活化沸石曝氣生物濾池預(yù)處理微污染源水的研究

孫同喜,蔣軼鋒*,鄭萌璐,陳建孟,陳 浚,胡成聰, 李 軍(.浙江工業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境工程學(xué)院,浙江 杭州 3003；.溫州水務(wù)集團(tuán)有限公司,浙江 溫州 35000)

活化沸石曝氣生物濾池預(yù)處理微污染源水的研究

孫同喜1,蔣軼鋒1*,鄭萌璐1,陳建孟1,陳 浚1,胡成聰2, 李 軍1(1.浙江工業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境工程學(xué)院,浙江 杭州 310032；2.溫州水務(wù)集團(tuán)有限公司,浙江 溫州 325000)

采用上流式活化沸石濾料曝氣生物濾池(AZBAF)對杭州市某微污染地表源水進(jìn)行生物預(yù)處理.結(jié)果表明,活化沸石的高效吸附作用可使AZBAF通過自然掛膜實現(xiàn)快速啟動.在水力負(fù)荷1.2m/h,氣水比為(3～1):1條件下,AZBAF對TOC和CODMn的去除率分別為40%～60%和10%～27%,尤其對小分子量(MW＜1kDa)有機(jī)物具有良好的降解作用.同時系統(tǒng)對NH3-N的去除率保持在90%以上.污染物的去除主要發(fā)生在濾池30cm以下部分,這與其中微生物的數(shù)量和活性分布規(guī)律一致.暫時停運(5～10d和35d)對生物過濾影響較小,系統(tǒng)重啟后可在6～8h和24h內(nèi)基本恢復(fù)至原有處理水平.

微污染源水；活化沸石；曝氣生物濾池；氨氮；有機(jī)物；分子量分布

隨著我國部分源水質(zhì)量下降及飲用水水質(zhì)指標(biāo)提高,常規(guī)的水處理工藝已難以保障飲用水的供水安全.研究表明[1-4],曝氣生物濾池(BAF)等微污染源水的生物預(yù)處理技術(shù)是一種效果良好且毒理學(xué)安全的方法.填料是BAF的核心部件,其中新型廉價沸石濾料對氨氮有較強(qiáng)的吸附和離子交換作用[5],且對極性分子和細(xì)菌有富集作用,可作為一種理想的生物載體[6-9].源水中有毒污染物及其消毒副產(chǎn)物與水中溶解性有機(jī)物種類和數(shù)量密切相關(guān)[10-12],而水處理工藝對有機(jī)物的去除效果往往是不同分子量區(qū)間有機(jī)物各自去除情況的綜合反映.因此,針對水源水中有機(jī)物分子量分布特征,研究其在水處理過程中的變化規(guī)律,可以有針對性地強(qiáng)化工藝措施,提高其去除效率.

本研究針對杭州市某微污染源水中有機(jī)物、氨氮等含量偏高的現(xiàn)狀,采用浙江縉云某沸石廠經(jīng)過煅燒和酸洗活化過的沸石為濾料,探討活化沸石曝氣生物濾池(AZBAF)處理該類微污染源水的啟動運行性能及其對 N素和不同分子量有機(jī)物的去除機(jī)理.

1 材料與方法

1.1 試驗原水

試驗用水取自杭州某微污染地表源水,其主要水質(zhì)指標(biāo)如下所示:pH7.17～8.38;CODMn為3.47～5.27mg/L;NH3-N 為 0.40～1.52mg/L;TN 為0.65～1.54mg/L;TP 為 0.04～0.10mg/L.其中有機(jī)物和氮素的含量偏高,對傳統(tǒng)凈水廠處理工藝的出水水質(zhì)構(gòu)成威脅.

