• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超臨界CO2流體萃取-GC-MS分析南北五味子揮發(fā)油成分

    2011-10-27 04:09:46劉亞敏劉玉民李鵬霞
    食品科學(xué) 2011年6期
    關(guān)鍵詞:五味子揮發(fā)油超臨界

    劉亞敏,劉玉民,*,李鵬霞

    (1.西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,西南大學(xué)三峽庫(kù)區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶 400716;2.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,江蘇 南京 210014)

    超臨界CO2流體萃取-GC-MS分析南北五味子揮發(fā)油成分

    劉亞敏1,劉玉民1,*,李鵬霞2

    (1.西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,西南大學(xué)三峽庫(kù)區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶 400716;2.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,江蘇 南京 210014)

    采用超臨界CO2流體萃取南北五味子中的揮發(fā)油,采用氣相色譜-質(zhì)譜法鑒定兩種揮發(fā)油的化學(xué)成分,并用面積歸一法確定各組分的相對(duì)含量。南北五味子的揮發(fā)油主要組成均為萜類化合物,分別占到6 2.9 7%和73.05%。南五味子揮發(fā)油中相對(duì)含量較高的成分有β-雪松烯(7.88%)、2,6-二甲基-6-(4-甲基-3-戊烯基)二環(huán)[3,1,1]庚-2-烯(6.44%)、δ-欖香烯(6.39%)等;北五味子揮發(fā)油中相對(duì)含量較高的成分有α-依蘭烯(19.09%)、γ-姜黃烯(16.03%)、β-雪松烯(7.71%)等。

    南五味子;北五味子;揮發(fā)油;成分分析

    五味子為木蘭科植物的干燥果實(shí),是我國(guó)傳統(tǒng)的滋補(bǔ)性中藥,由于產(chǎn)地的不同有南五味子和北五味子之分,南五味子為木蘭科華中五味子(S c h i s a n d r a sphenanthera Rehd. et Wils.)的干燥成熟果實(shí),北五味子為木蘭科五味子(Schisandra chinesis (Turcz.) Baill.)的干燥果實(shí)。南五味子和北五味子均具有收斂固澀、益氣生津、補(bǔ)腎寧心等功效。用于久咳痰喘、夢(mèng)遺滑精、遺尿尿頻、久瀉不止、自汗、盜汗、津傷口渴、短氣脈虛、內(nèi)熱消渴、心悸失眠等癥[1]。五味子為作為我國(guó)傳統(tǒng)的滋補(bǔ)性中藥,始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》,被列為上品,迄今已有兩千多年的應(yīng)用歷史[2]。現(xiàn)代研究表明,五味子中的木質(zhì)素及揮發(fā)油均為五味子中有效成分,五味子中的木質(zhì)素類具有保肝、降酶、保護(hù)中樞神經(jīng)、抗艾滋病毒、抗癌等多種藥理活性,揮發(fā)油具有鎮(zhèn)咳作用[3-5]。目前對(duì)五味子的研究多集中于木質(zhì)素類成分,對(duì)揮發(fā)油的研究較少,本工作擬利用超臨界CO2流體萃取設(shè)備提取南北五味子的揮發(fā)油,應(yīng)用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)分析其化學(xué)成分,為五味子這一藥用資源的深入開發(fā)提供參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    南五味子購(gòu)自陜西柞水五味子種植基地,經(jīng)鑒定為華中五味子(Schisandra sphenanthera Rehd. et Wils.)的干燥果實(shí);北五味子購(gòu)自吉林平泰天然五味子種植基地,經(jīng)鑒定為五味子(Schisandra chinesis (Turcz.) Baill.)的干燥果實(shí)。

    CO2為食品級(jí);無(wú)水硫酸鈉、乙醚(均為分析純)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    HA121-50-01型超臨界CO2流體萃取裝置 南通市華安超臨界萃取有限公司; 6890/5973GC/MSD型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 美國(guó)惠普公司。

    1.3 儀器條件

    1.3.1 色譜條件

    色譜柱:HP-1,石英毛細(xì)柱(50m×0.25mm,0.25μm);升溫程序:120℃保持3min,以20℃/min升至280℃,保持4min;載氣(He)流速1.4mL/min,壓力2.4kPa,進(jìn)樣量0.5μL;分流比50:1。

