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    沙蔥籽油的超臨界CO2萃取及成分分析

    2011-10-27 04:09:46張君萍侯喜林董海艷馬志虎
    食品科學(xué) 2011年6期
    關(guān)鍵詞:沙蔥籽油超臨界

    張君萍,侯喜林,*,董海艷,俞 闐,馬志虎

    (1.南京農(nóng)業(yè)大學(xué) 作物遺傳與種質(zhì)創(chuàng)新國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210095;2.農(nóng)業(yè)部南方蔬菜遺傳改良重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210095)

    沙蔥籽油的超臨界CO2萃取及成分分析

    張君萍1,2,侯喜林1,2,*,董海艷1,2,俞 闐1,馬志虎1,2

    (1.南京農(nóng)業(yè)大學(xué) 作物遺傳與種質(zhì)創(chuàng)新國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210095;2.農(nóng)業(yè)部南方蔬菜遺傳改良重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210095)

    以野生沙蔥種子為原料,利用超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油。在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,采用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì),考察壓力、溫度、萃取時(shí)間、CO2流量4因素對沙蔥籽油萃取率的影響。研究得出最佳萃取條件為壓力35MPa、溫度45℃、萃取時(shí)間120min、CO2流量35kg/h,在此條件下油脂萃取率為15.00%。利用GC-MS對沙蔥籽油分析,發(fā)現(xiàn)沙蔥籽油中不飽和脂肪酸主要為亞油酸(63.24%)和油酸(15.99%),占脂肪酸總量的86.65%;飽和脂肪酸以棕櫚酸(7.93%)為主,占脂肪酸總量的13.35%。用常規(guī)方法對沙蔥籽油的理化性質(zhì)進(jìn)行測定,結(jié)果表明超臨界CO2流體萃取法得到的沙蔥籽油各項(xiàng)理化指標(biāo)均良好,產(chǎn)物純度高、品質(zhì)好。

    超臨界CO2流體萃?。簧呈[籽油;氣相色譜-質(zhì)譜分析;理化性質(zhì)

    沙蔥為百合科(Liliaceae)蔥屬(Allium)植物,學(xué)名蒙古韭(Allium mongolicum Regel),是一種多年生鱗莖草本植物,多生長于荒漠地帶的砂地或干旱山坡。分布于蒙古國南部、俄羅斯和哈薩克斯坦以及我國西北的內(nèi)蒙古、甘肅、新疆等地[1-2]。沙蔥是一種可食用的野生蔬菜,富含各種營養(yǎng)成分[3]和蔥屬植物特有的活性物質(zhì)[4],而且地上部分可入蒙藥,主治消化不良、不思飲食、禿瘡、青腿病等[5]。近年來,國內(nèi)外開展沙蔥研究與利用的報(bào)道還比較少,而有關(guān)沙蔥籽的研究更是少見。為數(shù)不多的報(bào)道主要集中在沙蔥的植物學(xué)特征及分布、營養(yǎng)價(jià)值、飼用價(jià)值、沙蔥多糖和揮發(fā)油的提取分析及藥理作用等方面,而對沙蔥籽的研究僅限于沙蔥種子的營養(yǎng)價(jià)值與生理方面,其化學(xué)成分及藥理活性方面的研究未見報(bào)道。目前,從植物種子中提取油脂的方法有溶劑回流提取法、冷浸法、熱榨法、超臨界CO2流體萃取法、超聲波萃取法等。但從提取效率、產(chǎn)物純度、溶劑殘留問題等角度綜合考慮,超臨界CO2流體萃取技術(shù)具有操作方便、能耗低、提取效率高、產(chǎn)品純度高等優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)應(yīng)用于生物醫(yī)藥、食品等領(lǐng)域,尤其在油脂提取中得到較好的應(yīng)用[6]。國內(nèi)超臨界CO2流體萃取已涉及大部分油料作物,并且對一些蔬菜、藥用等特種植物開展油脂研究,但關(guān)于沙蔥籽油的超臨界CO2流體萃取及其成分等方面的研究尚未見報(bào)道。沙蔥籽含油量15%,其中富含亞油酸、油酸等不飽和脂肪酸以及多種功能性成分,是一種很好的保健植物油,具有很高的研究與開發(fā)價(jià)值。本研究利用超臨界CO2流體萃取對野生沙蔥籽的油脂類成分進(jìn)行萃取,利用正交試驗(yàn)法研究萃取工藝參數(shù)(萃取壓力、溫度、時(shí)間和CO2流量)對沙蔥籽油萃取得率的影響,同時(shí)利用GC-MS分析萃取的沙蔥籽油的組成成分,用常規(guī)方法對沙蔥籽油的理化性質(zhì)進(jìn)行測定,旨在為沙蔥資源的進(jìn)一步開發(fā)利用提供依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    沙蔥籽為野生沙蔥(Allium mongolicum Regel)的干燥成熟種子,購自內(nèi)蒙古阿拉善左旗沙產(chǎn)研究所,由南京農(nóng)業(yè)大學(xué)園藝學(xué)院侯喜林教授鑒定。將沙蔥種子過粗篩去除塵土和雜質(zhì),清水漂洗,于40~50℃鼓風(fēng)干燥6~10h或自然晾干(含水量小于6%),粉碎過篩備用。

