粗粒子氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送造成華南嚴(yán)重空氣污染的分析

吳 兌,吳 晟,李 菲,陳歡歡(.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所,廣東 廣州 50080；.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院大氣科學(xué)系,廣東 廣州 5075；.香港科技大學(xué)環(huán)境學(xué)部,香港 九龍)

粗粒子氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送造成華南嚴(yán)重空氣污染的分析

吳 兌1,2*,吳 晟3,李 菲1,陳歡歡2(1.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所,廣東 廣州 510080；2.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院大氣科學(xué)系,廣東 廣州 510275；3.香港科技大學(xué)環(huán)境學(xué)部,香港 九龍)

2009年4月末,發(fā)生了一次罕見的粗粒子氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送造成華南地區(qū)出現(xiàn)嚴(yán)重的空氣污染事件,其特征主要是氣溶膠質(zhì)量濃度超標(biāo),而能見度沒有明顯惡化,對這次空氣污染事件進行分析的結(jié)果表明.在過程中,粗細(xì)粒子質(zhì)量比(PM2.5/PM10)有明顯的 3次下降,最低達到0.3,即PM2.5僅占PM10的30%,這與珠江三角洲地區(qū)通常以細(xì)粒子為主的污染特征有很大不同,反映了外來粗粒子的侵入特征.長江流域浮塵天氣的沙塵粒子變性后,長距離輸送污染物疊加本地污染物,造成這次嚴(yán)重空氣污染事件.

華南地區(qū)；粗粒子氣溶膠；空氣污染；粗細(xì)粒子質(zhì)量比(PM2.5/PM10).

大氣氣溶膠因其全球氣候效應(yīng)近年來成為科學(xué)家們廣泛關(guān)注的一個重要領(lǐng)域[1-2].與氣溶膠相關(guān)聯(lián)的另一個重要問題是其環(huán)境效應(yīng):大氣污染.大氣污染也是當(dāng)前大多數(shù)發(fā)展中國家在城市化工業(yè)化過程中普遍面臨的難題[3].氣溶膠粒子是懸浮在大氣中的直徑 10-3～10μm 的固體或液體粒子[4],其自然來源主要是海洋、土壤和生物圈以及火山等.工業(yè)化以來,人類直接向大氣排放大量氣溶膠粒子和污染氣體,污染氣體通過非均相化學(xué)反應(yīng)及光化學(xué)反應(yīng)亦可轉(zhuǎn)化形成氣溶膠粒子.

有研究發(fā)現(xiàn),在亞洲南部上空經(jīng)?；\罩著一層 3km 厚的棕色氣溶膠云,將其稱為亞洲棕色云[5],或稱為灰霾天氣[6-7],其組成主要包括:黑碳、粉塵、硫酸鹽、銨鹽、硝酸鹽等.

本世紀(jì)以來,對珠江三角洲地區(qū)出現(xiàn)的灰霾天氣相繼開展了一系列工作,從研究氣溶膠的物理化學(xué)特性[8-9],尤其是輻射(光學(xué))特性[10],到指出灰霾造成能見度惡化的本質(zhì)是細(xì)粒子氣溶膠污染[11-15],提出了霾的觀測和預(yù)報等級標(biāo)準(zhǔn)[6,16-17],其核心觀點是珠江三角洲地區(qū)出現(xiàn)的灰霾天氣與細(xì)粒子氣溶膠污染相關(guān),區(qū)域大氣的細(xì)粒子污染特征非常顯著,細(xì)粒子氣溶膠的比重非常高,PM2.5/PM10達到70%以上,PM1/PM2.5達到90%以上[11].