    1.3.2 質(zhì)譜條件

    電子轟擊(EI)離子源;電子能量70eV;傳輸線溫度260℃;離子源溫度230℃;母離子m/z 285;激活電壓1.5V;質(zhì)量掃描范圍m/z 20~450。

    1.4 揮發(fā)油的提取方法

    將南五味子和北五味子藥材粉碎后,過(guò)20目篩,稱取500g粉末進(jìn)行超臨界CO2萃取,萃取壓力30MPa,萃取溫度40℃,分離壓力8MPa,分離溫度30℃,萃取時(shí)間2h。收集南北五味子揮發(fā)油,揮發(fā)油經(jīng)乙醚溶解稀釋后進(jìn)行GC-MS分析。

    1.5 揮發(fā)油的檢測(cè)方法

    經(jīng)超臨界CO2萃取法提取所得揮發(fā)油,采用GC-MS聯(lián)用技術(shù),在設(shè)定條件下對(duì)揮發(fā)油進(jìn)行分離。采用計(jì)算機(jī)數(shù)據(jù)分析處理和NIST 08標(biāo)準(zhǔn)庫(kù)自動(dòng)檢索,結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)鑒定揮發(fā)油的各個(gè)化學(xué)成分,采用峰面積歸一化法進(jìn)行定量分析,分別求得各化學(xué)成分在揮發(fā)油中的相對(duì)含量。

    2 結(jié)果與分析

    圖1及表1顯示,南五味子揮發(fā)油鑒定出51個(gè)化合物,占揮發(fā)油色譜總峰面積的75.83%。已鑒定出成分中脂肪族化合物4個(gè),占揮發(fā)油總量的3.06%;芳香族化合物6個(gè),占揮發(fā)油總量的的9.60%;雜環(huán)化合物1個(gè),占揮發(fā)油總量0.20%;萜類化合物40個(gè),占揮發(fā)油總量62.97%,其中單萜及其衍生物3個(gè),占揮發(fā)油總量的1.40%,倍半萜及其衍生物37個(gè),占揮發(fā)油總量的61.57 %。

    圖1 南五味子GC-MS總離子流圖Fig.1 Total ion chromatogram for GC-MS analysis of volatile oil from Schisandra sphenanthera Rehd et Wils.

    圖2 北五味子GC-MS總離子流圖Fig.2 Total ion chromatogram for GC-MS analysis of volatile oil from Schisandra chinesis (Turcz.) Baill.

    南五味子揮發(fā)油中相對(duì)含量較高的成分有:β-雪松烯(7.88%)、2,6-二甲基-6-(4-甲基-3-戊烯基)二環(huán)[3,1, 1]庚-2-烯(6.44%)、δ-欖香烯(6.3 9%)、α-檀香醇(5.75%)、α-古巴烯(5.50%)、α-杜松油烯(4.76%)、異香樹烯氧化物(4.59%)、β-石竹烯(3.99%)、β-大葉香根烯(2.29%)、β-沒紅藥烯(1.90%)、2-異丙基-5甲基-9-亞甲基-雙環(huán)[4,4,0]十一碳-1-烯(2.10%)、花側(cè)柏烯(1.91%)、γ-木羅烯(1.29%)、α-甲位紫穗槐烯(1.20%)、δ-大葉香根烯(1.13%)、法尼醇(1.12%)、8-乙烯基-3,4,4a,5,6,7, 8,8 α-八氫-5-亞甲基-2-萘甲酸(1.08 %)、α-依蘭烯(1.04%)。

    圖2及表1顯示,北五味子揮發(fā)油中鑒定出40個(gè)化合物,占揮發(fā)油色譜峰總面積的77.29%。其中脂肪族化合物4個(gè),占揮發(fā)油總量的2.88%;芳香族化合物1個(gè),占揮發(fā)油總量的的1.36%;萜類化合物35個(gè),占揮發(fā)油總量73.05%,其中單萜及其衍生物16個(gè),占揮發(fā)油總量的11.46%,倍半萜及其衍生物19個(gè),占揮發(fā)油總量的61.59%。

    表1 南五味子和北五味子揮發(fā)油成分比較分析Table 1 Comparison of volatile oils from fruits of Schisandra chinesis (Turcz.) Baill and Schisandra sphenanthera Rehd. et Wils.

