超快激光抽運-探測中探針光時間延遲量的實時測量原理與光學(xué)設(shè)計*

賀雪鵬 劉院省 劉世炳

(北京工業(yè)大學(xué)激光工程研究院，北京 100124)

(2010年3月3日收到;2010年4月28日收到修改稿)

超快激光抽運-探測中探針光時間延遲量的實時測量原理與光學(xué)設(shè)計*

賀雪鵬 劉院省 劉世炳?

(北京工業(yè)大學(xué)激光工程研究院，北京 100124)

(2010年3月3日收到;2010年4月28日收到修改稿)

為了在飛秒激光抽運-探測(pump-probe)的超快測量中對探針光時間延遲量進(jìn)行實時檢測與有效控制，提出了一種四路同步移相干涉的光學(xué)測量系統(tǒng).應(yīng)用瓊斯理論對該光學(xué)測量系統(tǒng)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計與計算，推導(dǎo)出同步移相干涉系統(tǒng)各幀干涉圖相應(yīng)點的光強(qiáng)表達(dá)式，確定了相鄰干涉圖之間的相移步長，并給出了相位延遲量測量的解析表達(dá)式.最后，對光學(xué)系統(tǒng)在檢測中可能存在的誤差進(jìn)行了計算分析，結(jié)果表明，系統(tǒng)的設(shè)計不僅能滿足超快pump-probe精度的基本要求，而且優(yōu)于目前同步移相干涉測量的光學(xué)設(shè)計，對于800 nm中心波長的探針光在理論上可達(dá)阿秒級的時間分辨率.

超快抽運-探測，時間延遲量，同步移相干涉，瓊斯矩陣

PACS:42.65.Re，42.87.Bg，64.75.Gh

1.引 言

近30年來，隨著激光脈沖技術(shù)的飛速發(fā)展，尤其是飛秒激光技術(shù)的日趨成熟，超短激光脈沖被廣泛應(yīng)用于物理、化學(xué)、生物、醫(yī)藥等領(lǐng)域，并逐漸形成了飛秒化學(xué)、飛秒物理學(xué)等諸多交叉學(xué)科［1—5］.作為研究超快動力學(xué)過程的時間分辨技術(shù)，超短脈沖抽運-探測(pump-probe)技術(shù)［6—9］被廣泛應(yīng)用于各種超快過程的瞬時檢測與診斷，如原子價電子的電離、化學(xué)鍵的斷裂與生成［10—12］等，已成為諸多超快過程中進(jìn)行時間分辨測量的重要方法.通常，pumpprobe過程中的時間分辨步長(time delay)，即pump光與probe光之間的時間間隔，是通過精密移動臺的空間運動使兩束光產(chǎn)生一定的光程差從而導(dǎo)致probe光的時間延遲來實現(xiàn)的，實驗中基本上是采用商品化的時間延遲線來實現(xiàn).但是，兩束光在測量點的真實的時間延遲量并非由延遲線引起的光程差惟一決定，復(fù)雜光路的光學(xué)器件及其空間分布造成的光程差常?？膳c延遲線相比較，所以pump光和probe光在測量點的實際時間間隔變得無法準(zhǔn)確掌握，從而無法保證超快過程的時間分辨精度，更無法對超快過程進(jìn)行準(zhǔn)確控制.為此，我們提出一種同步移相干涉的測量系統(tǒng)，在緊鄰測量點進(jìn)行實時測量和控制pump-probe脈沖的時間延遲量，不僅可實時地準(zhǔn)確了解pump光與probe光到達(dá)測量點的時間差，還能進(jìn)行測量過程中的實時調(diào)節(jié)控制.

