)劃。

[責(zé)任編輯：陳曉華]