    續(xù)表1

    北五味子揮發(fā)油中相對(duì)含量較高的成分有α-依蘭烯(19.09 %)、γ-姜黃烯(16.03%)、β-雪松烯(7.71%)、3,3,7-三甲基-11-亞甲基-螺二環(huán)[5,5]十一碳-2-烯(3.29%)、γ-松油烯(3.06%)、菖蒲二烯(2.58%)、β-沒紅藥烯(2.17%)、乙酸異龍腦酯(2.14%)、α-甲位紫穗槐烯(1.69%)、橙花叔醇(1.40%)、α-木羅烯(1.38%)、4-松油烯醇(1.33%)、十六烷酸(1.25%)、花側(cè)柏烯(1.15%)、δ-杜松油烯(1.12%)、2-十三烷酮(1.08%)、反-β-法尼烯(1.03%)、α-蒎烯(1.00%)。

    南五味子和北五味揮發(fā)油中共有的化合物有12個(gè)分別為β-月桂烯、α-松油烯、α-萜品油烯、α-依蘭烯、石竹烯氧化物、β-石竹烯、α-甲位紫穗槐烯、β-沒紅藥烯、β-雪松烯、花側(cè)柏烯、橙花叔醇、十六烷酸。相同化合物分別占兩種揮發(fā)油總量的20.05%和 36.98%。南五味子和北五味子揮發(fā)油成分組成差異較大,南五味子揮發(fā)油成分組成相對(duì)復(fù)雜。

    南五味子和北五味子的主要成分均為萜類化合物,分別占到62.97%和73.05%。萜類及其衍生物不僅是重要的香料來(lái)源,也廣泛用于食品工業(yè)、制藥工業(yè)等[6],如:萜品醇用于配制香精、高級(jí)溶劑及去臭劑,β-月桂烯,用于古龍香水的調(diào)配及消臭劑[7]。揮發(fā)油中很多成分具有醫(yī)療價(jià)值,如β-沒紅藥烯和β-姜黃烯具有一定的抗生育活性[8];檸檬烯,具有祛痰平喘的功效和抗腫瘤活性,并對(duì)多種細(xì)菌和真菌具有較強(qiáng)的抗菌活性[9-10],以檸檬烯為主要成分制成的復(fù)方檸檬膠囊,具有利膽溶石、理氣開胃、消炎止痛的功效,可用于治療膽結(jié)石、膽囊炎及膽道術(shù)后綜合癥等[11-12];欖香烯具有鎮(zhèn)痙、抗病毒、平喘、抗菌等活性[13];β-石竹烯具有平喘作用,是治療老年慢性支氣管炎的有效成分之一[11]。南五味子和北五味子揮發(fā)油成分的分析也佐證了其具有止咳平喘的功效。南北五味子的揮發(fā)油在醫(yī)藥方面具有很大潛力,有待進(jìn)一步開發(fā)。

    3 結(jié) 論

    本實(shí)驗(yàn)采用超臨界CO2流體萃取技術(shù)提取南北五味子的揮發(fā)油,通過(guò)GC-MS法進(jìn)行了成分鑒定,南五味子揮發(fā)油中鑒定出51個(gè)化合物,占揮發(fā)油色譜總峰面積的75.83%。其中質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高的成分為β-雪松烯(7.88%)、2,6-二甲基-6-(4-甲基-3-戊烯基)二環(huán)[3,1,1]庚-2-烯(6.44%)、δ-欖香烯(6.3 9%)、α-檀香醇(5.75%)、α-古巴烯(5.50%)、α-杜松油烯(4.76%)、異香樹烯氧化物(4.59%)、β-石竹烯(3.99%)等。北五味子揮發(fā)油中鑒定出40個(gè)化合物,占揮發(fā)油色譜峰總面積的77.29%。其中相對(duì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高的成分有:α-依蘭烯(19.09%)、γ-姜黃烯(16.03%)、β-雪松烯(7.71%)、3,3,7-三甲基-11-亞甲基-螺二環(huán)[5,5]十一碳-2-烯(3.29%)、γ-松油烯(3.06%)等。本實(shí)驗(yàn)?zāi)媳蔽逦蹲拥膿]發(fā)油成分組成與前人研究有較大差異[14-16],究其原因可能由于原料產(chǎn)地不同以及提取方法的差異所致。南五味子和北五味子揮發(fā)油均含有大量活性成分,具有很好的醫(yī)療、化工應(yīng)用前景。

    [1] 國(guó)家藥典委員會(huì). 中國(guó)藥典: 一部[S]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2005: 45-46.