傳統(tǒng)的同步移相干涉的測量原理［13—18］是利用介質(zhì)偏振分光技術(shù)，通過偏振分光在空間產(chǎn)生一組移相步長恒定的干涉圖，并由四個相同的CCD同步分別采集四幀移相干涉圖，實現(xiàn)同步移相干涉測量.由于所有的干涉圖都是瞬間采集的，故可彌補(bǔ)干涉系統(tǒng)在進(jìn)行振動補(bǔ)償時缺乏實時性的弊端.因此，近幾年來應(yīng)用同步移相干涉技術(shù)的測量原理與方法開始受到關(guān)注，有可能成為將來抗震光學(xué)測量技術(shù)的發(fā)展趨勢.本文根據(jù)飛秒激光pump-probe方法在超快測量中的需要，設(shè)計了一種新穎的可瞬間采集四幅干涉圖的同步移相干涉測量系統(tǒng)，應(yīng)用偏振的瓊斯矩陣?yán)碚搶ο到y(tǒng)中偏振器件組成的復(fù)雜光路進(jìn)行了計算分析，推導(dǎo)出了各幀干涉圖的光強(qiáng)表達(dá)式，獲得了四幅干涉圖之間的移相步長以及相位延遲量測量的解析表達(dá)式.與已有的同步移相干涉光路的設(shè)計相比，本系統(tǒng)在進(jìn)行分光的同時可實現(xiàn)移相，避免了進(jìn)行主動移相引起的測量誤差.最后，我們對光學(xué)測量系統(tǒng)在檢測中可能存在的誤差進(jìn)行了細(xì)致的計算分析，結(jié)果表明，系統(tǒng)的設(shè)計不僅滿足超快激光pump-probe的誤差要求，而且優(yōu)于目前同步移相干涉測量的光學(xué)設(shè)計，可用于超快激光pump-probe中對探針光時間延遲量的實時測量和有效控制.

2.同步移相干涉測量系統(tǒng)的光學(xué)設(shè)計

測量系統(tǒng)的光路設(shè)計如圖1所示.偏振方向與水平軸成45°角的超短激光脈沖經(jīng)分束棱鏡SP1分為兩束(能量比值通過更換SP1棱鏡進(jìn)行調(diào)節(jié))，其中能量較大的一束經(jīng)全反鏡HR1反射后作為pump脈沖用于超快物理/化學(xué)過程的相互作用;另一束經(jīng)全反鏡HR2—5反射后作為probe脈沖在超快過程中起探針作用，探測相關(guān)物理量的瞬態(tài)變化信息.全反鏡HR4，HR5固定在延遲線上，通過改變延遲線的空間位置(光程)以調(diào)節(jié)pump脈沖與probe脈沖之間的時間延遲量，起檢測和控制兩束脈沖間時間延遲量的作用.反射鏡HR6，HR7分別從probe光和pump光中取出部分能量(通過選取 HR6，HR7合適的反射率，使取出的probe光和pump光強(qiáng)度一致)，進(jìn)行脈沖間時間間隔的在線實時測量.時間延遲的檢測單元由全反鏡HR8，λ/4波片 QWP1，半透半反分束棱鏡 SP2，直角全反鏡 RL1—3，偏振分束棱鏡 PBS1—2，帶通濾波片 BF1—4，面陣光電探測器DT1—4組成.HR6，HR7取出的線偏振 probe光和pump光，分別經(jīng)快軸方向在水平軸的 λ/4波片QWP1和全反鏡HR8反射后，進(jìn)入分束棱鏡SP2，被分為能量相等的兩束光.棱鏡 SP2反射的線偏振pump光與透射的圓偏振probe光進(jìn)入偏振分束棱鏡PBS1，分別被分為偏振相互垂直的兩束線偏振光;棱鏡SP2透射的 pump光與反射的 probe光，經(jīng)直角全反鏡RL1反射后，進(jìn)入偏振分束棱鏡 PBS2，也分別被分為偏振相互垂直的兩束線偏振光.PBS1反射的pump光和probe光，經(jīng)直角全反鏡RL2反射后，通過帶通濾波片 BF1形成干涉圖像，再由面陣光電探測器 DT1進(jìn)行探測和記錄;透過 PBS1的pump光和probe光，通過帶通濾波片BF2形成的干涉圖像由探測器DT2記錄.PBS2反射的pump光和probe光，經(jīng)直角全反鏡RL3反射后，通過帶通濾波片BF3形成的干涉圖像由 DT3采集;而透過PBS2的pump光和probe光，通過帶通濾波片BF4形成的干涉圖像由探測器DT4記錄.

