• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水蒸氣蒸餾法和超聲輔助提取法提取華細辛揮發(fā)油的比較

    2011-10-27 08:00:26潘紅亮歐陽天贄
    食品科學 2011年10期
    關(guān)鍵詞:丁香酚水蒸氣揮發(fā)油

    潘紅亮,歐陽天贄*

    (武漢理工大學理學院化學系,湖北 武漢 430070)

    水蒸氣蒸餾法和超聲輔助提取法提取華細辛揮發(fā)油的比較

    潘紅亮,歐陽天贄*

    (武漢理工大學理學院化學系,湖北 武漢 430070)

    采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)對水蒸氣蒸餾法(SD)和超聲輔助提取法(UAE)提取的華細辛揮發(fā)油化學成分分離分析。結(jié)果表明:鑒定出的24種化合物,主要有甲基丁香酚、3,5-二甲氧基甲苯、黃樟醚、十五烷、卡枯醇、3,4-(亞甲基二氧)苯丙酮、優(yōu)葛縷酮、龍腦、2,4-二甲氧基-3-甲基苯丙酮、N-異丁基十二碳四烯酰胺、芝麻素。兩種方法提取的揮發(fā)油成分相同,但是超聲輔助提取法所得部分成分質(zhì)量分數(shù)比水蒸氣蒸餾法提取的高1.2~24倍,其中芝麻素和6-十八烯酸的質(zhì)量分數(shù)分別相差24及21倍,表明超聲輔助提取法對華細辛揮發(fā)油中熱不穩(wěn)定和非揮發(fā)性化合物有更好的提取效果。

    華細辛;揮發(fā)油;水蒸氣蒸餾;超聲輔助提??;氣相色譜-質(zhì)譜法

    細辛為我國傳統(tǒng)的常用中藥,最早可見于《神農(nóng)本草經(jīng)》,具有抗炎、鎮(zhèn)咳、祛痰、鎮(zhèn)痛等方面的功效[1-2]。近年來,研究表明細辛提取物還可以增強記憶力,治療老年癡呆癥[3]、刺激毛發(fā)生長,治療脫發(fā)[4]、對腫瘤細胞巨有殺傷性[5]、抗真菌[6]等藥理活性。

    有關(guān)細辛揮發(fā)油的化學成分研究的提取方法有水蒸氣蒸餾法(steam distillation,SD)[7]、索氏提取法(sochlet extraction,SE)[8]、超臨界CO2流體提取法(supercritical fluid extraction,SFE)[9],微波輔助提取法(microwaveassisted extraction,MAE)[10]等。近年來,超聲輔助提取法(ultrasonic asisted extraction,UAE)已發(fā)展為提取天然產(chǎn)物中活性成分的重要方法[11],與其他傳統(tǒng)提取方法相比,對目標產(chǎn)物的提取率明顯增加,提取時間減少且提取溫度低、設(shè)備簡單便于操作[12]。研究表明,UAE法在提取過程中導致細胞壁破壞,提取溶劑容易滲透到細胞內(nèi)部,超聲產(chǎn)生的空化效應(yīng)致使固體樣品分散,增大樣品與萃取溶劑之間的接觸面積,提高目標物從固相轉(zhuǎn)移到液相的傳質(zhì)速率[13]。

    本實驗采用SD法和UAE法對華細辛揮發(fā)油進行提取,并對兩種方法提取揮發(fā)油的化學成分進行氣相色譜-質(zhì)譜(gas chromatography-mass spectrometry,GCMS)分離鑒定,為華細辛的用藥安全和質(zhì)量控制以及進一步開發(fā)利用提供一定的理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    細辛藥材購于湖北省武漢市藥材市場(產(chǎn)地:湖北恩施州),經(jīng)華中農(nóng)業(yè)大學植物科學技術(shù)學院張宏宇教授鑒定為華細辛(Asarum sieboldiiMiq.)的干燥根莖。樣品經(jīng)粉碎后密封保存。