    石油醚、9 5%乙醇、丙酮、氫氧化鉀、硫代硫酸鈉、碘化鉀、一氯化碘、三氯甲烷(均為分析純)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    HA121-50-01型超臨界二氧化碳萃取裝置 南通華安超臨界萃取有限公司;BS423-S精密天平 北京Sartorius有限公司;DHG-9070型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱 上海一恒科技有限公司;FW100型高速萬能粉碎機(jī)(2000r/ min) 天津市泰斯特儀器有限公司;RE-52A旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上海比朗儀器有限公司;5975 inert-GC/MSD型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀、DB-5MS毛細(xì)管柱(30m×0.32mm×0.25 μm) 美國Agilent公司;WYA阿貝折光儀 上海精密科學(xué)儀器有限公司;WSL-2羅維朋比色計(jì) 南京嬌子藤科學(xué)器材有限公司;HH·511-4電熱恒溫水浴鍋 北京長安科學(xué)儀器廠。

    1.3 方法

    1.3.1 沙蔥籽油的超臨界CO2萃取工藝流程

    沙蔥籽→粉碎過篩(粗粉、細(xì)粉)→稱量→裝料→密封→升溫升壓至設(shè)定值→超臨界條件下萃取→分離釜分離→接收沙蔥籽油

    1.3.2 單因素試驗(yàn)

    分別以原料粉碎粒度、一次性投料量、萃取壓力、萃取溫度、萃取時(shí)間、CO2流量等為變量,以沙蔥籽油萃取得率為評價(jià)指標(biāo),確定影響沙蔥籽油得率的主要因素。

    1.3.3 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    以沙蔥籽油的萃取得率為指標(biāo),根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,選取對沙蔥籽油得率影響最大的4個(gè)因素(萃取壓力、萃取溫度、萃取時(shí)間、CO2流量)為變量,設(shè)計(jì)四因素三水平的正交試驗(yàn)(表1),每個(gè)處理做3個(gè)重復(fù),計(jì)算出每個(gè)處理的平均萃取率。

    表1 沙蔥籽油超臨界CO2萃取正交試驗(yàn)因素水平表Table 1 Factors and levels of orthogonal tests for optimizing the supercritical fluid CO2 extraction of Allium mongolicum seed oil

    1.3.4 油樣的甲酯化

    稱取上述方法獲得的萃取物5g,加1mol/L KOH/ EtOH 30mL進(jìn)行皂化處理,得脂肪酸的皂化物。取此皂化物5g溶于質(zhì)量百分?jǐn)?shù)2%的H2SO4/MeOH 30mL中進(jìn)行甲酯化,得到脂肪酸的甲酯化物,進(jìn)行GC-MS分析。