3.同步移相測量光路的計算

同步移相測量光路如圖2所示.假定激光傳播方向為Z軸，X-Y平面垂直于 Z軸，且 X軸處于紙平面內(nèi)，建立直角坐標(biāo)系 XYZ.利用瓊斯矩陣方法［19—23］，對同步移相測量光路進(jìn)行計算.

圖2 同步移相干涉測量光路

選取合適反射率的反射鏡HR6，HR7，使得取出的probe光和 Pump光強(qiáng)度相同，設(shè)其振幅為常數(shù)A，且相對于pump光，probe光攜帶由延遲線引起的移相相位φ(x，y).考慮到激光的振動方向與X軸成45°夾角，pump光和 probe光可利用瓊斯矩陣描述如下:

由于分束棱鏡SP2上下界面之間折射率不同，從下界面入射的pump光在進(jìn)行反射時存在半波損失，故分束棱鏡SP2對pump光和probe光的反射矩陣不同，但對兩束光的透射矩陣一樣.

光路中 λ/4波片的快軸在 X方向，其對 probe光的調(diào)制矩陣如下

偏振分光鏡PBS1的透射光(電矢量平行于X軸)和反射光(電矢量平行于Y軸)的瓊斯矩陣為

Pump光和probe光在光路1的疊加場強(qiáng)振幅E1如下

因此，光路1中pump光和probe光的干涉強(qiáng)度I1可表述如下

其中，常數(shù)I0=A2為pump光和probe光干涉強(qiáng)度極大值.

同理，計算得到光路2，光路3，光路4的干涉光強(qiáng) I2，I3，I4如下:

利用(8)—(11)式計算得到 pump光和 probe光的相位差φ(x，y)的表達(dá)式

由以上計算可知，通過測量四幅相差90°的干涉圖的光強(qiáng)值 I1，I2，I3，I4，便可利用(12)式計算出pump光和 probe光之間的延遲相位 φ(x，y).需要指出的是，由(12)式計算獲得的延遲相位值只能是位于主值區(qū)間［－π/2，π/2］內(nèi)，而只在一個主值區(qū)間內(nèi)probe光能產(chǎn)生的時間延遲量十分有限，無法滿足實際應(yīng)用的需要.因此，在實際的測量系統(tǒng)中還需通過相位主值標(biāo)定(scaling)來擴(kuò)展時間延遲量的測量范圍，即確定延遲相位 φ(x，y)在［0，π/2］內(nèi)所對應(yīng)的延遲時間 τ0，τ/2和延遲線 長度 L0，π/2，如圖3.測量時，通過改變延遲線長度 L(∝L0，π/2)來獲得或控制pump脈沖與probe脈沖之間的時間延遲量.

圖3 延遲相位φ與延遲線延遲時間τ和延遲線延遲距離L的關(guān)系 (a)延遲時間關(guān)系，(b)延遲距離關(guān)系

4.誤差分析

(12)式是理想情況下的推導(dǎo)結(jié)果，但事實上所有因素都有可能存在誤差，因此有必要對可能造成實驗誤差的因素進(jìn)行誤差分析［19］.實驗誤差可能來自波片QWP1的相位延遲誤差、方位角誤差，以及分束棱鏡SP2，PBS1和PBS2的質(zhì)量誤差.這些誤差均能直接影響到光強(qiáng) I1，I2，I3，I4的強(qiáng)度，并最終影響到(12)式計算出的 pump光和 probe光間的延遲相位φ(x，y)的精確度.因此，深入分析這些誤差對有效消除或減小延遲相位φ(x，y)的誤差是十分必要的.