    甲醇、乙醚均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    KQ5200E型超聲波清洗器 昆山市超聲儀器有限公司;TRACE DSQⅡGC-MS儀 美國Thermo公司。

    1.3 華細辛揮發(fā)油的提取

    1.3.1 水蒸氣蒸餾法

    準確稱取20g干燥華細辛根粉末,置于500mL圓底燒瓶內(nèi),加入100mL蒸餾水,連接水蒸氣蒸餾裝置后提取6h,向餾出液中加入NaCl,靜置后用乙醚萃取(20mL×3次),合并萃取液,無水NaSO4干燥,過濾,旋蒸回收乙醚,40℃真空干燥1h,得有特殊香味淡綠色揮發(fā)油,乙醚溶解,過濾,定容至25mL,冰箱中儲存待用。

    1.3.2 超聲輔助提取法

    準確稱取20g干燥華細辛根粉末,置于250mL錐形瓶內(nèi),用100mL甲醇浸泡3h后超聲提取2次,提取溫度40℃,每次30min。過濾,合并濾液,旋蒸回收甲醇,40℃真空干燥1h即得有特殊香味揮發(fā)油浸膏。乙醚溶解,過濾,定容至25mL,冰箱中儲存待用。

    1.4 色譜條件

    色譜柱:HP-5石英毛細管柱(15m×0.25mm,0.25 μm);升溫程序:80℃保持3min,以10℃/min升至290℃,保持5min;載氣:He;柱壓:56kPa;進樣口溫度:250℃;進樣量:0.2μL;分流比:50:1。

    1.5 質(zhì)譜條件

    電子轟擊(EI)離子源;電子能量:70eV;傳輸線溫度:250℃;離子源溫度:250℃;質(zhì)量掃描范圍35~500u。

    2 結(jié)果與分析

    按照1.4、1.5節(jié)優(yōu)化的氣相色譜-質(zhì)譜條件對SD和UAE法提取的華細辛揮發(fā)油進行分析,所得的總離子流圖如圖1、2所示。根據(jù)華細辛揮發(fā)油的總離子流圖,用GC-MS 儀NIST 譜庫自動檢索被分析組分的質(zhì)譜,并對檢索結(jié)果進行人工核對。成分的鑒定結(jié)果及各化合物的色譜峰面積、質(zhì)量分數(shù)見表1 (質(zhì)量分數(shù)利用毛細管氣相色譜面積歸一化法計算)。

    圖1 SD提取華細辛揮發(fā)油總離子流圖Fig.1 Total ion current chromatogram of volatile oil from Asarum sieboldii Miq. extracted by steam distillation

    圖2 UAE提取華細辛揮發(fā)油總離子流圖Fig.2 Total ion current chromatogram of volatile oil from Asarumsieboldii Miq. extracted by ultrasound-assisted method

    據(jù)表1可知,分別鑒定出24個化合物,鑒定成分占SD法和UAE法提取成分總峰面積的比例分別為90.1%和91.31%。

    兩種方法提取的華細辛揮發(fā)油中主要成分有優(yōu)葛縷酮、龍腦、草篙腦、3,5-二甲氧基甲苯、黃樟醚、甲基丁香酚、環(huán)苜蓿烯、肉豆蔻醚、十五烷、3,4-(亞甲基二氧)苯丙酮、欖香素、卡枯醇、2,4-二甲氧基-3-甲基苯丙酮、N-異丁基十二碳四烯酰胺、芝麻素等。其中甲基丁香酚質(zhì)量分數(shù)最高,分別占總質(zhì)量分數(shù)的29.38%和19.47%。

