重金屬元素在貴州紅楓湖水體中的分布特征

田林鋒,胡繼偉*,秦樊鑫,黃先飛,劉 峰,羅桂林,金 梅(.貴州師范大學(xué)省山地環(huán)境信息系統(tǒng)與生態(tài)環(huán)境保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽 55000；.貴州師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,貴州 貴陽 55000)

重金屬元素在貴州紅楓湖水體中的分布特征

田林鋒1,胡繼偉1*,秦樊鑫1,黃先飛1,劉 峰1,羅桂林2,金 梅2(1.貴州師范大學(xué)省山地環(huán)境信息系統(tǒng)與生態(tài)環(huán)境保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽 550001；2.貴州師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,貴州 貴陽 550001)

以貴州紅楓湖為研究對象,分析了該湖13個采樣點(diǎn)的上覆水、表層沉積物間隙水和表層沉積物中的Cd、Pb、Cu、Zn、Fe、Mn 6種重金屬的濃度.其中,上覆水和間隙水中的金屬濃度呈現(xiàn)相同的分布趨勢:Fe＞Mn＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd;而沉積物中的金屬濃度略有不同,為Fe＞Mn＞Zn＞Cu＞Pb＞Cd.同種重金屬在三者間的分布順序?yàn)?沉積物＞間隙水＞上覆水,表明該湖中的重金屬有從沉積物向上覆水?dāng)U散的可能.相關(guān)性分析表明,上覆水、表層沉積物間隙水和沉積物中的金屬濃度之間沒有明顯的相關(guān)性;通過主成分分析,對該湖水體重金屬的來源及遷移趨勢進(jìn)行評估,其中沉積物中重金屬提取出一個主成分(貢獻(xiàn)率為67.7%),而間隙水和上覆水的分析中分別提取出2個主成分,其中間隙水貢獻(xiàn)率為73.6%和16.73%,上覆水為44.2%和25.1%.紅楓湖水體重金屬元素含量相對國內(nèi)湖泊偏高,其中北湖水體各金屬元素含量普遍高于南湖水體.

重金屬；上覆水；間隙水；沉積物

在自然環(huán)境條件下的湖泊體系中,重金屬離子的含量很低,主要以他生礦物或內(nèi)生沉淀物、絡(luò)合物等形式存在[1].但隨著工業(yè)化和城市化進(jìn)程的快速發(fā)展,由人類活動導(dǎo)致的污水排放中的重金屬元素以不同途徑進(jìn)入了湖泊水體及大氣沉降[2-6],這些重金屬在沉積物-水相界面進(jìn)行著一系列的遷移轉(zhuǎn)化過程,如離子交換、吸附-釋放和沉淀溶解等[7],其中間隙水是該界面變化過程中的一個關(guān)鍵要素.在水體沉積物中的重金屬在一定的環(huán)境條件下,可能被重新釋放到表層沉積物間隙水中,并通過生物或物理化學(xué)過程回到上覆水中,造成了重金屬在上覆水、間隙水和沉積物系統(tǒng)中不間斷的遷移交換.一旦重金屬處于沉積物/水兩相之間或水體中,將很可能遷移轉(zhuǎn)化進(jìn)入食物鏈,最終導(dǎo)致生態(tài)風(fēng)險[8-10].本實(shí)驗(yàn)以貴州紅楓湖為研究對象,探討了重金屬Cd、Pb、Cu、Zn、Fe、Mn在該湖泊上覆水、表層沉積物間隙水和表層沉積物中的含量分布情況,并對重金屬在三者間的濃度進(jìn)行相關(guān)分析.通過比較各水體環(huán)境單元重金屬濃度的差異,對各水體環(huán)境單元進(jìn)行分類,考察這 6種重金屬在紅楓湖水體的含量分布特征,為紅楓湖水質(zhì)規(guī)劃與管理提供了依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)布置

紅楓湖是貴陽市郊喀斯特人造河道深水湖泊,為貴陽市的主要飲用水源地,海拔 1108m,湖泊面積32.15km2,流域面積為1596km2,湖泊補(bǔ)給系數(shù)是49.64,最大水深45m,平均水深9.3m,湖水寄宿時間為0.325年[11].本次調(diào)查共設(shè)置13個采樣點(diǎn)(結(jié)合湖泊形狀和周邊環(huán)境),采樣點(diǎn)位置如圖1所示(南湖為飲用水源地,采樣船未能進(jìn)入).