1.2 試驗裝置及其運行

圖1 試驗裝置與流程Fig.1 Flow diagram of the AZBAF

試驗裝置如圖1所示,AZBAF由有機(jī)玻璃制成,高為1600mm,內(nèi)徑為50mm;采用上流式配水,底部緩沖區(qū)成倒三角狀,內(nèi)設(shè)曝氣管兼作反沖洗布?xì)夤?每7～10d氣水聯(lián)合反沖洗一次.采用經(jīng)過煅燒與酸洗過程的活化沸石為濾料,工作層高800mm,底部承托板 50mm(礫石)以上填充有粒徑 2～4mm 的沸石.水樣和生物取樣口(直徑20mm,利于取濾料樣品)沿高程分布,間距約300mm,以跟蹤監(jiān)測水質(zhì)和濾料上微生物指標(biāo)變化.反應(yīng)器采用自然掛膜法啟動,試驗水溫14～20℃,控制濾速和氣水比分別為 0.8m/h和(3～1):1;掛膜7d后,濾速增至1.2m/h而維持氣水比不變,穩(wěn)定運行.

1.3 分析方法

1.3.1 水質(zhì)指標(biāo)測定 TOC和 TN采用TOC-VCDH型TOC-TN分析儀(日本島津公司)測定;NO2--N和NO3--N采用美國戴安ICS-2000離子色譜分析儀測定;有機(jī)物分子量采用超濾膜法[13]測定,主要裝置材料為美國millipore公司的Amicon8200超濾器以及已知截留分子量(0.45μm、100kDa、10kDa、3kDa、1kDa、500Da)的超濾膜;其余各項水質(zhì)指標(biāo)均按國家標(biāo)準(zhǔn)分析方法[14]測定.

1.3.2 微生物指標(biāo)的測定 反應(yīng)器停運放空后用小鏟從生物取樣口處取出適量濾料(至少可布滿反應(yīng)器的一個橫截面)進(jìn)行生物量和生物活性測定,分別以磷脂中的磷含量(磷脂-P)和好氧速率(OUR)表示.磷脂-P(nmol/g)通過比色法來測定[15],生物活性的測定采用Urfer的BDP法[16].

2 結(jié)果與討論

2.1 AZBAF啟動

圖2 反應(yīng)器啟動過程中NH3-N、CODMn、TOC的去除率Fig.2 Removal of NH3-N, CODMnand TOC during the period of AZBAF start-up

圖2 為啟動期間進(jìn)、出水中NH3-N、TOC和 CODMn去除率的變化情況.由圖 2可知,在前7d,CODMn和TOC的去除效果較差,而NH3-N的去除率則接近 100%,推測此時沸石表面尚未形成生物膜,NH3-N的去除主要依靠沸石吸附和離子交換作用.10d后CODMn和TOC去除率緩慢增加,而 NH3-N 的去除率略有下降,表明沸石表面的異養(yǎng)菌生物膜逐漸成熟,而沸石吸附容量趨于下降.20d后隨著硝化菌生物膜的成熟,NH3-N去除率逐漸恢復(fù)至 95%左右;而生物膜對有機(jī)物的去除主要依賴于其可生化性,CODMn和 TOC去除率分別保持在10%～27%和40%～60%.

圖3為沸石掛膜前后的電鏡掃描照片,表明反應(yīng)器啟動成功后濾料表面已有大量微生物生長.

圖3 掛膜前后沸石SEM照片F(xiàn)ig.3 SEM images of zeolite before and after the start up

為進(jìn)一步考察啟動過程中硝化性能的變化,對進(jìn)、出水中NO2--N和NO3--N含量進(jìn)行跟蹤檢測.如圖4所示,掛膜初期NO2--N和NO3--N含量變化幅度較小,表明此時硝化菌生物膜數(shù)量較少,硝化作用微弱;15d后,NO3--N生成量增加并出現(xiàn)NO2--N 積累,推測這與亞硝化菌和硝化菌之間不同的生長速率相關(guān);隨著硝化菌生物膜的成熟,作為硝化中間產(chǎn)物的 NO2--N最終完全被轉(zhuǎn)化為NO3--N,該結(jié)果與Metcalf[17]的研究一致.

