遼河口濕地表層土壤中PAHs的源解析研究

廖書林,郎印海*,王延松,呂久俊(1.中國(guó)海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東 青島266100；2.中國(guó)海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山東 青島 266100；.遼寧省環(huán)境科學(xué)研究院,遼寧 沈陽(yáng) 11001)

遼河口濕地表層土壤中PAHs的源解析研究

廖書林1,2,郎印海1,2*,王延松3,呂久俊3(1.中國(guó)海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東 青島266100；2.中國(guó)海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山東 青島 266100；3.遼寧省環(huán)境科學(xué)研究院,遼寧 沈陽(yáng) 110031)

分別于2008年10月,2009年5月和8月采集31個(gè)遼河口濕地表層土壤樣品,利用GC-FID技術(shù)定量分析其中多環(huán)芳烴(PAH)含量.結(jié)果表明, PAHs呈現(xiàn)出一定的時(shí)間分布特征,10月份的PAHs平均含量為1001.9ng/g,高于5月(877.1ng/g)和8月(675.4ng/g).應(yīng)用比值法識(shí)別土壤PAHs主要來(lái)源,結(jié)果顯示,2008年10月主要源于燃燒源,并表現(xiàn)出油類、生物質(zhì)和煤的燃燒為主要來(lái)源的特征;2009年5月和8月均表現(xiàn)出石油源和燃燒源的混合源.正定矩陣因子模型解析結(jié)果表明,燃煤、交通燃油和生物質(zhì)燃燒在2008年10月的貢獻(xiàn)率最高,分別為26%、21%和20%.石油與交通污染、石油污染和生物質(zhì)燃燒是2009年5月最重要的3種污染源,貢獻(xiàn)率依次為33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染與生物質(zhì)燃燒混合源的貢獻(xiàn)率最高, 貢獻(xiàn)率分別為37%和19%.

遼河口濕地；多環(huán)芳烴；源解析；正定矩陣因子分解

多環(huán)芳烴(PAHS)作為一類持久性有機(jī)污染物,具有較強(qiáng)的致癌、致畸和致突變性[1].來(lái)源解析是控制PAHs污染的有效措施,但由于PAHs的來(lái)源較為復(fù)雜,因此準(zhǔn)確判定其來(lái)源比較困難.受體模型是近年來(lái)得到廣泛應(yīng)用的一類方法,常用的受體模型方法有比值法、主成分分析法(PCA)、化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)、多元統(tǒng)計(jì)法、非負(fù)約束因子分析(FA-NNC)、正定矩陣因子分解(PMF)等.其中PMF法作為一種高級(jí)的受體模型,克服了以往模型(如 PCA)在因子載荷與因子得分時(shí)出現(xiàn)負(fù)值的缺陷,使得模型的輸出結(jié)果具有可解釋性.此外,PMF方法引入了對(duì)計(jì)算結(jié)果的評(píng)價(jià),提高了分析的準(zhǔn)確性[2-3].PMF模型在評(píng)價(jià) PAHs中的應(yīng)用多見(jiàn)于大氣和沉積物中[4-7],2009年 Wang等[8]首次將該方法應(yīng)用于土壤中,并成功地解析了大連市表層土壤中PAHs的冬夏兩季污染來(lái)源.關(guān)于此模型在其他區(qū)域土壤中的應(yīng)用,目前尚未見(jiàn)報(bào)道.

遼河口濕地地處東北老工業(yè)基地,長(zhǎng)期以來(lái)受到的污染較為嚴(yán)重.本研究以濕地的核心地帶—盤錦市為研究區(qū)域,測(cè)定了其表層土壤PAHs含量,同時(shí)運(yùn)用PMF法分析其可能的來(lái)源,以期為進(jìn)一步控制和治理遼河口濕地持久性有機(jī)污染物,為區(qū)域可持續(xù)發(fā)展提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和背景材料.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

根據(jù)遼河口濕地自然環(huán)境特征和受人文活動(dòng)影響的差異性,選取 31個(gè)站位,利用手動(dòng)旋轉(zhuǎn)采樣鉆采集表層土壤樣品(0～20cm).采樣時(shí)間分別為2008年10月21～24日(秋季),2009年5月14～16 日(春季)和 8 月 5～7 日(夏季),樣品采集后裝入聚乙烯袋內(nèi)冷凍(4)℃保存直至分析,采樣點(diǎn)的分布見(jiàn)圖1.