另一方面,起源于沙塵暴天氣活動,每年中亞沙漠對大氣中輸送 PM10的貢獻總和為 1000萬t[18],主要影響華北、日本、朝鮮半島,最遠(yuǎn)可及夏威夷群島直至美國西海岸[19-21],而向南傳輸?shù)那闆r相對較少見.2009年4月末,發(fā)生了一次罕見的北方地區(qū)粗粒子氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送造成華南地區(qū)出現(xiàn)了嚴(yán)重的空氣污染事件,其特征主要是氣溶膠質(zhì)量濃度超標(biāo),而能見度沒有明顯惡化,作者對這次粗粒子氣溶膠侵入,造成華南地區(qū)出現(xiàn)的嚴(yán)重空氣污染事件進行了分析.

1 研究方法

1.1 資料來源與處理

珠江三角洲位于大陸海岸線南端,河網(wǎng)縱橫,孤丘散布,平均海拔 1～20m.文中主要使用了廣州觀象臺和珠三角大氣成分站網(wǎng)的能見度、濕度、天氣現(xiàn)象資料,氣溶膠粒子譜和質(zhì)量譜資料.以及EOS/MODIS衛(wèi)星反演的氣溶膠光學(xué)厚度資料等.

在 9個大氣成分觀測站點中,擬使用的資料主要涉及 2個站:中國氣象局廣州番禺大氣成分站(NC站)位于廣州市番禺區(qū)南村鎮(zhèn)大鎮(zhèn)崗山山頂,海拔 141m(23°00.236′N,113°21.292′E),地處珠江三角洲腹地,代表珠江三角洲經(jīng)濟圈大氣成分均勻混合的平均特征.番禺氣象局站(PY站)位于番 禺 區(qū) 西 部 , 海 拔 13m(22°56.265′N,113°19.143′E),代表珠江三角洲典型地形.兩站直線距離8km.

本研究使用的高時間分辨率的儀器包括:德國氣溶膠粒子譜儀(Model 1.180,Grimm Technologies,Inc.Germany),觀測連續(xù)的氣溶膠粒子譜分布;使用黑碳儀(歐洲 Magee Scientific Aethalometer AE-31-HS,AE-31-ER,AE-16-ER),積分式濁度儀(澳大利亞Nephlometer M9003),獲得連續(xù)的黑碳?xì)馊苣z濃度與大氣氣溶膠散射系數(shù)、吸收系數(shù)、消光系數(shù)、單次散射反照率等重要的氣溶膠輻射強迫參數(shù)資料[10].

使用美國氣溶膠采樣器(Minivol Portable Air Sampler, Airmetrics),在NC站用膜采樣稱重方法觀測了 PM10和PM2.5質(zhì)量濃度,每周采樣 1次,每個樣品連續(xù)采集24h.

使用美國國家宇航局(NASA)利用地球觀測系統(tǒng)計劃(EOS)的衛(wèi)星Terra和Aqua所搭載的MODIS儀器對地球的多光譜高分辨率觀測,得到的NASA建立的MODIS資料業(yè)務(wù)處理系統(tǒng)中提供的分辨率為 10km×10km 的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)Level2產(chǎn)品.利用在華南地區(qū)長期的太陽光度計觀測得到氣溶膠光學(xué)厚度并與NASA的氣溶膠產(chǎn)品進行詳細(xì)對比,認(rèn)為這一產(chǎn)品具有比較高的精度描述我國象華南這樣常年植被密集、地表可見光反射率比較低的地區(qū)的氣溶膠特征[22].

使用美國國家海洋和大氣局(NOAA)等開發(fā)的HYSPLIT-4模式分析了過程氣流的后向軌跡以位于珠江三角洲腹地的 NC站為參考點,選取150m高度(測站傳感器高度),分別計算了后向軌跡,以追蹤抵達珠三角的氣團過去24～72h所經(jīng)過的路徑.