    UAE法提取的化合物質(zhì)量分數(shù)普遍高于SD提取,如優(yōu)葛縷酮、草篙腦、2-異丙-5-甲基茴香醚、環(huán)苜蓿烯、十五烷、十七烷、棕櫚酸、貝殼杉烯、6-十八烯酸、十八酸、N-異丁基十二碳四烯酰胺、芝麻脂素的質(zhì)量分數(shù)相差1.2~20倍,其中6-十八烯酸相差近21倍,芝麻脂素相差24倍。由于中藥成分的復雜性,產(chǎn)生上述質(zhì)量分數(shù)差別很大的原因可能是,UAE法提取溫度低,一些熱穩(wěn)定性差的化合物被完全的提取出來,另可能由于現(xiàn)代儀器技術(shù)的發(fā)展,一些存在于植物中的高沸點物質(zhì)、不易揮發(fā)的化合物被分離鑒定,具體原因還有待進一步研究。

    表1 SD和UAE提取華細辛揮發(fā)油化學成分的鑒定結(jié)果及各化合物的質(zhì)量分數(shù)Table 1 Components of the volatile oil extracted from Asarum sieboldii Miq. by SD and by UAE and mass fractions of these compounds

    研究表明甲基丁香酚具有抗組胺、鎮(zhèn)咳作用,是主要活性成分[14]。黃樟醚具有抗驚厥、降體溫、局部防腐等作用,但也有致癌毒性[15]。SD法和UAE法提取的甲基丁香酚和黃樟醚的質(zhì)量分數(shù)的比分別為2.3和1.7。因此,在臨床用藥的同時既要保證用藥效果,又要注意適用范圍。

    本實驗提取分析得到的N-異丁基十二碳四烯酰胺僅發(fā)現(xiàn)存在于細辛中,是細辛揮發(fā)油中特有的成分,具有鎮(zhèn)咳作用[16]。由表1可知,UAE法提取的該化合物質(zhì)量分數(shù)是SD法提取的2.8倍。

    3 結(jié) 論

    3.1 SD法和UAE法提取的華細辛揮發(fā)油中主要成分有

    甲基丁香酚、3,5-二甲氧基甲苯、黃樟醚、十五烷、卡枯醇、3,4-(亞甲基二氧)苯丙酮、優(yōu)葛縷酮、龍腦、2,4-二甲氧基-3-甲基苯丙酮、N-異丁基十二碳四烯酰胺、芝麻素,其中甲基丁香酚、優(yōu)葛縷酮、N-異丁基十二碳四烯酰胺等含量較多,它們是華細辛的主要藥效成分。

    3.2 SD法和UAE法提取的華細辛揮發(fā)油成分相同,但是超聲輔助提取法所得部分成分質(zhì)量分數(shù)比水蒸氣蒸餾法提取的高1.2~24倍,其中芝麻素和6-十八烯酸的質(zhì)量分數(shù)分別相差24及21倍,超聲輔助提取法對華細辛揮發(fā)油中熱不穩(wěn)定和非揮發(fā)性化合物有更好的提取效果,UAE法優(yōu)于SD法。

    [1] 程孟春, 張峰, 徐青, 等. 三種細辛屬植物揮發(fā)油的鎮(zhèn)痛消炎作用研究[J]. 中華中醫(yī)藥雜志, 2006, 21(5): 307-308.

    [2] SUZUKI Y, YUZURIHARA M, HIBINO T, et al. Aqueous extract ofAsiasari Radixinhibits formalin-induced hyperalgesia via NMDA receptors[J]. Journal of Ethnopharmacology, 2009, 123(1): 128-133.

    [3] HAN Y, KIM S J. Memory enhancing actions ofAsiasari Radixextracts via activation of insulin receptor and extracellular signal regulated kinase(ERK) Ⅰ /Ⅱ in rat hippocampus[J]. Brain Research, 2003, 974(1/2):193-201.

    [4] RHO S S, PARK S J, HWANG S L, et al. The hair growth promoting effect ofAsiasari Radixextract and its molecular regulation[J]. Journal of Dermatological Science, 2005, 38(2): 89-97.

    [5] CAI Shaoqing, YU Jie, WANG Xuan, et al. Cytotoxic activity of some Asarum plants[J]. Fitoterapia, 2008, 79(4): 293-297.