1.2 樣品預(yù)處理

土壤樣品置于實(shí)驗(yàn)室內(nèi),風(fēng)干,研磨過(guò)100目不銹鋼篩,置于密封塑料袋中保存?zhèn)溆?稱取經(jīng)篩分、混勻的樣品 2.0g,與 2.0g無(wú)水硫酸鈉混勻,置于100mL具塞比色管內(nèi),加20mL正己烷/二氯甲烷(體積比 1:1)和 0.5g銅片,密封,超聲萃取20min后靜置0.5 h.將上清液轉(zhuǎn)移至平底燒瓶?jī)?nèi),重復(fù)萃取2次,合并上清液,利用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮至1mL左右.將濃縮液過(guò)無(wú)水硫酸鈉、氧化鋁、硅膠層析柱,用少量正己烷沖洗平底燒瓶2次,轉(zhuǎn)移至層析柱,用少量正己烷淋洗烷烴,棄去.用30mL二氯甲烷/正己烷(體積比3:7)洗脫層析柱,洗脫液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1mL左右,用正己烷洗滌3次轉(zhuǎn)移,氮吹定容至1mL待測(cè).

1.3 儀器分析

對(duì)16種優(yōu)控PAHs組分,采用配有島津公司Shimadzu2010型氣相色譜儀(GC)進(jìn)行分析,配備氫離子火焰檢測(cè)器(FID).GC條件:進(jìn)樣口溫度是250;℃柱初始溫80,℃保持1min,以15/min℃程序升溫至255,℃平衡1 min,然后以1/min℃程序升溫到265,℃保持1min,以2.5/min℃程序升溫至295,℃保持5min.載氣為氮?dú)?空氣,流量為1.1mL/min.不分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量為 1μL.毛細(xì)管柱:SPB-5(Supelco公司)30.0m×320.0μm×0.25μm.

圖1 遼河口濕地土壤采樣站位Fig.1 Sampling sites of topsoils in Liaohe estuarine wetland

在分析過(guò)程中,每10個(gè)樣品增加一個(gè)方法空白、基質(zhì)加標(biāo)和樣品平行樣,基質(zhì)加標(biāo)回收率范圍為 74.3%～92.2%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為 1.56%～27.96%,實(shí)驗(yàn)中方法空白未檢出目標(biāo)化合物.詳細(xì)分析過(guò)程中的QA/QC參見(jiàn)文獻(xiàn)[9].

1.4 正定矩陣因子(PMF)模型

正定矩陣因子模型是由 Paatero等[10]開(kāi)發(fā),本研究采用 EPA PMF 3.0模型,基于算法ME-2.PMF的基本方程式為:

式中,樣品濃度數(shù)據(jù)矩陣X由n個(gè)樣品的m種化合物的濃度組成(n×m),G 矩陣(n×p)和 F 矩陣(p×m)分別表示主要污染源的貢獻(xiàn)率和污染源的輪廓,p為分解得到的污染源數(shù)目,E是殘差矩陣(n×m),定義為:

式中: eij、xij、gik和fkj分別為E、X、G和F的矩陣元素.約束條件為F和G矩陣中的元素都為非負(fù)值.Q(E)是模型的判據(jù)之一,只有當(dāng) Q(E)收斂的時(shí)候才可做進(jìn)一步分析,多次運(yùn)行使Q(E)趨于自由度值.Q(E)計(jì)算公式為:

式中:Sij為第i個(gè)樣品中第j種化合物的不確定性,其他各項(xiàng)含義同前.

PMF解析出的因子載荷矩陣F與傳統(tǒng)的因子分析法有所不同,傳統(tǒng)的因子分析法中,因子載荷表示因子與變量間相關(guān)性大小,且有負(fù)值的可能性;而在 PMF中,因子載荷量表征模式預(yù)測(cè)變量濃度時(shí)每個(gè)因子作用的大小,且均是非負(fù)值,這也更加符合源排放譜圖和源貢獻(xiàn)率不會(huì)出現(xiàn)負(fù)值的常理[11].與CMB方法相比,PMF不需要詳細(xì)的源譜信息,但需確定每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的不確定性,并據(jù)此對(duì)不同化合物附以相應(yīng)的權(quán)重,從而在求解過(guò)程中顧及實(shí)際測(cè)量中的不確定性.本研究以濃度測(cè)量值的 10%代替不確定度,低于檢出限(MDL)的數(shù)據(jù)用 1/2MDL來(lái)代替,其不確定度為5/6MDL[12].