1.2 前期北方沙塵暴過程簡況

圖1 2009年4月23～24日全國沙塵天氣實況Fig.1 Sand and dust activity weather chart, 23～24 April, 2009

2009年4月23日凌晨至24日早晨,內(nèi)蒙古中西部、甘肅中西部、寧夏、陜西北部、山西中北部、新疆南疆盆地等地出現(xiàn)揚沙或沙塵暴天氣其中甘肅中西部、內(nèi)蒙古中西部的局部地區(qū)出現(xiàn)了強沙塵暴,甘肅敦煌更出現(xiàn)了特強沙塵暴天氣(圖1),受其影響,蘭州、銀川、呼和浩特出現(xiàn)重度空氣污染.4月24上午,新疆南疆盆地、甘肅中東部、山西大部、河北西部、河南西南部等地出現(xiàn)了浮塵或揚沙天氣.4月25日這次沙塵天氣過程結(jié)束,但華北、黃淮海平原、長江流域出現(xiàn)了大范圍的浮塵天氣(圖 2).受其影響,自華北至長江流域出現(xiàn)不同程度的空氣污染.4月26～28日,華南地區(qū)出現(xiàn)典型中度灰霾天氣,受其影響,以廣州為中心,出現(xiàn)中度空氣污染.廣州市持續(xù)3天平均API指數(shù)達到 100以上,最高達 167,其中市中心的麓湖 API指數(shù)高達 235,花都更高達 251,首要污染物均為可吸入顆粒物PM10.

這次沙塵天氣覆蓋我國范圍約73萬km2,其中被沙塵暴覆蓋的面積約為29.2萬km2,特強沙塵暴達3.1萬km2.是2009年我國出現(xiàn)的影響范圍最大的沙塵天氣過程,以甘肅西部和內(nèi)蒙古中西部等地的區(qū)域性沙塵暴天氣為主,局地出現(xiàn)了強沙塵暴和特強沙塵暴,甘肅敦煌能見度僅有20m,最大風(fēng)速達9級(24m/s).這次沙塵暴天氣是強大的蒙古冷渦發(fā)展造成冷空氣南下,地面冷高壓幾乎盤踞中國大陸東部,冷空氣前鋒直趨南海.

圖2 2009年4月25日FY-3A監(jiān)測到長江流域廣泛地區(qū)的浮塵天氣Fig.2 Dust at Yangzi River Delta observed by FY-3A,25 April, 2009

圖3 氣溶膠質(zhì)量濃度與降水Fig.3 Aerosol mass concentration and precipitation

2 粗粒子氣溶膠遠(yuǎn)距離輸送過程

圖 3給出了這次過程華南地區(qū)氣溶膠特征的變化特點,圖3a分別給出了4月20～28日NC站觀測的PM10、PM2.5、PM1的結(jié)果,從 26日清晨開始,PM10有明顯增加, PM2.5也有較明顯增加均伴有多次波動,反映了南壓的氣溶膠云應(yīng)該有多個帶狀波動.而PM1的增加不十分明顯,也伴隨著多次波動.圖3b的PY站也有類似的分布特征.過程前該區(qū)域有明顯降水過程,過程雨量32.9mm(圖3c).香港的測站也記錄到類似現(xiàn)象,不過其第一次波動較弱,而第二次波動較強(圖 3d).只有在海拔較高的山頂 NC站(海拔 141m)觀測到了降水前的粗粒子入侵,緊隨其后的降水過程的濕沉降去除機制使氣溶膠濃度大大降低.而平原PY站只觀測到降水后多次波動的粗粒子入侵,說明南下氣溶膠濃度分布與高度有關(guān).

3 氣溶膠的譜分布特征

能見度與粒子的散射、吸收能力和氣體分子的散射、吸收能力有關(guān),但主要與大氣粒子的散射能力關(guān)系最密切.如果簡單地將細(xì)粒子按照瑞利散射來處理,那么散射光強主要與入射光波長的4次方成反比,與粒子體積的平方成正比,而粒子體積與粒子的尺度和濃度有直接關(guān)系.如果入射光波長確定,忽略化學(xué)成分和氣體的作用,影響散射光強的因子就是粒子尺度和濃度了[11].