    [6] DAN Yang, LIU Haiyan, GAO Weiwei, et al. Activities of essential oils fromAsarum heterotropoidesvar.mandshuricumagainst five phytopathogens[J]. Crop Protection, 2010, 29(3): 295-299.

    [7] 徐植靈, 潘炯光, 王光輝, 等. 中國細辛屬植物揮發(fā)油的氣相色譜-質(zhì)譜分析Ⅰ[J]. 中藥通報, 1984, 9(1): 27-29.

    [8] 張峰, 付紹平, 徐青, 等. 細辛GC指紋圖譜的初步研究[J]. 中國中藥雜志, 2004, 29(5): 411-413.

    [9] 楊厚玲, 邱琴, 陳婷婷, 等. 不同方法提取的北細辛揮發(fā)油的氣質(zhì)聯(lián)用成分分析[J]. 中國藥學雜志, 2007, 42(13): 1031-1033.

    [10] 曾虹燕, 金永鐘, 包羅濤, 等. 不同方法提取的遼細辛揮發(fā)油指紋圖譜分析[J]. 測試技術(shù)學報, 2004, 18(3): 232-236.

    [11] VILKHU K, MAWSON R, SIMONS L, et al. Applications and opportunities for ultrasound assisted extraction in the food industry: a review[J]. Innovative Food Science and Emerging Technologies, 2008, 9(2):161-169.

    [12] KHAN M K, ABERT-VIAN M, FABIANO-TIXIER A S, et al. Ultrasound-assisted extraction of polyphenols (flavanone glycosides) from orange (Citrus sinensisL.) peel[J]. Food Chemistry, 2010, 119(2): 851-858.

    [13] YANG Yi, ZHANG Fan. Ultrasound-assisted extraction of rutin and quercetin fromEuonymus alatus(Thunb.) Sieb.[J]. Ultrasonics Sonochemistry, 2008, 15(4): 308-313.

    [14] KOSUGE T, YOKOTA M, NUKAYA H, et al. Studies on antitussive principles ofAsiasari Radix[J]. Chem Pharm Bull, 1978, 26(7): 2284-2285.

    [15] 孫文基, 繩金房. 天然活性成分簡明手冊[M]. 北京: 中國醫(yī)藥科技出版社, 1998: 493.

    [16] YASUDA I, TAKEYA K, ITOKAWA H. Structures of amides fromAsiasarum heterotropoidesMaek. var.mandshuricumMaek[J]. Chem Pharm Bull, 1981, 29(2): 564-566.

    Comparative Analysis of Volatile Oil Extracted fromAsarum sieboldiiMiq. by Steam Distillation and Ultrasound-assisted Extraction

    PAN Hong-liang,OUYANG Tian-zhi*
    (Department of Chemistry, School of Science, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China)

    In this paper, steam distillation (SD) and ultrasound-assisted extraction (UAE) methods were separately coupled to gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) to the chemical composition of volatile oil fromAsarum sieboldiiMiq. As a result, 24 compounds including methyleugenol, 3,5-dimethoxytoluene, safrole, pentadecane, kakuol, 3',4'-(methylenedioxy)propiophenone, eucarvone, borneol, 2',4'-dimethoxy-3'-methylpropiophenone,N-isobutyldodecatetraenamide and sesamin were identified. However, UAE revealed a 1.2-24-fold increase in partial components in comparison with SD. The contents of sesamin and 6-octadecenoic acid obtained by UAE were 24 and 21 times larger than that by steam distillation method,respectively. These studies suggested that UAE is superior to SD for both thermally unstable and non-volatile compounds in volatile oil fromAsarum sieboldiiMiq..