4.1.λ/4波片的相位延遲誤差

理想λ/4波片的相位延遲量為π/2，但受制于波片的加工精度、鍍膜質(zhì)量等各種因素，實驗中波片會存在一定的相位延遲誤差，假設(shè)為 δλ/4，則 λ/4波片的實際相位延遲量為 π/2+δλ/4.因此，實驗中λ/4波片Gλ/4的瓊斯矩陣應(yīng)表述為

通過重新計算，可得到光路1，光路2，光路3和光路4新的光強(qiáng)表達(dá)式如下:

因此，λ/4波片相位延遲導(dǎo)致的測量誤差Δφ如下

實驗中，λ/4波片的相位延遲誤差通常在2°(即π/90)以下.圖4給出了相位延遲誤差分別為1°和2°時，測量誤差 Δφ 與 φ 的函數(shù)關(guān)系.可以看出，給定相位延遲誤差 δλ/4時，測量誤差 Δφ 隨 pump光和probe光間延遲相位φ呈周期性變化趨勢，且其最大值隨 δλ/4的增加而變大.當(dāng) δλ/4為 2°時，Δφ的最大值為0.035.

圖4 波片相位延遲1°和2°時的測量誤差

4.2.λ/4波片的方位角誤差

理想情況下，λ/4波片的快軸與水平方向應(yīng)成0°角，但受機(jī)械裝置調(diào)節(jié)精度的限制，實驗中其快軸與水平方向會出現(xiàn)小的夾角，設(shè)其為 θ.因此，實驗中λ/4波片Gλ/4的瓊斯矩陣應(yīng)重新表述為

重新計算光路1，光路2，光路3和光路4的光強(qiáng)，得到 波片方位角偏差導(dǎo)致的測量誤差Δφ如下

圖5示出了 θ為1°和2°時，測量誤差 Δφ 隨測量相位φ的變化.對于給定的 λ/4波片方位角偏差，測量誤差Δφ隨pump光和 probe光間延遲相位φ也呈周期性變化趨勢，且其最大值隨θ的增加而增加.當(dāng)偏差角 θ=2°時，測量誤差的最大值為0.0015.可見，λ/4波片方位角偏差對測量誤差 Δφ的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于λ/4波片的相位延遲引起的誤差.

圖5 波片方位角為1°和2°時的測量誤差

4.3.棱鏡的質(zhì)量誤差

4.3.1.分束棱鏡SP2

理想情況下，分束棱鏡SP2對反射光和透射光分光比例應(yīng)為1∶1，但受晶體加工精度、鍍膜質(zhì)量的限制，通常反射強(qiáng)度和透射強(qiáng)度之比會是一個常數(shù)α.則分束棱鏡SP2的透射矩陣重新表述為

重新計算光路1，光路2，光路3和光路4的光強(qiáng)，得到分束棱鏡SP2的質(zhì)量誤差導(dǎo)致的測量誤差Δφ=0.因此，只要保證取出的 pump光和 probe光強(qiáng)度相等，分束棱鏡SP2質(zhì)量誤差就不會對 pump光和probe光間延遲相位φ的測量帶來影響.

4.3.2.偏振分光棱鏡PBS1和PBS2

理想狀態(tài)下，偏振分光棱鏡PBS1和PBS2會對s光(振動光矢量平行于棱鏡鍍膜層面)全反射，p光(振動光矢量垂直于棱鏡鍍膜層面)全透射.但實際中，由于受晶體加工精度、鍍膜質(zhì)量影響，偏振分光棱鏡會對s光和p光都有一定的反射和透射.設(shè)PBS1對p光和 s光的反射和透射系數(shù)分別為 r1p，r1s，t1p，t1s，PBS2 對 p 光和 s光的反射和透射系數(shù)分別為 r2p，r2s，t2p，t2s.則有

因此，偏振分光棱鏡PBS1和PBS2的質(zhì)量誤差導(dǎo)致的測量誤差Δφ的表達(dá)式如下

圖6給出了偏振分光棱鏡質(zhì)量誤差導(dǎo)致的測量誤差Δφ與測量相位φ的關(guān)系.可以看出，測量誤差Δφ隨pump光和probe光間延遲相位φ也呈周期性變化趨勢，且其最大值為0.035.