2 結(jié)果與討論

2.1 研究區(qū)表層土壤PAHs含量

本研究檢測(cè)了萘(NaP)、二氫苊(Acy)、苊烯(Ace)、芴(Fle)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、(Chr)、苯并(b)熒蒽(BbF)、苯并(k)熒蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1,2,3)芘(IND)、二苯并(a)蒽(DBahA)、苯并(g,h,i)苝(BghiP)等16種USEPA優(yōu)控PAHs的濃度.不同時(shí)間遼河口濕地表層土壤PAHs含量統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果見(jiàn)圖2.從圖2中可以看出,表層土壤PAHs變化較大.2008年10月份表層土壤PAHs含量平均值最高,達(dá)到了 1001.9ng/g,稍低于上海北部郊區(qū)土壤(1172.7ng/g)[13].2009年5月PAHs含量其次,其平均值為 877.1ng/g,稍高于天津市土壤水平(839.0ng/g)[14].2009年8月份的PAHs含量最低,為 675.4ng/g,但要遠(yuǎn)高于珠江三角洲農(nóng)田(169.4ng/g)和白洋淀濕地(417.4ng/g)[15-16].產(chǎn)生這種時(shí)間變化的原因可能是由于進(jìn)入到 10月份以后,盤錦地區(qū)的氣溫和日照強(qiáng)度都明顯下降,從而使得遼河口濕地10月份土壤中PAHs的揮發(fā)和降解速率要低于5月和8月.匡少平等[17]在研究中原油田周邊土壤中PAHs分布時(shí)發(fā)現(xiàn)氣溫高時(shí),低分子量的PAHs易于揮發(fā)和降解,從而使得檢測(cè)出的PAHs含量較低.此外,降雨量和降雨頻率也會(huì)對(duì)土壤中的PAHs產(chǎn)生較大影響.一方面降水的增加會(huì)提高表層土壤PAHs的大氣濕沉降的輸入,這使得PAHs含量有所增加;另一方面,大氣沉降下來(lái)的PAHs又會(huì)隨著可溶性有機(jī)質(zhì)下沉或隨雨水被沖走,這也顯著減少了表層土壤中 PAHs的含量.盤錦地區(qū) 8月份屬于多雨季節(jié),降水量高于 5月和10月,其表層土壤中隨降水量增加而流失的PAHs最多,因而 8月份表層土壤中 PAHs含量最低.Masih等[18]在研究印度Agra市表層土壤PAHs的季節(jié)分布時(shí)也得出了類似的結(jié)論.

2.2 比值法解析PAHs來(lái)源

特征 PAHs的比值能夠指示出 PAHs的來(lái)源[19].通常利用BaA/Chr系列來(lái)區(qū)分燃燒源和石油源,BaA/(BaA+Chr)比值＜0.20代表以石油源為主,＞0.35則主要為燃燒源(如石油類、生物質(zhì)、煤等燃燒),0.20～0.35為石油源和燃燒源的混合源. Fla/Pyr系列穩(wěn)定性范圍大,能較好地保存原始信息,常用來(lái)判斷燃燒源類型[20].根據(jù) Yunker等[21]歸納的結(jié)果,Fla/ (Fla+Pyr)比值＜0.40為石油源, ＞0.50代表生物質(zhì)、煤燃燒為主, 0.40～0.50則意味著石油類燃燒來(lái)源.分別計(jì)算不同季節(jié)的BaA/(BaA+Chr)和 Fla/(Fla+Pyr)比值,以 BaA/(BaA+Chr)為橫坐標(biāo), Fla/(Fla+ Pyr)為縱坐標(biāo)做PAHs來(lái)源診斷,結(jié)果如圖3所示.