    Asarum sieboldiiMiq.;volatile oil;steam distillation;ultrasound-assisted extraction;gas chromatography-mass spectrometry

    R284.1

    A

    1002-6630(2011)10-0190-04

    2010-07-06

    中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)專項(2010-Ia-034)

    潘紅亮(1985—),男,碩士研究生,研究方向為天然產(chǎn)物化學。E-mail:phl2433@126.com

    *通信作者:歐陽天贄(1966—),男,副教授,博士,研究方向為天然產(chǎn)物化學。E-mail:oytz@mail.whut.edu.cn

    猜你喜歡
    丁香酚水蒸氣揮發(fā)油
    藏在空氣里的水蒸氣
    科學大眾(2022年23期)2023-01-30 07:04:00
    隴南茴香籽中揮發(fā)油化學成分的測定
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:22
    丁香酚吸嗅對MCAO模型鼠神經(jīng)行為學影響
    牛扁揮發(fā)油的提取
    水蒸氣變戲法
    丁香酚、小檗堿及苦參堿對荔枝霜疫霉的抑制作用
    GC法測定蒙藥其順通拉嘎膠囊中丁香酚的含量
    氣相色譜法測定肉豆蔻-8散中的丁香酚的含量
    艾葉揮發(fā)油對HBV的抑制作用
    迷宮篇
    极品人妻少妇av视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 蜜桃国产av成人99| 七月丁香在线播放| 在线观看一区二区三区激情| 久久久精品94久久精品| 色网站视频免费| 如何舔出高潮| 高清不卡的av网站| 久久综合国产亚洲精品| av一本久久久久| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 1024视频免费在线观看| 久久精品人人爽人人爽视色| 人妻一区二区av| 一本大道久久a久久精品| 蜜桃在线观看..| 欧美日韩av久久| 亚洲国产欧美在线一区| 精品福利永久在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 丰满饥渴人妻一区二区三| 高清不卡的av网站| 大码成人一级视频| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产在线视频一区二区| 日日啪夜夜爽| 99热6这里只有精品| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲精品视频女| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 女人久久www免费人成看片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产片内射在线| 午夜久久久在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 韩国精品一区二区三区 | 久久久久精品人妻al黑| 精品亚洲成a人片在线观看| 激情视频va一区二区三区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产视频首页在线观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 日韩中字成人| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲精品,欧美精品| 母亲3免费完整高清在线观看 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 美国免费a级毛片| 美女福利国产在线| 日韩成人av中文字幕在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 日韩伦理黄色片| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲三级黄色毛片| 美女内射精品一级片tv| 尾随美女入室| 亚洲综合精品二区| 极品人妻少妇av视频| 成年人免费黄色播放视频| av女优亚洲男人天堂| 极品人妻少妇av视频| 成人免费观看视频高清| 老女人水多毛片| 乱人伦中国视频| 99久久人妻综合| 欧美丝袜亚洲另类| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲精品456在线播放app| 一级黄片播放器| 国产精品99久久99久久久不卡 | 99国产精品免费福利视频| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 乱人伦中国视频| 大码成人一级视频| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 丝袜美足系列| 2018国产大陆天天弄谢| 婷婷色麻豆天堂久久| 在线天堂中文资源库| 少妇精品久久久久久久| 蜜桃国产av成人99| 女性被躁到高潮视频| 久久青草综合色| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 久久久久久久大尺度免费视频| 最近手机中文字幕大全| 亚洲综合色网址| 中文欧美无线码| 街头女战士在线观看网站| 在线观看免费日韩欧美大片| 久久久久精品久久久久真实原创| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 国产高清三级在线| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久久久久人人人人人| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产福利在线免费观看视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产男女超爽视频在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆| 欧美人与善性xxx| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品人妻久久久久久| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 