圖6 偏振分光棱鏡的質(zhì)量誤差對干涉測量的影響

綜上所述，偏振分光棱鏡的質(zhì)量、λ/4波片的相位延遲、方位角偏差都會給測量結(jié)果 φ帶來誤差，并且測量誤差 Δφ與測量相位φ都呈周期性變化的關(guān)系.偏振分光棱鏡的質(zhì)量給測量結(jié)果φ帶來的影響最大，其誤差量可達(dá)到0.057;λ/4波片的相位延遲帶來的測量誤差相對較小，最大誤差量為0.035;而λ/4波片方位角偏差帶來的誤差幾乎可以忽略，最大為0.0015.通常情況下，分束棱鏡 SP2的質(zhì)量誤差不會影響測量結(jié)果，因此，測量系統(tǒng)的整體誤差約為0.04.例如，我們采用的是Sigma公司的時間延遲線(型號:SFS-H60XYZ(CL))，其分辨率為10 nm，對應(yīng)的時間分辨率為33 as;目前普遍采用的飛秒激光器其中心波長為800 nm，而本測量系統(tǒng)計算得出的最小時間分辨約為16.9 as，遠(yuǎn)比時間延遲線的分辨率高，所以完全能夠滿足超快激光pump-probe中對探針光時間延遲量的實時精確測量和有效控制.

5.結(jié) 論

本文提出了一種超快激光pump-probe中對探針光時間延遲量的在線測量原理，應(yīng)用同步移相方法可同時獲得相移步長為π/2的四幀干涉圖.利用瓊斯矩陣?yán)碚撚嬎懔怂姆缮鎴D所獲得的干涉光強(qiáng)與延遲相位的關(guān)系，得出了探針光相位延遲量的測量表達(dá)式.最后分析并計算了各種可能的誤差源對測量結(jié)果的影響，理論上測量系統(tǒng)的時間分辨誤差約為16.9 as.

本文設(shè)計的同步移相干涉測量系統(tǒng)的優(yōu)點在于分光與移相同時進(jìn)行，避免了分光和移相分離進(jìn)行所帶來的額外測量誤差、抗震性能減弱等問題.同時，該系統(tǒng)光學(xué)器件數(shù)目較同類檢測系統(tǒng)少，可有效降低光學(xué)器件色散所造成的測量上的附加誤差，這對于精度要求很高的飛秒激光pump-probe的超快測量是極為有利的.

［1］Zewail A H 2000J.Phys.Chem.A 104 5660

［2］Long Y B，Zhang J，Wang G P 2009Acta Phys.Sin.58 7722(in Chinese)［龍擁兵、張 劍、汪國平 2009物理學(xué)報 58 7722］

［3］Zewail A H 2000Pure Appl.Chem.72 2219

［4］Cheng C F，Wang X F，Lu B 2004Acta Phys.Sin.53 1826(in Chinese)［成純富、王曉方、魯 波2004物理學(xué)報53 1826］

［5］Zhao X H，Ma F，Wu Y S，Ai X C，Zhang J P 2008Acta Phys.Sin.57 298(in Chinese)［趙曉輝、馬 菲、吳義室、艾希成、張建平2008物理學(xué)報57 298］

［6］Dantus M，Rosker M J，Zewail A H 1987J.Chem.Phys.87 2395

［7］Wang Y M，Shen H，Hua L Q，Hu C J，Zhang B 2009Opt.Express17 10506

［8］Yang H，Zhang T Q，Wang S F，Gong Q H 2000Acta Phys.Sin.49 1292(in Chinese)［楊 宏、張鐵橋、王樹峰、龔旗煌2000物理學(xué)報49 1292］