由圖3可見(jiàn),2008年10月BaA/(BaA+Chr)比值絕大多數(shù)大于0.35,指示為燃燒源, Fla/(Fla+Pyr)比值范圍為 0.44～0.62,判斷油類燃燒、生物質(zhì)和煤的燃燒是其主要來(lái)源;2009年5月和8月來(lái)源較為相似,BaA/(BaA+Chr)比值大部分都分布在 0.20～0.35之間,指示為混合源,而 Fla/(Fla+Pyr)比值均勻分布在0.20～0.80區(qū)間,這表明其可能受到石油源、油類燃燒、生物質(zhì)和煤燃燒的共同影響.

圖2 遼河口濕地表層土壤PAHs含量Fig.2 PAHs concentrations in topsoils from Liaohe estuarine wetland

圖3 遼河口濕地表層土壤多環(huán)芳烴來(lái)源診斷Fig. 3 Diagnostic ratios of PAHs in topsoils of Liaohe estuarine wetland

2.3 PMF解析PAHs來(lái)源

利用EPA PMF 3.0模型對(duì)遼河口濕地不同時(shí)間的31個(gè)站位進(jìn)行分析.由于NaP具有高揮發(fā)性,容易導(dǎo)致分析結(jié)果的失真,故本研究未對(duì)NaP進(jìn)行分析.2009年5月和8月的DBahA均有超過(guò)80%樣品低于檢出限,且信噪比均低于 2.5,故在運(yùn)行模型時(shí)將 DBahA變量定義“bad”,模型在運(yùn)算過(guò)程中將自動(dòng)將其剔除[22].模型采用“Robust”運(yùn)算模式,設(shè)置迭代運(yùn)算次數(shù)為 20,隨機(jī)選取多個(gè)初始起點(diǎn)進(jìn)行計(jì)算,以消除個(gè)別極值的影響[4-6].

選擇最佳的因子個(gè)數(shù)是PMF模型運(yùn)行中的一個(gè)關(guān)鍵環(huán)節(jié),本研究選取的原則為[2]:解析結(jié)果的殘差絕大部分在-3.0～3.0之間;隨著因子數(shù)的調(diào)整,計(jì)算結(jié)果趨于穩(wěn)定(Q(E)值變化幅度降低);模型的預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間有較好的擬合效果.對(duì)不同時(shí)間的樣品賦予3～7個(gè)因子進(jìn)行PMF模型運(yùn)算,最終2008年10月得出5個(gè)因子,2009年5月和8月均分解出了6個(gè)因子.3次解析的PAHs污染源輪廓見(jiàn)圖4.

圖4 正定矩陣因子分解的源輪廓Fig.4 Source profiles obtained from PMF model

2008年 10月,因子 1上三環(huán)和四環(huán) PAHs 的載荷較高,其中Phe、BbF、Pyr、Ant、Fla的載荷明顯高于其余化合物,Chr和BaA也有較突出,研究發(fā)現(xiàn)高載荷的 Pyr、Ant、Phe、BaA是燃煤污染所導(dǎo)致,故因子 1代表燃煤源[4,23].Fle和Ace在因子2上載荷最高,其余組分的比重相對(duì)較低,有學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)Fle、Acy、Ace等低環(huán)組分都是煉焦排放的特征化合物[4],因子2指示為煉焦排放污染.Phe、BghiP、Pyr、BkF、BbF、IND等組分在因子 3上有較高的載荷,其中BghiP、BkF、BbF指示為汽油燃燒的指示物

[6,24],IND是柴油燃燒排放的重要化合物[23,25],可推測(cè)因子3為交通污染源.Ace、Acy、Phe等低環(huán)組分在因子4載荷較高,石油或油類相關(guān)物質(zhì)排放的 PAHs主要以烷基化與低分子量PAHs(如 NaP、Acy、Ace、Phe 等)為主[26-27],因子4可歸為石油污染.因子5上Fla、Acy、Ant、Pyr等組分的載荷較高,有研究表明Acy、Fla、Pyr是生物質(zhì)燃燒排放的優(yōu)勢(shì)化合物[4,28],因子5可推測(cè)為生物質(zhì)燃燒來(lái)源.