宅男免费午夜| 尾随美女入室| 亚洲性久久影院| 亚洲经典国产精华液单| 免费观看在线日韩| 精品人妻偷拍中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 午夜日本视频在线| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲第一av免费看| 超碰97精品在线观看| 高清不卡的av网站| 欧美bdsm另类| 亚洲成色77777| 精品亚洲成国产av| 亚洲国产最新在线播放| 久久这里只有精品19| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 国产男女内射视频| 夫妻午夜视频| 欧美性感艳星| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品免费大片| 久久久久人妻精品一区果冻| 9色porny在线观看| 欧美精品一区二区大全| 午夜免费男女啪啪视频观看| 另类精品久久| 亚洲精品久久午夜乱码| 黄色配什么色好看| 免费人成在线观看视频色| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 在现免费观看毛片| 久久午夜福利片| 在线观看美女被高潮喷水网站| 精品久久国产蜜桃| 亚洲国产精品专区欧美| 视频区图区小说| 日韩伦理黄色片| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产精品成人在线| 国产精品 国内视频| 美女大奶头黄色视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产一区二区三区综合在线观看 | 街头女战士在线观看网站| 视频在线观看一区二区三区| 老司机影院毛片| 国产成人精品久久久久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 午夜福利乱码中文字幕| 成年女人在线观看亚洲视频| 高清毛片免费看| 日韩视频在线欧美| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 精品第一国产精品| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 日本与韩国留学比较| 男人操女人黄网站| 成人国产麻豆网| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 亚洲av男天堂| 高清av免费在线| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲国产最新在线播放| 久久精品夜色国产| 男人舔女人的私密视频| 97超碰精品成人国产| 国产一区二区三区综合在线观看 | 久久综合国产亚洲精品| 欧美人与性动交α欧美软件 | 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 男女边摸边吃奶| 日韩中字成人| 午夜久久久在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 日日爽夜夜爽网站| 欧美精品国产亚洲| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲熟女精品中文字幕| 欧美最新免费一区二区三区| 赤兔流量卡办理| 成人午夜精彩视频在线观看| 三上悠亚av全集在线观看| 久久久久久人人人人人| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久97久久精品| 午夜福利视频精品| 老司机影院成人| 婷婷色av中文字幕| 国产日韩欧美亚洲二区| 18+在线观看网站| 人体艺术视频欧美日本| 国产永久视频网站| 免费在线观看黄色视频的| 一本色道久久久久久精品综合| av又黄又爽大尺度在线免费看| 中国国产av一级| 一区二区三区四区激情视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久久精品94久久精品| 丰满乱子伦码专区| 视频中文字幕在线观看| 久久久久人妻精品一区果冻| 欧美精品av麻豆av| 色视频在线一区二区三区| 一二三四中文在线观看免费高清| 成人无遮挡网站| 国产69精品久久久久777片| 美女视频免费永久观看网站| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 久久精品国产亚洲av天美| 777米奇影视久久| 国产男女内射视频| 青青草视频在线视频观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 欧美人与性动交α欧美软件 | 日韩成人伦理影院| 国产精品国产av在线观看| 国产伦理片在线播放av一区| 老司机影院毛片| 街头女战士在线观看网站| 多毛熟女@视频| videossex国产| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲少妇的诱惑av| 国产成人精品福利久久| 日韩人妻精品一区2区三区| 精品一区二区免费观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 日本av手机在线免费观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 国内精品宾馆在线| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 精品亚洲成国产av| 尾随美女入室| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜福利影视在线免费观看| 妹子高潮喷水视频| 欧美97在线视频| 亚洲经典国产精华液单| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产精品久久久久久精品电影小说| 午夜精品国产一区二区电影| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 日韩制服骚丝袜av| 校园人妻丝袜中文字幕| 九色成人免费人妻av| 日日爽夜夜爽网站| 免费大片18禁| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 成人影院久久| 黑人猛操日本美女一级片| 