［9］Li Z，Zhang J S，Yang J，Gong Q H 2007Acta Phys.Sin.56 3630(in Chinese)［李 智、張家森、楊 景、龔旗煌 2007物理學(xué)報 56 3630］

［10］Yasuki A，Kazuo T，Wang K，Vincent M 2003J.Chem.Phys.119 7913

［11］Zadoyan R，Li Z，Martens C C，Apkarian V A 1994J.Chem.Phys.101 6648

［12］Li H Y，Zhao K，Pan R Q，Sun Y H，Wang C K 2005ActaPhys.Sin.54 2072(in Chinese)［李洪玉、趙 珂、潘瑞芹、孫元紅、王傳奎2005物理學(xué)報54 2072］

［13］Koliopoulos C L 1991Proc.SPIE1531 119

［14］Smythe R，Moore R 1984Opt.Eng.23 361

［15］Zhang C M，Zhu L Y 2010Acta Phys.Sin.59 989(in Chinese)［張淳民、朱蘭艷2010物理學(xué)報59 989］

［16］Hettwer A，Kranz J，Schwider J 2000Opt.Eng.39 960

［17］Kranz J，Lamprecht J，Hettwer A，Johannes S 1998Proc.SPIE3407 328

［18］Jian X H，Zhang C M，Zhao B C 2007Acta Phys.Sin.56 824(in Chinese)［簡小華、張淳民、趙葆常 2007物理學(xué)報 56 824］

［19］Zuo F，Chen L，Xu C 2007Chin.J.Lasers34 1682(in Chinese)［左 芬、陳 磊、徐 晨2007中國激光34 1682］

［20］Liang Q T 1986Physical Optics(Beijing:China Machine Press)p323(in Chnese)［梁銓廷1986物理光學(xué) (北京:機(jī)械工業(yè)出版社)第323頁］

［21］Su D T 1996Optical Testing Technology(Beijing:Beijing Institute of Technology Press)p188(in Chinese)［蘇大圖1996光學(xué)測試技術(shù) (北京:北京理工學(xué)院出版社)第188頁］

［22］Greco V，Molesini G，Quercioli F 1994Rev.Sci.Instrum.66 3729

［23］Gao P，Yao B L，Han J H，Chen L J，Wang Y L，Lei M 2008Acta Phys.Sin.57 2952(in Chinese)［郜 鵬、姚保利、韓俊鶴、陳利菊、王英利、雷 銘2008物理學(xué)報57 2952］

PACS:42.65.Re，42.87.Bg，64.75.Gh

On-line detecting and controlling conception for time-delay measurement in ultrafast laser pulse pump-probe*

He Xue-Peng Liu Yuan-Xing Liu Shi-Bing?
(Institute of Laser Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China)
(Received 3 March 2010;revised manuscript received 28 April 2010)

A novel optical system for detecting and controlling the time-delay value of probe light in the femtosecond pulse pump-probe measurements is presented based on the simultaneous phase-shifting interferometry scheme.The intensity distributions of interference pattern are calculated based on the Jones theory to optimize the optical system，by which the analytical expressions for phase-shifting length between the neighboring interferograms and the relevant phase-delay value are derived.To meet the requirement of practical application，possible latent errors in the process of detecting time-delay are analyzed.In particular，a minimum time-resolution with attosecond level at 800 nm wavelength was achieved.The results show that this system satisfies the requirement of femtosecond pulse pump-probe high-precision measurement.

femtosecond pump-probe，time-delay，simultaneous phase-shifting interferometry，Jones theory

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:10974010)和北京市教委科技創(chuàng)新平臺(批準(zhǔn)號:1010005466903)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:sbliu@bjut.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10974010)and the Beijing Technological Innovation Plan，China(Grant No.1010005466903).

?Corresponding author.E-mail:sbliu@bjut.edu.cn