2009年5月,Fle在因子1載荷最大,達(dá)到了41.2%,此外 Acy也有較高的載荷,二者都是煉焦排放的特征化合物,可判斷因子 1代表了煉焦排放污染.因子2上三環(huán)的Fla、Ace、Acy3種化合物累計(jì)分擔(dān)率超過(guò)了 60%,三者都是生物質(zhì)燃燒的指示物,由此推測(cè)因子2為生物質(zhì)燃燒來(lái)源.因子3和4上都是以Phe的載荷最高,表明石油污染對(duì)其影響較大,但注意到 BghiP、BkF、BbF、IND等高環(huán)組分同樣具有較高的載荷,這些高分子化合物都是交通污染的指示物,可推測(cè)因子 3和 4均代表了石油污染與交通污染的混合來(lái)源.Phe、Ace、Acy等組分在因子5載荷最高,因此因子 5為石油污染.因子 6以 Ant、Fla、Pyr等組分的比重最高,這些中低環(huán)化合物都是燃煤的重要排放物,因子6可認(rèn)為是燃煤源.

2009年8月,因子1和3都是以Phe、Ace、Acy等組分為主,其余化合物的比重相對(duì)較低,指示為石油污染.因子2上BbF的載荷最高,指示為交通污染,此外 Fla、Acy、Pyr等組分也有較高的分擔(dān)率,Fla和 Acy均指示了生物質(zhì)燃燒源,由此推測(cè)因子 2為交通污染與生物質(zhì)燃燒混合源.Fle組分在因子4上載荷最高,達(dá)到了41.4%,其余組分比重都比較低,因而將因子 4歸為煉焦來(lái)源.因子5上BghiP和IND等高環(huán)組分有較高的載荷,二者分別為汽油燃燒和柴油燃燒排放的指示物,判斷因子 5代表了交通污染.因子 6上Pyr、BaA、Phe、Fle等組分的載荷比重最高,指示為燃煤源.

從上面的PMF模型解析結(jié)果可以看出,不同時(shí)間PAHs的污染源類型較為一致,燃煤、石油污染、交通污染、煉焦和生物質(zhì)燃燒是該區(qū)域PAHs的主要污染源,2009年5月和8月出現(xiàn)的混合污染源也反映了該區(qū)域PAHs來(lái)源的復(fù)雜性.

2.4 PAHs源貢獻(xiàn)

圖5描述的是遼河口濕地不同時(shí)間的PAHs污染源貢獻(xiàn)率.由圖 5可知,在 2008年 10月中,燃燒源是其主要來(lái)源,燃煤、交通燃油和生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)率最高,分別為 26%、21%和20%.2009年5月和8月都表現(xiàn)出石油源與燃燒源的混合源污染.石油與交通污染、石油污染和生物質(zhì)燃燒是2009年5月最重要的3種污染源,貢獻(xiàn)率依次為33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染與生物質(zhì)燃燒混合源的貢獻(xiàn)率最高,貢獻(xiàn)率分別為37%和19%,其余污染源的貢獻(xiàn)率相差不大.這一分析結(jié)果與前面比值法的結(jié)論較為吻合.遼河口濕地所在的遼寧省是我國(guó)東北老工業(yè)基地的重要組成部分,能源消耗量較大.據(jù)遼寧省2005統(tǒng)計(jì)年鑒顯示,2004年煤炭和汽柴油用量分別為12429萬(wàn)t和533萬(wàn)t[4],二者的燃燒排放都是該區(qū)域內(nèi)PAHs污染的重要來(lái)源.濕地境內(nèi)有多處遼河油田開(kāi)采區(qū),長(zhǎng)期的石油開(kāi)采活動(dòng)勢(shì)必為對(duì)環(huán)境造成重要影響,而圍繞著油田建立的大量石化煉焦業(yè)也成為了PAHs的來(lái)源.生物質(zhì)是當(dāng)?shù)刈鲲埡腿∨闹匾剂?大量低效率的生物質(zhì)燃燒會(huì)釋放大量的 PAHs,此外農(nóng)作物和蘆葦秸稈的戶外焚燒也會(huì)對(duì)PAHs產(chǎn)生一定的影響.