圖4 反應(yīng)器啟動過程中進(jìn)出水的NO2--N、NO3--N的變化Fig.4 Variations of NO2--N and NO3--N in the outlet and inlet during the period of start-up

2.2 污染物去除規(guī)律

AZBAF在水力負(fù)荷為 1.2m/h和氣水比為(3～1):1工況下穩(wěn)定運行1個月.從反應(yīng)器不同高度取水樣分析N素及有機(jī)物的降解情況,進(jìn)一步研究該AZBAF的工作性能.

2.2.1 N素轉(zhuǎn)化 圖 5(a)為啟動期間(12d)時 N素在反應(yīng)器中的沿程變化情況.由圖 5(a)可知,隨著源水縱向流經(jīng)反應(yīng)器,NH3-N和TN逐漸降低而NOx--N略有升高,表明TN的去除主要來自沸石對NH3-N的吸附和離子交換作用,并且主要集中于 60cm 以下濾料段;系統(tǒng)的硝化作用較弱,其在對NH3-N的競爭利用能力上遠(yuǎn)低于沸石的吸附作用,僅在濾料上段NO3--N略有增加.

穩(wěn)定期(32d)N素在反應(yīng)器中的沿程變化情況如圖 5(b)所示.由圖 5b可以看出,穩(wěn)定期內(nèi)的NH3-N含量在30cm以下濾料段就明顯下降,在整個濾料段,未出現(xiàn)NO2--N的積累,而NO3--N在濾料層高 20cm 處迅速增加,可見穩(wěn)定期硝化作用明顯加強(qiáng).濾料上生長的硝化細(xì)菌將吸附的NH3-N首先轉(zhuǎn)化為 NO2--N,由于實驗中曝氣量大,供氧充足, NO2--N沒有積累,最終被轉(zhuǎn)化為NO3--N. NO3--N的增加是主要依靠NH3-N的轉(zhuǎn)化,只有異養(yǎng)菌消耗掉了少量的N,因此整個濾料段中的 TN含量變化較小.沸石濾料生長的硝化細(xì)菌能將吸附其上的氨氮轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮,實現(xiàn)了動態(tài)生物再生[18],因而沸石濾料能夠始終保持較高的氨氮去除率,并能適應(yīng)一定的沖擊負(fù)荷[19].

圖5 N素在反應(yīng)器中的沿程變化Fig.5 Variation of N concentrations along the flow direction in the AZBAF

2.2.2 有機(jī)物去除 由圖 6可知,啟動期內(nèi)CODMn隨濾料高度變化不大,且總?cè)コ蕛H在10%左右,這是因為生物膜尚未成熟,有機(jī)物的去除主要依靠沸石濾料的過濾、截留和吸附作用[9].穩(wěn)定期 CODMn的去除率可達(dá) 23.7%,由于AZBAF下部有機(jī)負(fù)荷高,微生物繁殖快、數(shù)量多,而濾料層上部有機(jī)物濃度較低,營養(yǎng)相對匱乏,微生物數(shù)量少,如圖8分析.因此CODMn的去除主要是發(fā)生在30cm以下填料段(占總?cè)コ实?6%),填料層繼續(xù)上升,CODMn去除率的增加程度變緩.提高水力負(fù)荷可使單位時間內(nèi)進(jìn)入生物濾池的有機(jī)物量增加,停留時間縮短后水中更多的營養(yǎng)物質(zhì)就能到達(dá)上層,從而更有利于上層微生物的生長,進(jìn)一步提高了有機(jī)物的利用率,由此推測該AZBAF具有一定的抗有機(jī)負(fù)荷能力,與劉金香等人的研究一致[20].

進(jìn)而考察生物預(yù)處理系統(tǒng)對不同分子量有機(jī)物的去除作用.如圖7所示,啟動期內(nèi)濾池對大分子量有機(jī)物有較好的去除作用,而 MW 為10～100kDa的有機(jī)物經(jīng)處理后含量卻增加,其原因可能是掛膜期間生物膜不穩(wěn)固,部分生物膜隨水沖出所致.MW為0.5～1kDa的有機(jī)物含量不減反增主要是因為截留過濾只能去除大分子量有機(jī)物,而小分子量有機(jī)物因親水性較高,不易形成較大絮體,難以被濾料截留,此外在水力剪切或競爭吸附作用下,小分子量有機(jī)物從濾料表面的脫附也是其增加的原因[12].