    [2] 楊曉玲, 李愛民. 五味子研究概況[J]. 時(shí)珍國(guó)醫(yī)國(guó)藥, 1999, 10(4): 300-301.

    [3] 宋萬(wàn)志. 五味子可植物的木質(zhì)素成分及生物活性與國(guó)內(nèi)資源[J]. 天然產(chǎn)物研究與開發(fā), 1991, 3(1): 68-80.

    [4] 韓連生, 紀(jì)平. 北五味子的資源研究與開發(fā)[J]. 中國(guó)林副特產(chǎn), 1997 (3): 37-39.

    [5] 江蘇新醫(yī)學(xué)院. 中藥大辭典[M]. 上海: 上??茖W(xué)技術(shù)出版社, 1986: 386.

    [6] 劉明春, 鄧偉, 吳玉, 等. 重慶含笑鮮花揮發(fā)油的化學(xué)成分分析[J].精細(xì)化工, 2009, 26(1): 38-41.

    [7] 尚學(xué)波, 張菊華, 單楊登. GC-MS法分析雜柑皮中揮發(fā)性精油成分[J]. 食品科學(xué), 2010, 31(2): 175-178.

    [8] 趙月琨, 陳鍾瑛, 嚴(yán)秉淳. 姜黃烯倍半萜的合成及其抗生育活性的研究[J]. 華東化工學(xué)院學(xué)報(bào), 1986, 12(4): 422-426.

    [9] 沈映君. 中藥藥理學(xué)[M]. 上海: 上海科學(xué)技術(shù)出版社, 2006: 110.

    [10] 陳君, 聞之梅. 功能性食品的科學(xué)[M]. 北京: 中國(guó)人民衛(wèi)生出版社, 2002: 54.

    [11] 孫文基, 繩金房. 天然活性成分簡(jiǎn)明手冊(cè)[M]. 北京: 中國(guó)醫(yī)藥科技出版社, 1998: 124.

    [12] 王偉江. 天然活性單萜: 檸檬烯的研究進(jìn)展[J]. 中國(guó)食品添加劑, 2005 (1): 33-37.

    [13] 危英, 張旭, 危莉, 等. 杏葉防風(fēng)揮發(fā)油成分分析[J]. 貴陽(yáng)中醫(yī)學(xué)院學(xué)報(bào), 2005, 27(4): 56-57.

    [14] 譚小梅, 陳飛龍. 超臨界CO2萃取法與水蒸氣蒸餾法提取的北五味子揮發(fā)油成分分析[J]. 中藥材, 2002, 25(11): 796-797.

    [15] 廖廣群, 羅芳. 五味子超臨界CO2萃取物的GC-MS分析[J]. 中藥材, 2002, 25(6): 405-406.

    [16] 喻亮, 陳向東, 劉法錦, 等. 水蒸氣蒸餾與超臨界CO2萃取南五味子揮發(fā)油GC-MS分析[J]. 湖南中醫(yī)雜志, 2007, 23(4): 97-100.

    Composition Analysis of Volatile Oils from Schisandra spenanthera Rehd. et Wils. and Schisandra chinensis (Turcz) Baill. by Supercritical CO2Fluid Extraction and GC-MS

    LIU Ya-min1,L,IU Yu-min1,*,LI Peng-xia2
    (1. Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region s Eco-environments, Ministry of Education, College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400716, China;2. Institute of Agro-food Science Technology, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences, Nanjing 210014, China)

    Volatile oils extracted from the fruits of Schisandra spenanthera Rehd. et Wils. and Schisandra chinensis (Turcz) Baill. with supercritical CO2 fluid were analyzed for their chemical composition by gas chromatography-mass spectrometry (GCMS) based on area normalization. Results indicated that the major components in volatile oils were terpendids with relative contents of 62.97% and 73.05%. The major compounds in volatile oil extracted from Schisandra spenanthera β-himachalene (7.88%), 2,6-dimethyl-6-(4-methyl-3-pentenyl) bicyclo [3,1,1] hep-2-ene (6.44%), and δ-elemene (6.39%). The major compounds in volatile oil extracted from Schisandra chinensis were α-ylangene (19.09%), α-curcumene (16.03%) and βhimachalene (7.71%).