表1 廣州大氣成分站歷年氣溶膠濃度與細(xì)粒子所占比例Table 1 Historical aerosol concentration and fine particle proportion

表1給出了廣州2006～2009年P(guān)M10和PM2.5的質(zhì)量濃度年均值,由表1可知,PM10年均值未超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)的年均值濃度限值(100μg/m3)[23],而 PM2.5年均值接近國家氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的日均值限值(75μg/m3)[24],細(xì)粒子濃度甚高.另外 PM2.5占PM10的比重非常高,可達 73%～79%,這與過去的觀測比值相近[11],即在廣州地區(qū)的氣溶膠污染中,主要是細(xì)粒子的污染,細(xì)粒子比重較大.

在這次過程中, PM2.5/PM10有明顯的3次下降,最低達到0.3,即PM2.5僅占PM10的30%,與珠三角地區(qū)以細(xì)粒子為主的污染特征有很大不同[11],反映了外來粗粒子的侵入.在NC站(圖4a)與PY站(圖4b)均觀測到同樣的情況.

圖4 PM2.5/ PM10變化特征Fig.4 Temporal variation of PM2.5/PM10ratio

圖 5是使用德國氣溶膠粒子譜儀在兩個觀測站的氣溶膠譜資料,由圖 5可見兩站有非常相似的譜分布,冷空氣到達珠三角地區(qū)后各譜段的粒子數(shù)密度均有增加,但主要是大粒子和粗粒子的增加,而細(xì)粒子的增加不明顯,因而能見度的惡化相對不嚴(yán)重.在低海拔的PY站＞1μm的粒子增加明顯,而海拔141m左右的NC站增加不夠明顯說明氣溶膠粒子在相差130m的高度上譜分布有較大差別,粗粒子沉降到了較低高度.根據(jù)前期的研究[11],能見度的惡化主要與細(xì)粒子關(guān)系比較大尤其是出現(xiàn)較重氣溶膠污染導(dǎo)致低能見度事件出現(xiàn)時,細(xì)粒子的比重會更大.

能見度的變化表明,在冷空氣到達前,雖然氣溶膠數(shù)密度較低(參見圖5),但出現(xiàn)了典型的低能見度事件,而隨著降水使得能見度明顯好轉(zhuǎn)后,伴隨南下粗粒子氣溶膠的侵入,雖然也出現(xiàn)了較低的能見度,但較之降水前的能見度明顯偏高(圖6)而此時的氣溶膠數(shù)密度和質(zhì)量濃度都是增加的.較之珠三角地區(qū)常見的灰霾天氣而言,能見度惡化情況亦較為輕微[7,11,14].

圖5 兩個觀測站測得的過程前后氣溶膠粒子譜Fig.5 Aerosol size distribution before and after the event,observed at Nan Cun (a) and Pan Yu (b) site

圖6 珠三角地區(qū)觀測站能見度逐時變化Fig.6 Temporal variation of visibility in PRD

從后向軌跡來看(圖7),這次外來粗粒子氣溶膠侵入主要來自長江流域,尤其是50～500m氣層,均來自黃淮海平原與長江中下游地區(qū),正是北方沙塵暴造成的大片浮塵區(qū)域,浮塵粒子在長江流域與污染物發(fā)生復(fù)雜反應(yīng)變性老化后[25-26],南下造成了珠三角地區(qū)這次空氣污染事件.

黑碳?xì)馊苣z一般來自本地排放[10],在這次過程中,黑碳?xì)馊苣z濃度沒有明顯增加的趨勢性變化(圖8).但仍可見到4月26日明顯降水過程對黑碳?xì)馊苣z有明顯的濕沉降去除作用.

圖7 這次過程氣流的后向軌跡,終點高度:紅線50m,藍(lán)線500m,綠線1500mFig.7 Back trajectories at the month of Pearl River.Height for ending point: red line for 50m, blue line for 500m, green line for 1500m

圖8 NC站黑碳?xì)馊苣z觀測結(jié)果Fig.8 Black carbon variation at Nan Cun sites

4 結(jié)論

4.1 2009年4月末北方地區(qū)遠(yuǎn)距離輸送粗粒子氣溶膠造成華南地區(qū)出現(xiàn)嚴(yán)重的空氣污染事件,其特征主要是氣溶膠質(zhì)量濃度超標(biāo),而能見度惡化不太明顯.