    1.3.5 GC-MS條件

    采用直接進(jìn)樣法,GC條件:DB-5MS毛細(xì)管柱,初始溫度100℃,保持1min,以8℃/min升至290℃,保持15min,進(jìn)樣口溫度280℃,載氣為氦氣,載氣流速0.8mL/min,進(jìn)樣量1μL,分流比30:1;MS條件:EI離子源,電子能量70eV,F(xiàn)ID檢測器,離子源溫度230℃,接口溫度280℃,質(zhì)量掃描范圍20~550u,全離子掃描,按峰面積歸一化法對各組分進(jìn)行定量分析,對GC-MS分離出的各組分質(zhì)譜圖,檢索NIST 02(US national institute of standards and technology)譜圖數(shù)據(jù)庫,再進(jìn)行沙蔥籽分離組分成分比對分析(上述分析由南京大學(xué)現(xiàn)代分析中心協(xié)助完成)。

    1.3.6 沙蔥籽油理化性質(zhì)的測定

    色澤的測定,參照GB/T 5525—1985《植物油脂檢驗(yàn):透明度、色澤、氣味、滋味鑒定法》羅維朋色調(diào)計(jì)法;相對密度的測定,參照GB/T 5526—1985《植物油脂檢驗(yàn):比重測定法》比重瓶法;折光指數(shù)的測定,參照GB/T 5527—1985《植物油脂檢驗(yàn):折光指數(shù)測定法》方法;酸值的測定,參照GB/T 5530—1985《植物油脂檢驗(yàn):酸價(jià)測定法》酸堿中和滴定法;碘值的測定,參照GB/T 5532—1985《植物油脂檢驗(yàn):碘價(jià)測定法》韋氏(Wijis)方法;皂化值的測定,參照GB/T 5534—1995《動(dòng)植物油脂皂化值的測定》方法;過氧化值的測定,參照GB/T 5538—2005《動(dòng)植物油脂:過氧化值測定》方法。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗(yàn)

    單因素試驗(yàn)結(jié)果表明,影響超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油得率的主要因素是萃取壓力、萃取溫度、萃取時(shí)間和CO2流量。各單因素試驗(yàn)所得最佳條件分別為原料粉碎粒度20~40目、一次性投料量150g、萃取壓力29~31MPa、萃取溫度44~46℃、萃取時(shí)間70~90min、CO2流量38~42kg/h、分離釜Ⅰ壓力控制在8~10MPa、分離釜Ⅰ溫度44~46℃、分離釜Ⅱ壓力4~6MPa、分離釜Ⅱ溫度34~36℃。在該條件下沙蔥籽油得率較高,為14.5%,且油色呈淡黃色、油質(zhì)清亮、無雜質(zhì)、具有沙蔥籽油特殊的風(fēng)味。因此,選取萃取壓力2 5~35MPa、萃取溫度40~50℃、萃取時(shí)間40~120min、CO2流量35~45kg/h進(jìn)行后續(xù)的正交試驗(yàn)設(shè)計(jì),優(yōu)化沙蔥籽油的超臨界CO2流體萃取工藝參數(shù)。

    2.2 正交試驗(yàn)

    依據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,進(jìn)行四因素三水平正交試驗(yàn),試驗(yàn)設(shè)計(jì)與數(shù)據(jù)分析見表2。

    表2 沙蔥籽油超臨界CO2萃取正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 2 Design and results of orthogonal tests for optimizing the supercritical fluid CO2 extraction of Allium mongolicum seed oil