    Schisandra spenanthera Rehd. et Wils.;Schisandra chinensis (Turcz) Baill.;volatile oil;composition analysis

    TS207.3;R282

    A

    1002-6630(2011)06-0204-05

    2010-06-05

    中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)(XDJK2010C042);國(guó)家林業(yè)局公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201104043);

    重慶市科技攻關(guān)重點(diǎn)項(xiàng)目(CSTC2009AB1115);西南大學(xué)生態(tài)學(xué)重點(diǎn)學(xué)科“211工程”建設(shè)項(xiàng)目

    劉亞敏(1976—),女,講師,碩士,主要從事藥用植物利用研究。E-mail:yaminliu0511@163.com

    *通信作者:劉玉民(1973—),男,副教授,碩士,主要從事植物培育與利用研究。E-mail:yuminliu@163.com

    猜你喜歡
    五味子揮發(fā)油超臨界
    隴南茴香籽中揮發(fā)油化學(xué)成分的測(cè)定
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:22
    超臨界CO2在頁(yè)巖氣開發(fā)中的應(yīng)用研究進(jìn)展
    云南化工(2021年5期)2021-12-21 07:41:20
    HPLC-DAD法快速篩查五味子顆粒(糖漿)中南五味子代替五味子
    中成藥(2018年12期)2018-12-29 12:26:02
    牛扁揮發(fā)油的提取
    五味子醇甲提取純化方法的研究進(jìn)展
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:09:06
    北五味子化學(xué)成分的研究
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:09:01
    HPLC法同時(shí)測(cè)定五酯膠囊中五味子醇甲、五味子酯甲、五味子甲素和五味子乙素的含量
    600MW超臨界機(jī)組熱經(jīng)濟(jì)性定量分析
    1200MW等級(jí)超超臨界機(jī)組可行性研究
    艾葉揮發(fā)油對(duì)HBV的抑制作用
    亚洲四区av| 天美传媒精品一区二区| av国产久精品久网站免费入址| 久久久久性生活片| 久久久久久久久中文| av.在线天堂| 国产av在哪里看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 色播亚洲综合网| 国产片特级美女逼逼视频| 在线观看人妻少妇| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品熟女久久久久浪| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 一个人看视频在线观看www免费| 黄色一级大片看看| 男人舔奶头视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产成人免费观看mmmm| 午夜精品在线福利| 秋霞伦理黄片| 2022亚洲国产成人精品| 乱人视频在线观看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲精品视频女| 久久人人爽人人爽人人片va| 日韩三级伦理在线观看| 丰满乱子伦码专区| 搡老乐熟女国产| 观看美女的网站| 综合色丁香网| 免费观看的影片在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 欧美 日韩 精品 国产| 免费黄频网站在线观看国产| 成人一区二区视频在线观看| 色5月婷婷丁香| 插逼视频在线观看| 午夜福利在线在线| 草草在线视频免费看| 床上黄色一级片| 中国国产av一级| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产午夜精品论理片| av.在线天堂| av播播在线观看一区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲av免费在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 久久久久久伊人网av| 国产男人的电影天堂91| 久久久精品欧美日韩精品| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产淫片久久久久久久久| 欧美3d第一页| 国产91av在线免费观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 国产伦理片在线播放av一区| 欧美区成人在线视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 99久久精品热视频| 舔av片在线| av国产久精品久网站免费入址| 国产精品国产三级国产专区5o| a级一级毛片免费在线观看| 亚洲精品视频女| 激情 狠狠 欧美| 青春草国产在线视频| 成人一区二区视频在线观看| 亚洲在线自拍视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| av国产免费在线观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产有黄有色有爽视频| 国产爱豆传媒在线观看| 免费看a级黄色片| 久久久久精品久久久久真实原创| 床上黄色一级片| 国产成人a∨麻豆精品| 少妇人妻精品综合一区二区| 日本三级黄在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 美女主播在线视频| 国产精品一区二区三区四区久久| 国产黄色小视频在线观看| 在线免费十八禁| 免费黄网站久久成人精品| 国产又色又爽无遮挡免| 老司机影院毛片| 国产黄色免费在线视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲美女搞黄在线观看| 边亲边吃奶的免费视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲av不卡在线观看| 国产精品一区二区在线观看99 | 亚洲精品中文字幕在线视频 | 国产高清国产精品国产三级 | 国产精品.