4.2 在輸送過程中,PM2.5/PM10有明顯的多次波動下降,最低達到0.3,即PM2.5僅占PM10的30%,與珠三角地區(qū)以細(xì)粒子為主的污染特征有很大不同,反映了外來粗粒子的侵入.

4.3 明顯降水過程對氣溶膠粒子和黑碳?xì)馊苣z有明顯的濕沉降去除作用,并使能見度明顯好轉(zhuǎn).

4.4 長江流域浮塵天氣的沙塵粒子變性后,長距離輸送并且與區(qū)域較高濃度的污染物疊加,形成珠三角地區(qū)這次嚴(yán)重的空氣污染事件.

[1] Menon S, Hansen J, Nazarenko L, et al. Climate effects of black carbon aerosols in China and India [J]. Science, 2002,297(5590):2250-2253.

[2] Lo J C F, Lau A K H, Chen F, et al. Urban modification in a mesoscale model and the effects on the local circulation in the Pearl River Delta region [J]. Jurnal of Applied Meteorology and Climatology, 2007,46(4):457-476.

[3] Chan C K, Yao X. Air pollution in mega cities in China [J].Atmospheric Environment, 2008,42(1):1-42.

[4] 羅云峰,周秀驥,李維亮.大氣氣溶膠輻射強迫及氣候效應(yīng)的研究現(xiàn)狀 [J]. 地球科學(xué)進展, 1998,13(6):572-581.

[5] Ramanathan V , Crutzen P J, Mitra A P, et al. The Indian Ocean experiment and the Asian brown cloud [J].Current Science,2002,83(8):947-955.

[6] 吳 兌.關(guān)于霾與霧的區(qū)別和灰霾天氣預(yù)警的討論 [J]. 氣象,2005,31(4):3-7.

[7] 吳 兌,畢雪巖,鄧雪嬌,等.珠江三角洲氣溶膠云造成嚴(yán)重灰霾天氣 [J]. 自然災(zāi)害學(xué)報, 2006,15(6):77-83.

[8] 吳 兌.南海北部大氣氣溶膠水溶性成分譜分布特征 [J]. 大氣科學(xué), 1995,19(5):615-622.

[9] Wu Dui, Tie Xuexi, Deng Xuejiao. Chemical characterizations of soluble aerosols in Southern China [J]. Chemosphere, 2006,64(5):749-757.

[10] Wu Dui, Mao Jietai, Deng Xuejiao, et al. Black carbon aerosols and their radiative properties in the Pearl River Delta region [J].Sci China (Series D), 2009,52(8):1152-1163.

[11] 吳 兌,鄧雪嬌,畢雪巖,等.細(xì)粒子污染形成灰霾天氣導(dǎo)致廣州地區(qū)能見度下降 [J]. 熱帶氣象學(xué)報, 2007,23(1):1-6.

[12] 吳 兌,畢雪巖,鄧雪嬌,等.珠江三角洲大氣灰霾導(dǎo)致能見度下降問題研究 [J]. 氣象學(xué)報, 2006,64(4):510-517.

[13] Zhang Y H, Hu M, Zhong L J, et al. Regional integrated experiments on air quality over Pearl River Delta 2004(PRIDE-PRD2004): Overview [J]. Atmospheric Environment,2008,42(25):6157-6173.

[14] Wu Dui, Tie Xuexi, Li Chengcai, et al. An extremely low visibility event over the Guangzhou region: A case study [J].Atmospheric Environment, 2005,39(35):6568-6577.

[15] Cheng Y F, Wiedensohler A, Eichler H, et al. Aerosol optical properties and related chemical apportionment at Xinken in Pearl River Delta of China [J]. Atmospheic Environment, 2008, 42(25):6351-6372.

[16] 吳 兌.大城市區(qū)域霾與霧的區(qū)別和灰霾天氣預(yù)警信號發(fā)布[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2008,31(9):1-7.