圖1 采樣站位示意Fig.1 Location of sampling stations

1.2 樣品采集

每個采樣點(diǎn)采集 3份上覆水水樣,混合均勻后裝入預(yù)先用HNO3浸泡并清洗過的500mL聚乙烯瓶中,立即用 1:1的 HNO3酸化(pH＜2).采用抓斗式采樣器采集湖泊表層沉積物樣品,將其混合均勻后放入聚乙烯袋中,帶回實(shí)驗(yàn)室后,在開放環(huán)境下以 4000r/min 的速度離心分離,上清液立即用 0.45μm 的醋酸纖維濾膜過濾,該過程快速完成,盡量減少環(huán)境的影響.

1.3 樣品處理及測試

水樣:分2次將300mL待測水樣置于250mL錐形瓶中,加入 10mL硝酸后置于電熱板上濃縮至2mL左右,再用0.5%的硝酸定容至25mL,冷藏待測.

沉積物:離心后的沉積物樣品在室溫下自然風(fēng)干,研細(xì),過 0.25mm的尼龍篩后儲存于玻璃瓶中待測.取沉積物樣品0.1g于聚四氟乙烯燒杯中,加入15mL的 HNO3/HF/HClO4(體積比為2:1:2)混合液后置于電熱板上加熱至澄清后,再繼續(xù)加熱至近干,冷卻后的殘渣用5mL 10%的HNO3溶解并用去離子水定容至 25mL,再轉(zhuǎn)移到聚乙烯管中保存待測.

重金屬濃度:Pb、Cd、Cu 用石墨爐/火焰原子吸收光譜法測定[12];Zn、Fe和Mn以電感耦合等離子體發(fā)射光譜法測定[13].所有的樣品均設(shè)置2個平行樣,數(shù)據(jù)自動讀取3次,取平均值,樣品空白儀器自動扣除,實(shí)驗(yàn)所用試劑均為優(yōu)級純,實(shí)驗(yàn)過程所用水均為超純水.ESS-1(GSBZ500013-87)和 ESS-2(GSBZ500012-87)對沉積物中重金屬濃度進(jìn)行全程監(jiān)測.

2 結(jié)果與討論

2.1 背景土壤中重金屬的含量分布

在全國土壤環(huán)境背景值調(diào)查中,貴州省土壤背景值Cd、Pb、Cu、Zn、Fe、Mn的平均含量分別為0.659mg/kg,35.2mg/kg,32.0mg/kg, 99.5mg/kg,4.17%,529mg/kg.全國土壤背景值的最高頻率所示的含量范圍分別為 Cd 0.052～0.103mg/kg,Pb 21.1～26.2mg/kg,Cu 18.8～23.4mg/kg,Zn 63.8～76.0mg/kg,Fe 2.49%～2.89%、Mn 487～609mg/kg[14].在本次調(diào)查中,紅楓湖Cd、Pb、Cu、Zn、Fe 和Mn在湖區(qū)周邊土壤背景中的平均含量分別為:Cd 0.16mg/kg,Pb 24.0mg/kg,Cu 43.6mg/kg,Zn 127mg/kg, Fe 5.0%, Mn 546mg/kg (表1),從表1可以看出紅楓湖湖區(qū)周邊土壤背景值與貴州省整體土壤背景值基本上保持一致,甚至有些元素還低于貴州省整體水平,但均在國家二級土壤要求范圍之內(nèi).

2.2 上覆水和表層沉積物間隙水中重金屬濃度

在湖泊水體金屬元素遷移轉(zhuǎn)化過程中,沉積物中的金屬離子首先進(jìn)入間隙水中,然后在金屬濃度梯度作用下擴(kuò)散交換到上覆水中,而上覆水中的金屬離子在氧化-還原條件下,通過改變金屬離子價態(tài)再次進(jìn)入沉積物中[15-16].因此,沉積物中的間隙水和上覆水在湖泊體系金屬的地球化學(xué)循環(huán)過程中都起重要作用.紅楓湖上覆水和表層沉積物間隙水中重金屬含量見表 2,從結(jié)果可以看出,這 6種重金屬在該區(qū)域水體中最大值和最小值之間相差較大,特別是間隙水.與已有文獻(xiàn)中報道的其他自然水體相比,紅楓湖中重金屬整體含量水平略低[17-18],但相對國內(nèi)一些湖泊,紅楓湖間隙水及沉積物中重金屬含量普遍較高[19-21].從紅楓湖主要入水口南湖-北湖到主要出水口,上覆水中 Cd、Pb、Zn、Fe的濃度波動性較大,可能是因?yàn)樵摵摧^深(平均水深 20m),上覆水受水體對流擴(kuò)散作用的影響比較少,從而很難使可溶性金屬趨于均質(zhì)化.沿南湖至北湖方向,Mn、Cu 的濃度出現(xiàn)逐漸下降趨勢,這可能和水流帶動作用有關(guān).而間隙水中這 6種重金屬在金夢園和后五處出現(xiàn)較大峰值,整體趨勢與上覆水相似,這可能是因?yàn)樵撎帪槁糜吸c(diǎn),人為干擾比較大.