    用超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油,壓力是影響萃取油得率的主要因素。根據(jù)試驗(yàn),油脂在CO2中的溶解度隨著壓力的增加而增大。但壓力較高,導(dǎo)致設(shè)備投資和不安全因素增加,故在沙蔥籽油的超臨界CO2萃取中萃取壓力選在30~35MPa。萃取溫度對萃取得率具有雙重作用[7],溫度在一定范圍內(nèi)由低溫向高溫逐漸過渡時(shí),萃取得率迅速增加;但在較高溫度條件下,CO2流體密度顯著降低,使油脂的溶解度下降,萃取得率又隨溫度的持續(xù)增加而下降。綜合考慮,萃取溫度在45℃是比較理想的。萃取時(shí)間對沙蔥籽油萃取得率的影響比較簡單,隨著萃取時(shí)間的延長,萃取得率逐漸增加,但增加幅度逐漸減少,即萃取時(shí)間對萃取率提高的影響逐漸減小。本試驗(yàn)得出的最佳時(shí)間為120min。CO2流量過大時(shí),CO2流體在萃取釜中的停留時(shí)間相對減少,與溶質(zhì)來不及充分作用就被循環(huán)走,因此從本試驗(yàn)所選的流量范圍來看,CO2流量不宜過大,一般控制在35~40kg/h就可以了。試驗(yàn)結(jié)果(表2)表明:在所選定的實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi),4因素主次關(guān)系為:萃取壓力對沙蔥籽油的萃取影響最大,萃取時(shí)間和萃取溫度次之,CO2流量對沙蔥籽油的萃取影響最小。由此得出超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油的最佳工藝參數(shù)組合為A3B2C3D1,即萃取壓力35MPa、萃取溫度45℃、萃取時(shí)間120min、CO2流量35kg/h,萃取效果最佳,在此工藝條件下,沙蔥籽油的萃取率可達(dá)15.00%。

    2.3 沙蔥籽油的GC-MS分析

    圖1 超臨界CO2萃取沙蔥籽油中脂肪酸甲酯的總離子流圖Fig.1 Total ion chromatogram of fatty acid methyl ester in Allium mongolicum seed oil extracted by supercritical fluid CO2

    表3 沙蔥籽油脂肪酸組成Table 3 Fatty acid compositions of Allium mongolicum seed oil

    經(jīng)GC-MS分析得總離子流色譜圖(圖1),排除溶劑峰影響,用峰面積歸一法對各組分進(jìn)行定量分析,共鑒定出10個(gè)組分(表3)。結(jié)果顯示利用超臨界CO2萃取的沙蔥籽油的主要成分為脂肪酸,飽和脂肪酸以棕櫚酸(7.933%)、硬脂酸(4.145%)為主,占脂肪酸總量的13.35%,不飽和脂肪酸以亞油酸(63.244%)、油酸(15.991%)為主,另外檢出單不飽和脂肪酸7-十八碳烯酸(2.06%)、11-二十碳烯酸(2783%),不飽和脂肪酸占脂肪酸總量的86.65%。沙蔥籽含油量(15%)與韭菜籽[8]、大豆[9]、玉米[10]的含油量相近。不飽和脂肪酸的量和人體必需的亞油酸含量是評價(jià)油脂營養(yǎng)價(jià)值的重要指標(biāo)。沙蔥籽油不飽和脂肪酸相對含量為86.65%,高于豆油(84.5%)和花生油(78%)。亞油酸相對含量為63.24%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于花生油(22%)、菜籽油(14.70%)、香椿籽油(54.73%)和芝麻油(47.65%)[11]。亞油酸是人體重要的必需脂肪酸,可與膽固醇結(jié)合,對防治心血管疾病有良好效果,也是合成前列素的前體物質(zhì),有相當(dāng)重要的生理功能[12],可見沙蔥籽油的營養(yǎng)價(jià)值很高,是很好的保健植物油的來源。

    2.4 沙蔥籽油的理化性質(zhì)分析

    用常規(guī)方法對沙蔥籽油的理化性質(zhì)進(jìn)行測定,測定結(jié)果見表4。結(jié)果表明超臨界CO2流體萃取法得到的沙蔥籽油的理化特征常數(shù)均符合國家有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。油色澤較淺,澄清透明,具有較低的酸值、過氧化值,較高的皂化值。沙蔥籽油的碘值為98.18g I2/100g,表明沙蔥籽油是一種不干性油[13],含有大量不飽和雙鍵,具有較高的開發(fā)價(jià)值。