圖6 CODMn在反應(yīng)器中的沿程變化Fig.6 Variation of CODMnconcentrations along the flow direction in the AZBAF

穩(wěn)定期內(nèi)濾池對大、小分子量有機(jī)物均有較好的去除作用,其中對 MW＜0.5kDa有機(jī)物的去除作用尤為明顯,去除率可達(dá) 53.4%,這主要是因為沸石表面的微生物對小分子量有機(jī)物具有更好的降解作用.由于沸石表面的微生物的代謝產(chǎn)物或部分生物體脫附到水中,MW為 10～100kDa的有機(jī)物有所增加.有研究表明,消毒副產(chǎn)物(DBPS)中的 CHCl3和 CHCl2主要是由 MW 為10～＜0.5kDa的有機(jī)物產(chǎn)生,毒性更大的CHClBr2和 CHBr3則是由 MW 小于 500Da的有機(jī)物產(chǎn)生[21],而常規(guī)處理工藝對溶解性有機(jī)物尤其是小分子量有機(jī)物去除率較低,影響水質(zhì)安全[22].鑒于該試驗中生物濾池對小分子量有機(jī)物也具有較好的去除效果,可以考慮用于上述水質(zhì)的改善.

2.2.3 濾池內(nèi)生物數(shù)量和活性分布 BAF主要利用生長在濾料表面的微生物對水中的污染物進(jìn)行吸附和氧化分解,因此通過考察濾料表面生物膜中微生物的數(shù)量和活性,可以進(jìn)一步了解濾池去除污染物的特性和性能.保持反應(yīng)器在濾速1.2m/h工況下穩(wěn)定運行1個月,對該AZBAF內(nèi)濾料生物情況進(jìn)行考察,取樣點選在模型反應(yīng)器中濾料高度15, 45, 75cm處.由圖8可知,反應(yīng)器內(nèi)的生物量變化呈現(xiàn)沿水流方向逐步減少的趨勢;生物膜活性變化呈明顯的倒“V”型特點;而單位生物量的生物活性分布與生物量的分布相反,離進(jìn)水端越遠(yuǎn),單位生物量的生物活性越大.

圖7 不同區(qū)間分子量有機(jī)物TOC去除的分布變化Fig.7 Variation of TOC removal in viepiont of different MW

由圖8可知,反應(yīng)器底部進(jìn)水端的生物量(以P/濾料計)和生物活性(以 O2/濾料計)分別為127.65nmol/g和 0.23mg/g,而頂部出水端的生物量和生物活性分別為 15.26nmol/g和 0.11mg/g.這是由于進(jìn)水端的有機(jī)物濃度高,大量的異養(yǎng)菌能夠迅速繁殖,使這一區(qū)域濾料上的生物量較高.但這部分生物量包括一些截留的固體顆粒以及一些代謝活性較低的惰性生物膜,所以盡管該區(qū)域生物量較多,生物活性較低的原因.濾料高度45cm處可能由于這一區(qū)域異養(yǎng)菌與自養(yǎng)菌均有較高的代謝活性,使得總體生物活性較強(qiáng)[23].在出水端由于水中營養(yǎng)物質(zhì)很低,微生物的生長受到限制,生物量較少,故單位濾料的生物活性較低.根據(jù)有關(guān)研究表明[18,24],進(jìn)水端底物濃度大,隨著生物膜細(xì)胞密度的增加,生物膜內(nèi)非活性物質(zhì)積累增加,從而抑制了生物膜活性.上層出水端生物膜厚度變小,傳質(zhì)距離較短,水中可利用有機(jī)物減少,刺激了生物體的活性,所以單位生物的活性是沿濾層高度逐漸升高的.