表1 紅楓湖區(qū)土壤背景值及土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(mg/kg)Table 1 The value of background soil in Lake Hongfeng (mg/kg)

從表 2中還可以看出,上覆水和表層沉積物間隙水中的金屬濃度呈現(xiàn)相同趨勢:Fe＞Mn＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd,整個水體 Fe 的含量相當(dāng)?shù)母?一方面可能是因?yàn)槌练e物Fe的含量較高,從而導(dǎo)致間隙水中Fe向上覆水?dāng)U散的速度大于由于氧化而重新沉淀的速度,另一方面可能是因?yàn)橹車w存有新的鐵污染源(紅楓湖為貴州鐵鋁合金廠排水處).

表2 紅楓湖上覆水和表層沉積物間隙水中重金屬含量(μg/L)Table 2 The content of heavy metals in overlying water and pore-water from Hongfeng Lake (μg/L)

圖2 紅楓湖上覆水和間隙水中重金屬含量盒須圖Fig.2 Box and whisker plot of concentrations of overlying water and pore-water from Lake Hongfeng圖中°為溫和異常值,★為極端異常值

盒須圖(圖2)呈現(xiàn)了整個湖區(qū)這6種重金屬含量的分布集散狀態(tài),在上覆水中老后五樣點(diǎn)的Cu出現(xiàn)異常值;在間隙水中,Cd在金夢園樣點(diǎn)出現(xiàn)異常值,大坡上的Cu出現(xiàn)極端異常,Fe在金夢園和后五樣點(diǎn)也都出現(xiàn)異常值,Mn在花魚洞處出現(xiàn)溫和異常值,這可能是因?yàn)榻饓魣@樣點(diǎn)位于紅楓湖和麥包河出水口之間,上游污染物都要經(jīng)過此處,并且該處人為活動比較頻繁,所以該處的所有金屬濃度普遍比較高.而花魚洞樣點(diǎn)在南湖和北湖連接的紐帶出,此處的地理環(huán)境比較復(fù)雜,影響該處重金屬含量的因素也很多,所以該處也出現(xiàn)了異常值.

2.3 上覆水/間隙水中重金屬相關(guān)性分析

從表 3可以看出,上覆水中重金屬之間的相關(guān)性比較小,只有 Cu和 Mn為正相關(guān)(r=0.644,P＜0.05),Zn和 Cd呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)(r=-0.695,P＜0.05).在間隙水中除Mn以外,其他5種重金屬的Pearson相關(guān)系數(shù)在0.743～0.884 (雙尾)之間,表現(xiàn)出較強(qiáng)的相關(guān)性,這說明了間隙水中各金屬之間互相影響可能具有相同的來源.因?yàn)?Mn為敏感元素,即使微小的氧化-還原條件變化也會直接影響其化學(xué)形態(tài).在還原條件下,表層沉積物中 Mn獲得電子充當(dāng)氧化劑,本身被還原為低價溶解態(tài)的離子,從而發(fā)生解吸作用進(jìn)入間隙水中

[22-23],所以間隙水中Mn的含量難以控制,這可能也是Mn與其他5種金屬元素的相關(guān)性不大的原因,Fe也屬于敏感元素,但該元素和其它元素相關(guān)性比較大,有必要在以后的科研中更深層次的探索研究.其它元素由于濃度梯度的擴(kuò)散作用,從而使得整體水平保持在一個相互均衡制約的基礎(chǔ)上,因?yàn)檫@與其他 5種重金屬離子從間隙水向上覆水?dāng)U散過程中,不會因?yàn)檠趸€原條件的變化而發(fā)生重新沉淀現(xiàn)象,這也是間隙水中重金屬濃度高出上覆水10多倍的原因.