[17] 吳 兌.霾與霧的識別和資料分析處理 [J]. 環(huán)境化學(xué), 2008,27(3):327-330.

[18] Xuan Jie, Irina N Sokolik, JingfuHao, et al. Identification and characterization of sources of atmospheric mineral dust in East Asia [J]. Atmospheric Environment, 2004,38:6239-6252

[19] Lee B K, Jun N Y, Lee H K. Comparison of particulate matter characteristics before, during, and after Asian dust events in Incheon and Ulsan, Korea [J]. Atmospheric Environment,2004,38:1535-1545

[20] Ma C J, Kasahara M, Holler R, et al. Characteristics of single particles sampled in Japan during the Asian dust-storm period [J].Atmospheric Environment, 2001,35:2707-2714

[21] Zhao T L, Gong S L, Zhang X Y, et al. Asian dust storm influence on North American ambient PM levels: observational evidence and controlling factors [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008,8:2717-2728

[22] 譚浩波,吳 兌,鄧雪嬌,等.珠江三角洲氣溶膠光學(xué)厚度的觀測研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2009,29(6):1146-1155.

[23] GB3095-1996 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) [S].

[24] QX/T 113-2010 霾的觀測和預(yù)報等級 [S].

[25] Wang Y, Zhuang G S, Sun Y, et al. Water-soluble part of the aerosol in the dust storm season - evidence of the mixing between mineral and pollution aerosols [J]. Atmospheric Environment,2005,39:7020-7029

[26] Wang Y, Zhuang G S, Tang A H, et al. The evolution of chemical components of aerosols at five monitoring sites of China during dust storms [J]. Atmospheric Environment, 2007,41:1091-1106

致謝：作者感謝美國國家大氣海洋局大氣資源實驗室提供的HYSPLIT后向軌跡模型(http://www.arl.noaa.gov/ready.php)數(shù)據(jù)分析感謝香港環(huán)保署提供的氣溶膠濃度數(shù)據(jù)(http://www.epd.gov.hk);感謝中央氣象臺喬林首席預(yù)報員提供沙塵暴分布圖,感謝香港科技大學(xué)環(huán)境研究所ENVF網(wǎng)站.

Air pollution episode in southern China due to the long range transport of coarse particle aerosol.

WU Dui1,2*, WU Cheng3, LI Fei1, CHEN Huan-huan2(1.Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration,Guangzhou 510080, China；2.Department of Atmospheric Science, School of Environmental Science and Engineer, Sun Yai-sen University, Guangzhou 510275, China；3.Division of the Environment, The Hong Kong University of Science and Technology, Clear Water Bay, Kowloon, Hong Kong, China). China Environmental Science, 2011,31(4)：540～545

At the end of April 2009, a serious air pollution episode caused by long range transport of coarse particle aerosol occurred in Southern China. This episode was characterized by the excessive aerosol mass concentration without obvious visibility degradation. This paper investigates the underlying reasons for this typical air pollution episode in southern china. We found that there were three times of significant decrease of PM2.5-to-PM10ratio, with the lowest value of 0.3. This was very different from the typical air pollution characteristics in the Pearl River Delta (PRD) region where the ambient aerosols are generally dominated by fine particles. This clearly reflected the intrusion of coarse particles from outside PRD. We concluded that the floating dust particles, which may age at the Yangtze River Delta and then transport to the PRD, together with the local pollutants, were responsible for this severe air pollution episode.

Southern China；coarse particles invasion；air pollution；fine to coarse particle ratio (PM2.5/PM10)

X131.1

A

1000-6923(2011)04-0540-06

2010-10-18

國家自然科學(xué)基金資助項目(40775011,U0733004);國家“973”項目(2011CB403403)

* 責(zé)任作者, 研究員, wudui@grmc.gov.cn

吳 兌(1951-),男,滿族,北京市人,研究員,主要研究方向大氣物理化學(xué)與大氣環(huán)境.發(fā)表論文200余篇.