久久久| 久久这里只有精品中国| 精品一区二区三区视频在线| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 精品久久久久久电影网| 免费观看的影片在线观看| 联通29元200g的流量卡| 国产 一区精品| 69av精品久久久久久| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 日韩一本色道免费dvd| 久久久精品欧美日韩精品| 嘟嘟电影网在线观看| 女人久久www免费人成看片| 色综合亚洲欧美另类图片| 禁无遮挡网站| kizo精华| 国产成人91sexporn| 久久国内精品自在自线图片| 中文资源天堂在线| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲精品日本国产第一区| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 热99在线观看视频| 国产亚洲精品久久久com| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 国产淫片久久久久久久久| 国产成人午夜福利电影在线观看| 成人国产麻豆网| 久久久久九九精品影院| 色5月婷婷丁香| 草草在线视频免费看| 国产精品嫩草影院av在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲国产精品成人综合色| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久久精品免费免费高清| 极品教师在线视频| 亚洲怡红院男人天堂| 精品久久久久久久久av| 好男人视频免费观看在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品不卡视频一区二区| 国产爱豆传媒在线观看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 欧美成人a在线观看| 国产69精品久久久久777片| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美精品一区二区大全| 我的女老师完整版在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 亚洲av在线观看美女高潮| 国产成人精品福利久久| 亚洲精品日韩av片在线观看| 色综合站精品国产| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产探花在线观看一区二区| 国产免费福利视频在线观看| av播播在线观看一区| 欧美性感艳星| 国产精品久久久久久久久免| 黄色配什么色好看| 少妇丰满av| 午夜老司机福利剧场| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 大话2 男鬼变身卡| 七月丁香在线播放| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产av在哪里看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 波多野结衣巨乳人妻| 黄片wwwwww| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲精品一二三| 久久这里只有精品中国| 国产亚洲一区二区精品| 麻豆久久精品国产亚洲av| 18禁在线播放成人免费| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲av成人精品一二三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 色5月婷婷丁香| av免费在线看不卡| 久99久视频精品免费| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 99久久中文字幕三级久久日本| 99热6这里只有精品| 成年版毛片免费区| 亚洲欧洲日产国产| 直男gayav资源| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久久久九九精品影院| www.av在线官网国产| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 美女高潮的动态| 国产精品久久久久久久电影| 91在线精品国自产拍蜜月| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产一区二区三区av在线| 大香蕉97超碰在线| 97超碰精品成人国产| 黄片wwwwww| 国产人妻一区二区三区在| 一个人看视频在线观看www免费| 爱豆传媒免费全集在线观看| 成年av动漫网址| 国产高潮美女av| 国产高清有码在线观看视频| 国产精品人妻久久久久久| 99久久精品热视频| 如何舔出高潮| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 性色avwww在线观看| 日韩电影二区| 日韩大片免费观看网站| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 91精品伊人久久大香线蕉| 日韩欧美一区视频在线观看 | 天堂av国产一区二区熟女人妻| 久久精品人妻少妇| 日本欧美国产在线视频| 免费大片黄手机在线观看| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲天堂国产精品一区在线| 日韩中字成人| 韩国高清视频一区二区三区| 91久久精品电影网| 插阴视频在线观看视频| 色综合色国产| 91久久精品国产一区二区三区| 国产久久久一区二区三区| 国产极品天堂在线| 简卡轻食公司| 永久网站在线| 一本久久精品| 免费看光身美女| 国产 亚洲一区二区三区 | 久久午夜福利片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产成人福利小说| 成人美女网站在线观看视频| 七月丁香在线播放| 亚洲精品国产av蜜桃| 22中文网久久字幕| 久久精品久久精品一区二区三区| 尾随美女入室| 九色成人免费人妻av| 91精品国产九色| 天堂中文最新版在线下载 | 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 婷婷色av中文字幕| 亚洲av福利一区| 一边亲一边摸免费视频| 一本久久精品| 亚洲精品一区蜜桃| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久久国产一区二区| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲在久久综合| 久久热精品热| 亚洲av.av天堂| 久久久久性生活片| 赤兔流量卡办理| 在线观看av片永久免费下载| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 