對(duì)比不同時(shí)間貢獻(xiàn)率變化,發(fā)現(xiàn)遼河口濕地土壤 PAHs污染源呈現(xiàn)一定的季節(jié)分布特征.燃煤污染源在10月份的貢獻(xiàn)率要高于5月和8月,這可能與北方地區(qū)進(jìn)入10月份以后,氣溫逐漸下降,用于采暖等生活煤使用量增加有關(guān).交通污染在5月和8月均是以混合源的形式解析出來(lái),因而無(wú)法和10月進(jìn)行比較.煉焦污染的貢獻(xiàn)率隨時(shí)間變化不是很大,這可能是由于煉焦作為一種工業(yè)活動(dòng),本身季節(jié)性不明顯導(dǎo)致的.5月和8月的石油污染貢獻(xiàn)率均大于10月,其原因有待進(jìn)一步研究.此外,生物質(zhì)燃燒源在 10月份的貢獻(xiàn)率要略高于5月和8月,這可能是由于秋季期間農(nóng)作物和蘆葦秸稈的戶外焚燒增加導(dǎo)致的,胡珊等[29]在研究環(huán)珠江三角洲地區(qū)PAHs來(lái)源時(shí)也得出了類似的結(jié)論.對(duì)不同時(shí)間 PAHs源譜組成變化的探討,有助于針對(duì)不同源的具體排放特征制定相應(yīng)的控制措施.

3 結(jié)論

3.1 遼河口濕地表層土壤中16種PAHs含量在2008年 10月、2009年 5月和 8月依次為704.7～1804.5ng/g,509.7～1936.9ng/g 和293.4～1735.9ng/g.

3.2 應(yīng)用比值法識(shí)別土壤 PAHs主要來(lái)源,結(jié)果顯示,2008年 10月主要源于燃燒源,并表現(xiàn)出油類、生物質(zhì)和煤的燃燒為主要來(lái)源的特征;2009年5月和8月都表現(xiàn)出石油源和燃燒源的混合源.

3.3 PMF模型解析結(jié)果表明,燃燒源是2008年10月的主要來(lái)源,其中燃煤、交通燃油和生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)率最高.2009年5月和8月都表現(xiàn)出石油源與燃燒源的混合源污染.石油與交通污染、石油污染和生物質(zhì)燃燒是2009年5月最重要的3種污染源.2009年8月以石油污染和交通污染與生物質(zhì)燃燒混合源的貢獻(xiàn)率最高,其余污染源的貢獻(xiàn)率相差不大.

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Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the topsoil of Liaohe estuarine wetlands.

LIAO Shu-lin1,2, LANG Yin-hai1,2*, WANG Yan-song3, Lü Jiu-jun3(1.Key Laboratory of Marine Environmental Science and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；3.Liaoning Academy of Environmental Sciences, Shenyang 110031, China). China Environmental Science, 2011,31(3)：490～497

Thirty one topsoil samples were collected from Liaohe estuary wetlands in October of 2008, and May and August of 2009. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were quantified with GC-FID. The distribution of PAHs showed temporal variations. The concentrations of PAHs in October (1001.9 ng/g) were higher than that in May (877.1 ng/g) and August (675.4 ng/g). Diagnostic ratio analysis illustrated that pyrolysis was the main source of PAHs in October,and the mixed pollution of pyrolysis and oil spill was the dominant PAHs source in May and August. The positive matrix factorization analysis (PMF) indicated that the main sources of PAHs were coal combustion, traffic emission and biomass burning in October with contributions of 26%, 21% and 20%, respectively. Oil/traffic emission, oil spill and biomass burning, with contributions of 33%, 24% and 17%, respectively, were the main PAH sources in May of 2009. In August,oil spill with a contribution of 37% was dominant, followed by a mixture of traffic emission and biomass burning, coal combustion, coke oven and vehicular emission, with contributions of 19%, 16%, 14% and 14%, respectively.

Liaohe estuarine wetland；PAHs；source apportionment；positive matrix factorization

X53,X825

A

1000-6923(2011)03-0490-08

2010-06-11

國(guó)家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng) (2008ZX07208-009)

* 責(zé)任作者, 副教授, yhlang@ouc.edu.cn

廖書林(1985-),男,安徽舒城人,中國(guó)海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生,主要從事土壤有機(jī)污染物研究.發(fā)表論文 2篇.