表3 上覆水、間隙水各污染物含量的相關(guān)性分析Table 3 The correlation coefficients between the concentration of pollutants

2.4 表層沉積物中重金屬含量

X-射線多晶衍射分析儀測定紅楓湖各采樣點(diǎn)沉積物的主要成分見表 4.沉積物中重金屬含量見表 5,從中可以看出,沉積物中的重金屬含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于水體中的含量,其中 Cd 0.1～0.3mg/kg,Pb 29.2～80.0mg/kg,Cu 44～174mg/kg,Zn 72～208mg/kg,Fe 34520～49630mg/kg,Mn 367～916mg/kg,Fe 和Mn的含量遠(yuǎn)高于其他幾種重金屬.與已有的研究結(jié)果相比,近年紅楓湖沉積物中金屬離子濃度變化不大[24].沉積物中的金屬濃度呈現(xiàn)出這樣的分布趨勢:Fe ＞ Mn ＞ Zn ＞ Cu ＞ Pb ＞ Cd,這與上覆水和間隙水中的分布模式略有不同.紅楓湖為典型的高原喀斯特深水湖泊,其特點(diǎn)除了水深以外(本次采樣點(diǎn)水深均在 20m 左右),還存在復(fù)雜的喀斯特地理特征;而沉積物本身就處在一種厭氧高壓的還原狀態(tài)下,厭氧微生物的生理活動對重金屬的價態(tài)同樣存在很大的影響,這些都是影響其含量的因素.在大多數(shù)情況下,由于重金屬離子易被黏土、碳酸鹽、鐵錳氧化物和有機(jī)物顆粒絡(luò)合,轉(zhuǎn)化為水體懸浮物,進(jìn)而沉降下來形成沉積物[25-27],所以沉積物中重金屬含量一般比水體中重金屬含量高出許多.圖3中Mn的含量同樣出現(xiàn)異常值,再次說明敏感元素 Mn在喀斯特深水湖泊中具有特殊的地球化學(xué)行為.

表4 紅楓湖表層沉積理化參數(shù)Table 4 Physical and chemical parameters about the sediments from Lake Hongfeng

表5 紅楓湖表層沉積物中重金屬含量(mg/kg)Table 5 The content of heavy metals in surface sediments from Lake Hongfeng (mg/kg)

圖3 紅楓湖表層沉積物中重金屬含量盒須圖Fig.3 Box and whisker plot of concentrations of surface sediments from Lake Hongfeng°為溫和異常值

2.5 表層沉積物中重金屬相關(guān)性分析

在本次試驗(yàn)所給定的研究區(qū)域內(nèi),沉積物中各元素含量及其之間的比率具有相對的穩(wěn)定性,當(dāng)沉積物來源相同或相似時,其中的各個元素具有顯著的相關(guān)性,見表 6.通過對重金屬元素以及沉積物特征參數(shù)之間的相關(guān)分析,可以確定重金屬的來源及其在沉積物中含量變化的控制因素.大部分元素之間均呈現(xiàn)出較顯著的相關(guān)性,只有Zn 與大部分元素相關(guān)性較差,反映出沉積物中Zn 還有其它的重要來源,比如大氣沉降.然而,這幾種重金屬在上覆水、間隙水和沉積物中的含量的相關(guān)性比較小,這可能是由于湖泊體系中的微量金屬遷移不僅受到金屬自身濃度的影響,還受到金屬的賦存化學(xué)形態(tài)以及 pH 值、氧化還原條件、有機(jī)物和微生物等環(huán)境條件的影響,影響因素比較復(fù)雜,從而導(dǎo)致其變化規(guī)律性較差.

2.6 上覆水、表層沉積物間隙水及表層沉積物中重金屬主成分分析及聚類分析

本文通過主成分分析,對紅楓湖水體重金屬的來源及遷移趨勢進(jìn)行評估,其中,從沉積物中的重金屬元素提取出一個主成分(貢獻(xiàn)率為67.7%),而表層沉積物間隙水和上覆水的分析中各自提取出兩個主成分,貢獻(xiàn)率分別為:間隙水73.6%和16.73%,上覆水 44.2%和 25.1%,貢獻(xiàn)率并不是很大,這同樣說明該湖泊的這幾種重金屬的來源相對比較單一.

表6 表層沉積物中重金屬相關(guān)性分析Table 6 The correlation coefficients between the concentration of pollutants in surface sediments

因?yàn)樗w環(huán)境單元的屬性是由 m個污染因子共同決定的,但不同的污染因子其單位的數(shù)量級往往存在較大差異,若直接使用原始數(shù)據(jù),就會使絕對值大的污染因子的作用被“放大”,絕對值小的污染因子的作用被“縮小”,從而影響到最終的結(jié)果[27,28-30],所以本文在對所測定 6種重金屬元素進(jìn)行聚類分析前,先進(jìn)行數(shù)量級統(tǒng)一化(即log10+2),然后采用組間的類平均法進(jìn)行變量標(biāo)準(zhǔn)化,距離測量采用平方歐氏距離,最后得到圖 4的采樣點(diǎn)聚類分析和重金屬聚類分析樹形圖,從圖中可以清楚的看到整個水域的聚類過程.上覆水、間隙水、沉積物在聚類過程差別比較大,其中聚類過程區(qū)域間隔比較大,聚類后的各點(diǎn)并不是在同一區(qū)域,這可能也是喀斯特地理環(huán)境導(dǎo)致的,具體情況有待進(jìn)一步深入研究.