深夜a级毛片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 日本黄色片子视频| 少妇高潮的动态图| 一级毛片 在线播放| 男人爽女人下面视频在线观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产有黄有色有爽视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 在线播放无遮挡| 看非洲黑人一级黄片| 日韩欧美精品免费久久| 免费观看精品视频网站| 午夜福利在线在线| or卡值多少钱| 国产一级毛片在线| 国产高清不卡午夜福利| 一边亲一边摸免费视频| 久久99热6这里只有精品| 成年版毛片免费区| 国产成年人精品一区二区| 韩国av在线不卡| 国产成人freesex在线| 色综合站精品国产| 一级毛片aaaaaa免费看小| 免费电影在线观看免费观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 精品一区二区免费观看| 免费黄网站久久成人精品| 国产一区二区三区av在线| 国产中年淑女户外野战色| 午夜福利网站1000一区二区三区| 99久国产av精品国产电影| 亚洲成人av在线免费| 久久精品久久精品一区二区三区| 亚洲欧美日韩东京热| 国产视频首页在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 丰满乱子伦码专区| 国产精品人妻久久久久久| 国产黄a三级三级三级人| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 成年av动漫网址| 日本色播在线视频| 久久草成人影院| 国产精品福利在线免费观看| 免费看av在线观看网站| 精品人妻视频免费看| 国产精品一二三区在线看| 在线观看av片永久免费下载| 午夜激情欧美在线| 午夜福利在线在线| 日本黄色片子视频| 深夜a级毛片| 久久99热6这里只有精品| 亚洲av中文av极速乱| 简卡轻食公司| 亚洲精品亚洲一区二区| 免费在线观看成人毛片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 成人性生交大片免费视频hd| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产亚洲精品久久久com| 熟女电影av网| 精品久久久久久久末码| 色网站视频免费| 在线观看免费高清a一片| 岛国毛片在线播放| 国产精品久久久久久av不卡| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 色视频www国产| 男女啪啪激烈高潮av片| 午夜福利在线观看吧| 赤兔流量卡办理| 色综合站精品国产| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲无线观看免费| 天美传媒精品一区二区| 少妇高潮的动态图| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品一区二区在线观看99 | 一个人看视频在线观看www免费| 久久综合国产亚洲精品| 内射极品少妇av片p| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产成人一区二区在线| 欧美一区二区亚洲| 精品少妇黑人巨大在线播放| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲最大成人中文| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲最大成人中文| 大片免费播放器 马上看| 伦理电影大哥的女人| 丝袜美腿在线中文| 欧美日韩综合久久久久久| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 欧美最新免费一区二区三区| 一本久久精品| 午夜福利网站1000一区二区三区| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲国产av新网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 精品久久国产蜜桃| av在线亚洲专区| 天美传媒精品一区二区| 三级经典国产精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费观看av网站的网址| 成人av在线播放网站| 国产爱豆传媒在线观看| 国产精品一二三区在线看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| a级毛色黄片| 国产精品无大码| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 免费av毛片视频| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 午夜视频国产福利| 青青草视频在线视频观看| 亚洲,欧美,日韩| 国产黄片视频在线免费观看| 欧美最新免费一区二区三区| 午夜精品在线福利| 亚洲av国产av综合av卡| 久久精品久久久久久久性| 深夜a级毛片| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲欧洲国产日韩| 国产色爽女视频免费观看| 天堂√8在线中文| 久久久精品免费免费高清| 最近视频中文字幕2019在线8| ponron亚洲| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 内地一区二区视频在线| 久久久久久久久久黄片| 亚洲av中文字字幕乱码综合| av在线天堂中文字幕| 久久鲁丝午夜福利片| 大片免费播放器 马上看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国内精品宾馆在线| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲成人一二三区av| 少妇被粗大猛烈的视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 欧美精品国产亚洲| 日韩成人伦理影院| 国产免费视频播放在线视频 | 99热6这里只有精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲av男天堂| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产精品女同一区二区软件| 免费看光身美女| 久久午夜福利片| 精品一区二区三区人妻视频| 久久人人爽人人片av| 亚洲国产精品sss在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 国产 亚洲一区二区三区 | 国产成人精品一,二区| 男女边吃奶边做爰视频| 内射极品少妇av片p| 