九色成人免费人妻av| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产在视频线精品| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 久久久久国产网址| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲成人一二三区av| 久久久久精品人妻al黑| 久久99精品国语久久久| 中文字幕最新亚洲高清| 少妇熟女欧美另类| 男女无遮挡免费网站观看| 久久99一区二区三区| 最近最新中文字幕免费大全7| 中文字幕av电影在线播放| 少妇 在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 午夜免费观看性视频| 老司机影院毛片| av网站免费在线观看视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 99精国产麻豆久久婷婷| 在线天堂中文资源库| 秋霞伦理黄片| 国产爽快片一区二区三区| 日韩 亚洲 欧美在线| 9191精品国产免费久久| 久久ye,这里只有精品| 色吧在线观看| 国产一区二区三区av在线| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产成人精品久久久久久| 亚洲成人av在线免费| 亚洲中文av在线| 成年人免费黄色播放视频| 久久女婷五月综合色啪小说| 黄片无遮挡物在线观看| 大码成人一级视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 激情视频va一区二区三区| 考比视频在线观看| 永久网站在线| 日韩精品有码人妻一区| 国产精品女同一区二区软件| 青春草国产在线视频| 成年动漫av网址| 在线看a的网站| 亚洲内射少妇av| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 一级片免费观看大全| 一级片'在线观看视频| 九色亚洲精品在线播放| 赤兔流量卡办理| 国产精品一国产av| 精品一区在线观看国产| 9热在线视频观看99| 成年女人在线观看亚洲视频| 曰老女人黄片| 欧美成人午夜免费资源| 色94色欧美一区二区| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲国产最新在线播放| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产精品久久久久久久电影| 日日撸夜夜添| 亚洲,一卡二卡三卡| 日韩一区二区三区影片| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 欧美人与性动交α欧美软件 | 欧美老熟妇乱子伦牲交| 在线看a的网站| 一边亲一边摸免费视频| www日本在线高清视频| 国产色爽女视频免费观看| 大话2 男鬼变身卡| 男女边吃奶边做爰视频| 秋霞在线观看毛片| 尾随美女入室| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲成国产人片在线观看| 视频中文字幕在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产成人欧美| 国产色婷婷99| 99视频精品全部免费 在线| 日韩av不卡免费在线播放| 色哟哟·www| av卡一久久| 晚上一个人看的免费电影| 男女午夜视频在线观看 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 久久精品久久久久久久性| 熟女av电影| 中文字幕人妻熟女乱码| 大片免费播放器 马上看| 一级爰片在线观看| 中文天堂在线官网| 在线观看国产h片| 久久久久久久大尺度免费视频| av有码第一页| 少妇被粗大猛烈的视频| 嫩草影院入口| 国产成人精品一,二区| 国产永久视频网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 另类精品久久| 久久精品人人爽人人爽视色| av在线观看视频网站免费| 欧美少妇被猛烈插入视频| 老司机影院成人| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 国产av一区二区精品久久| 大话2 男鬼变身卡| 亚洲精品色激情综合| 春色校园在线视频观看| 丁香六月天网| 夫妻性生交免费视频一级片| 大片免费播放器 马上看| 国产精品一区www在线观看| 天天影视国产精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 成人亚洲精品一区在线观看| 国产黄频视频在线观看| 观看美女的网站| 欧美3d第一页| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 少妇的丰满在线观看| 一二三四在线观看免费中文在 | 国产免费福利视频在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 久久久久久人人人人人| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲精品国产av蜜桃| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲av.av天堂| 性色avwww在线观看| 国产乱人偷精品视频| 人成视频在线观看免费观看| 一级毛片电影观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 日本-黄色视频高清免费观看| 激情五月婷婷亚洲| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 色94色欧美一区二区| 精品久久蜜臀av无| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲人成77777在线视频| 男女边吃奶边做爰视频| 秋霞在线观看毛片| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲美女搞黄在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 欧美性感艳星| 一级爰片在线观看| 国产精品无大码| av不卡在线播放| 欧美+日韩+精品| 一级毛片 在线播放| 国产 精品1| 少妇高潮的动态图| 在线观看三级黄色| 婷婷成人精品国产| 制服丝袜香蕉在线| 久久久久久久精品精品| 