重金屬在紅楓湖上覆水、表層沉積物間隙水、表層沉積物中的分類基本相同,大概可以分為3類,第1類只有Cd,第2類包括Pb、Cu、Zn,第3類包括Fe、Mn,這種聚類可能是由于其毒性以及其本身性質(zhì)決定的,Cd為毒性最強(qiáng)的元素,Fe、Mn屬于氧化-還原敏感性元素,而 Pb、Cu、Zn的沉降能力比較弱.從該分析中看出,雖然水環(huán)境系統(tǒng)是一個包含眾多影響因素且各因素之間的關(guān)系復(fù)雜的系統(tǒng),但其還是有規(guī)律可尋的.

圖4 采樣點(diǎn)聚類分析(A, B, C)與重金屬聚類分析(a, b, c)樹形圖Fig.4 Dendrogram of sampling stations (A, B, C) and heavy metals (a, b, c)

3 結(jié)論

3.1 6種重金屬在紅楓湖水體中的含量分布不同,上覆水和表層沉積物間隙水中的金屬濃度呈現(xiàn)相同的分布趨勢:Fe＞Mn＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd;而沉積物中的金屬濃度略有不同:Fe＞Mn＞Zn＞Cu＞Pb＞Cd;沉積物中重金屬含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于間隙水和上覆水,整體而言,紅楓湖北湖水體重金屬含量普遍高于南湖.

3.2 紅楓湖上覆水中重金屬之間的相關(guān)性比較小,只有Cu和Mn為正相關(guān)(r = 0.644,P＜0.05),Zn和Cd呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)(r = -0.695,P＜0.05),而表層沉積物中各金屬元素之間的相關(guān)性較強(qiáng).

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[30] 倪小東,殷福才,孫世群,等.出入巢湖東湖河流水體環(huán)境單元模糊聚類分析 [J]. 安徽化工, 2007,33(6):57-60.

作者介紹：田林鋒(1983-),男,陜西寶雞人,碩士研究生,主要從事環(huán)境分析化學(xué).發(fā)表論文7篇.

Distribation of heavy metal elements in the water body from Lake Hongfeng.

TIAN Lin-feng1, HU Ji-wei1*, QIN Fan-xin1, HUANG Xian-fei1, LIU Feng1, LUO Gui-lin2, JIN Mei2(1.Guizhou Provincial Key Laboratory for Information System of Mountainous Areas and Protection of Ecological Environment, Guizhou Normal University, Guiyang 550001,China；2.School of Chemistry and Materials Science, Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China). China Environmental Science, 2011,31(3)：481～489

Thirteen groups of samples (overlying water, pore-water and sediment) were collected from Hongfeng Lake,located on Yunnan-Guizhou Plateau in southwestern China, to study the behavior and fate of six heavy metals (Cd, Pb, Cu,Zn, Fe and Mn). The results demonstrate that pollution levels of these metals in overlying water and pore-water share the same order: Fe ＞ Mn ＞ Zn ＞ Pb ＞ Cu ＞ Cd, while metal concentrations in the sediment is slightly different: Fe ＞ Mn ＞ Zn＞ Cu ＞ Pb ＞ Cd. For a single element among these heavy metals, its concentration in sediment was highest, and then that in pore-water was higher than in overlying water. This phenomenon probably means that the heavy metals in the sediment of the lake may be released from the sediment into the overlying water. Although statistical analysis suggested that there was no significant correlation between the concentrations of these metals occurred in overlying water, pore-water and sediment, there are some correlations between these elements. To present a more insight analysis, principal component analysis was applied to study the pollution source of heavy metals concerned. It was found that only one component(representing 67.7% of total variance) was extracted for concentrations of these elements in sediments and two components for those in pore-water (representing 73.6% and 16.73% of total variance respectively) and overlying water(representing 44.2% and 25.1% of total variance respectively).

heavy metals；overlying water；pore-water；sediments

X524

A

1000-6923(2011)03-0481-09

2010-07-09

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20967003)

* 責(zé)任作者, 教授, jiweihu@yahoo.com