    表4 沙蔥籽油的理化性質(zhì)Table 4 Physico-chemical properties of Allium mongolicum seed oil

    3 結(jié)論與討論

    在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,通過正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)法對超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油工藝進(jìn)行設(shè)計(jì)并優(yōu)化。研究結(jié)果表明,萃取壓力對沙蔥籽油的萃取影響最大,萃取時(shí)間和萃取溫度次之,CO2流量對沙蔥籽油的萃取影響最小。超臨界CO2萃取沙蔥籽油的最佳工藝條件為萃取壓力35MPa、萃取溫度45℃、萃取時(shí)間120min、CO2流量35kg/h。在此條件下沙蔥籽油萃取得率為15.00%。通過對超臨界CO2萃取的沙蔥籽油的理化性質(zhì)及脂肪酸成分分析,沙蔥籽油的理化特征常數(shù)均符合國家有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。沙蔥籽油富含不飽和脂肪酸(86.65%),其中亞油酸含量達(dá)63.24%。不飽和脂肪酸對人體具有多種生理有益的生化功能,可防止細(xì)胞衰老,降血脂,提高細(xì)胞的活性、增強(qiáng)記憶力,預(yù)防老年癡呆癥、防癌等多種作用[14]。由于部分不飽和脂肪酸如亞油酸等無法由人體自身合成,須從食物中攝取,所以亞油酸含量的高低也是評價(jià)食用油質(zhì)量的指標(biāo)之一。因此,沙蔥籽油是一種理想的營養(yǎng)保健食用油,開發(fā)此資源具有一定的應(yīng)用價(jià)值。超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油,不僅工藝流程簡單,在萃取時(shí)間、萃取油質(zhì)量上更適于食用油脂的提取,因此利用超臨界CO2流體萃取沙蔥籽油具有廣闊的應(yīng)用前景。

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    Supercritical Fluid CO2Extraction and Composition Analysis of Allium mongolicum Seed Oil

    ZHANG Jun-ping1,2,HOU Xi-lin1,2,*,DONG Hai-yan1,2,YU Tian1,MA Zhi-hu1,2
    (1. State Key Laboratory of Crop Genetics and Germplasm Enhancement, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China;2. Key Laboratory of Southern Vegetable Crop Genetic Improvemen, Ministry of Agriculture, Nanjing 210095, China)

    Supercritical fluid CO2 extraction was applied to extract oil from Allium mongolicum seeds. Based on single factor experiments, the effects of extraction pressure, extraction temperature, extraction time and CO2 flow rate on extraction rate of Allium mongolicum seed oil were explored by orthogonal design. The results indicated that the optimal extraction conditions were extraction pressure of 35 MPa, extraction temperature of 45 ℃, extraction time of 120 min and CO2 flow rate of 35 kg/h. Under the optimal extraction conditions, the extraction rate of Allium mongolicum seed oil was 15.00%. GC-MS analysis showed that fatty acids in Allium mongolicum seed oil were composed of 86.65% unsaturated fatty acids and 13.35% saturated fatty acids. Furthermore, linoleic acid (63.24%), oleic acid (15.99%) and palmitic acid (7.93%) were major fatty acids in Allium mongolicum seed oil. Therefore, supercritical fluid CO2 extraction can provide excellent physico-chemical properties, high purity and quality for Allium mongolicum seed oil.

    supercritical fluid CO2 extraction;Allium mongolicum seed oil;GC-MS;physico-chemical property

    S633.9

    A

    1002-6630(2011)06-0053-04

    2010-06-17

    國家公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(xiàng)(200903018)

    張君萍(1978—),女,博士研究生,研究方向?yàn)樘烊凰幬锘瘜W(xué)。E-mail:xj2010zhangjp@sina.com

    *通信作者:侯喜林(1960—),男,教授,博士,研究方向?yàn)閳@藝與藥用植物。E-mail:hxl@njau.edu.cn

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