欧美精品高潮呻吟av久久| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 97精品久久久久久久久久精品| 精品国产一区二区三区四区第35| 满18在线观看网站| 涩涩av久久男人的天堂| 女性生殖器流出的白浆| 国产男女内射视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 永久免费av网站大全| 天美传媒精品一区二区| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 2022亚洲国产成人精品| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产成人午夜福利电影在线观看| 草草在线视频免费看| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲精品美女久久av网站| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 免费看av在线观看网站| 午夜福利网站1000一区二区三区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 午夜免费观看性视频| 美女主播在线视频| 女性被躁到高潮视频| 国产探花极品一区二区| 大码成人一级视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 日本黄大片高清| 高清不卡的av网站| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 只有这里有精品99| 美国免费a级毛片| 久久毛片免费看一区二区三区| 久久久久精品久久久久真实原创| 亚洲精品日本国产第一区| 不卡视频在线观看欧美| 各种免费的搞黄视频| 妹子高潮喷水视频| 天堂中文最新版在线下载| 综合色丁香网| 在线观看一区二区三区激情| 2022亚洲国产成人精品| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 99热国产这里只有精品6| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久久国产一区二区| 久久久久久久国产电影| 天天操日日干夜夜撸| 美女福利国产在线| 亚洲精品一二三| 五月玫瑰六月丁香| 中文字幕亚洲精品专区| 国产精品 国内视频| 日韩欧美精品免费久久| 伦精品一区二区三区| 午夜久久久在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 波多野结衣一区麻豆| 欧美精品亚洲一区二区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 日日摸夜夜添夜夜爱| 午夜福利,免费看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 内地一区二区视频在线| 永久免费av网站大全| 国产1区2区3区精品| 赤兔流量卡办理| 亚洲精品色激情综合| 成年av动漫网址| 只有这里有精品99| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲av电影在线进入| 9色porny在线观看| 日韩视频在线欧美| 国产成人免费观看mmmm| 如何舔出高潮| 街头女战士在线观看网站| 少妇 在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 日韩欧美精品免费久久| 国产在线免费精品| 人人澡人人妻人| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲内射少妇av| 国产高清三级在线| 日本wwww免费看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 超色免费av| 少妇人妻精品综合一区二区| 母亲3免费完整高清在线观看 | 美女脱内裤让男人舔精品视频| 黄色毛片三级朝国网站| 捣出白浆h1v1| av在线播放精品| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久久视频综合| 国产成人欧美| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久 成人 亚洲| 考比视频在线观看| 久久久久视频综合| 国产精品久久久久久精品古装| 最近中文字幕2019免费版| 我的女老师完整版在线观看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产在线视频一区二区| 欧美精品国产亚洲| 18禁观看日本| 亚洲精品视频女| 91久久精品国产一区二区三区| 国产69精品久久久久777片| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 亚洲av男天堂| 香蕉精品网在线| 黄片无遮挡物在线观看| 51国产日韩欧美| 国产永久视频网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲精品日本国产第一区| 久久人妻熟女aⅴ| 丝袜美足系列| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久 成人 亚洲| 免费大片黄手机在线观看| 黄色怎么调成土黄色| kizo精华| 久久影院123| kizo精华| 搡老乐熟女国产| 国产精品国产av在线观看| 亚洲欧洲日产国产| 成人综合一区亚洲| 欧美精品国产亚洲| 男女无遮挡免费网站观看| 日韩三级伦理在线观看| 一个人免费看片子| 女人精品久久久久毛片| 新久久久久国产一级毛片| 少妇的丰满在线观看| 大香蕉久久成人网| 午夜福利影视在线免费观看| 国产高清不卡午夜福利| 日本-黄色视频高清免费观看| √禁漫天堂资源中文www| videos熟女内射| 波野结衣二区三区在线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 九草在线视频观看| 婷婷色综合www| 国产极品天堂在线| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产爽快片一区二区三区| 国产精品人妻久久久影院| 美女中出高潮动态图| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 亚洲av欧美aⅴ国产| 欧美成人午夜精品|