亚洲高清免费不卡视频| 日韩欧美 国产精品| 99热6这里只有精品| av免费观看日本| 国产在视频线在精品| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 18+在线观看网站| 天美传媒精品一区二区| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲国产精品成人久久小说| 中文资源天堂在线| 日韩强制内射视频| 久久久久国产网址| 国产在视频线精品| 精品一区二区三区人妻视频| 色视频www国产| 亚洲精品视频女| 欧美日韩亚洲高清精品| 26uuu在线亚洲综合色| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲精品成人久久久久久| 麻豆乱淫一区二区| 青春草视频在线免费观看| 日韩制服骚丝袜av| 久久久久久久国产电影| av播播在线观看一区| 韩国av在线不卡| 在线观看av片永久免费下载| 国产精品嫩草影院av在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆 | 日韩一区二区三区影片| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久久色成人| 成年女人看的毛片在线观看| 成人无遮挡网站| 免费av不卡在线播放| 一二三四中文在线观看免费高清| 搞女人的毛片| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 人人妻人人看人人澡| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 日韩欧美一区视频在线观看 | 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 久久热精品热| 免费黄色在线免费观看| 22中文网久久字幕| 精品人妻熟女av久视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 一本久久精品| av.在线天堂| 禁无遮挡网站| 大话2 男鬼变身卡| 一本一本综合久久| 亚洲av日韩在线播放| 99久久精品国产国产毛片| 全区人妻精品视频| 一级毛片我不卡| 亚洲av二区三区四区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 看免费成人av毛片| 视频中文字幕在线观看| 久久久久久久久久成人| 18禁在线播放成人免费| 国产伦一二天堂av在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久亚洲国产成人精品v| 一级二级三级毛片免费看| 国产精品不卡视频一区二区| 舔av片在线| 欧美+日韩+精品| 18禁在线播放成人免费| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产视频首页在线观看| 亚洲在线观看片| 久久久久国产网址| 乱人视频在线观看| 97超碰精品成人国产| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲人成网站高清观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产在视频线在精品| 免费电影在线观看免费观看| videos熟女内射| 亚洲精品乱久久久久久| 国产高清三级在线| 一级片'在线观看视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 在线观看免费高清a一片| 网址你懂的国产日韩在线| 大片免费播放器 马上看| 全区人妻精品视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 久久久久久伊人网av| av在线老鸭窝| 亚洲内射少妇av| 国产精品不卡视频一区二区| 超碰av人人做人人爽久久| 国内精品一区二区在线观看| 大片免费播放器 马上看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | av免费观看日本| 国产在线一区二区三区精| 97超视频在线观看视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 欧美潮喷喷水| 亚洲精品影视一区二区三区av| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产在线一区二区三区精| 久久久精品欧美日韩精品| 国产精品久久久久久久电影| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 有码 亚洲区| .国产精品久久| 久久99热6这里只有精品| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久鲁丝午夜福利片| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费av毛片视频| 高清视频免费观看一区二区 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 美女被艹到高潮喷水动态| 91精品伊人久久大香线蕉| 2022亚洲国产成人精品| 久久久a久久爽久久v久久| 久久99热这里只频精品6学生| 国产精品综合久久久久久久免费| 色尼玛亚洲综合影院| 深爱激情五月婷婷| 国产免费福利视频在线观看| 精品久久久久久成人av| 嫩草影院精品99| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品久久久久久成人av| 我要看日韩黄色一级片| av.在线天堂| 午夜精品国产一区二区电影 | 免费大片黄手机在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 日韩大片免费观看网站| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲人与动物交配视频| 日韩欧美三级三区| 黄色一级大片看看| 日韩一区二区三区影片| 国产亚洲91精品色在线| 夫妻性生交免费视频一级片| 又爽又黄无遮挡网站| 久久久久久国产a免费观看| 九九在线视频观看精品| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产亚洲最大av| 国产av码专区亚洲av| 久久久久久久大尺度免费视频| 91久久精品国产一区二区三区| 成年女人看的毛片在线观看| 亚洲久久久久久中文字幕| 99九九线精品视频在线观看视频| 大话2 男鬼变身卡| 亚洲图色成人| 丰满乱子伦码专区| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 老司机影院毛片| 亚洲精品456在线播放app| 久久精品综合一区二区三区| 一级毛片黄色毛片免费观看视频|