圖8 生物量和生物活性的沿程變化Fig.8 Variations of biomass and biological activity along the flow direction in the AZBAF

2.3 濾池停運對其重新啟動的影響

在生產(chǎn)實踐中有時為了對濾池進(jìn)行檢修或者在進(jìn)水流量較小時常常需要關(guān)閉某個濾池,因此生物濾池重新啟動后的恢復(fù)狀況研究也十分必要.濾池停運前,已連續(xù)運行70d.每次停運前將濾池內(nèi)的水放空,重新啟動時先反沖洗濾池再進(jìn)水,運行開始后分別在不同時間段內(nèi)取樣分析,以考察濾池恢復(fù)情況.

由圖 9(a)、圖 9(b)可知,反應(yīng)器停運 5d和10d后,重啟的濾池經(jīng)6～8h運行對NH3-N的去除率即達(dá)95%以上,TOC和CODMn的去除率也相應(yīng)恢復(fù).短期關(guān)閉的濾池可快速恢復(fù)的原因主要是貧養(yǎng)微生物具有很低的內(nèi)源呼吸速率,短期關(guān)閉對其代謝和吸附影響較小.關(guān)閉期間一些微生物會消耗部分被沸石吸附的 NH3-N及有機(jī)物,從而使沸石得到再生,重新具有離子交換功能,因此重啟后的濾池對 NH3-N的去除率出現(xiàn)了短暫的上升.

圖9 停運時間對濾池重新啟動的影響Fig.9 Effect of shutdown time on re-stratup of the AZBAF

圖 9(c)為停運 35d后的濾池重新啟動情況.由圖9(c)可看出,啟動后的10h內(nèi)NH3-N的去除率均接近原有水平,隨后去除率下降至 88%,24h后逐漸升高并恢復(fù)至 95%以上.較長時間的關(guān)閉使沸石吸附的NH3-N及有機(jī)物被微生物緩慢降解,沸石再生更為完全,因此重啟初期 NH3-N 的去除率可保持較高.TOC和 CODMn的去除率在重啟初期出現(xiàn)了負(fù)值,這可能是由于長時間的關(guān)閉使部分生物膜脫落,即使啟動前對濾池進(jìn)行了反沖洗,仍有部分生物膜吸附不穩(wěn)定,隨水流出.24h后濾池可基本恢復(fù)到穩(wěn)定期狀態(tài).余健等[25]研究指出活性炭因具有發(fā)達(dá)的穩(wěn)孔結(jié)構(gòu)和較大的比表面積,能夠吸附大量的有機(jī)物且具有較高的表面生物活性較高,因此長期關(guān)閉對活性炭-石英砂雙層濾料生物過濾的影響較小.鄭南

[26]研究表明沸石再生過程中異養(yǎng)菌和硝化菌協(xié)同再生,其中硝化菌起主導(dǎo)作用.本試驗所用的沸石填料具有與上述類似的優(yōu)點,故長期(35d)停運對該沸石濾料的生物濾池影響也不大,24h內(nèi)基本恢復(fù)其處理效果.

3 結(jié)論

3.1 AZBAF在自然掛膜20d后,NH3-N,TOC和CODMn去除率分別穩(wěn)定在 95%、40%和 20%左右,電鏡掃描顯示,沸石填料表面附著一層生物膜,表示生物濾池掛膜成功.

3.2 N素與 CODMn隨濾池沿程的變化表明,NH3-N與CODMn的降解集中在濾池下半段,在啟動初期主要依靠沸石濾料的離子交換、吸附和截留作用,穩(wěn)定期生物作用較為明顯.通過N素與CODMn沿程變化分析表明,該AZBAF具有一定的氨氮沖擊負(fù)荷和有機(jī)沖擊負(fù)荷.

3.3 檢測進(jìn)水與出水中各分子量區(qū)間的有機(jī)物表明,AZBAF依靠濾料的截留、過濾、吸附作用對水中大分子量有機(jī)物有一定的去除效果;在生物膜作用下,小分子量有機(jī)物去除作用明顯,其去除率達(dá) 53.4%,表明該生物濾池對消毒副產(chǎn)物將具有良好的控制作用.

3.4 AZBAF的生物量沿水流方向逐步遞減,其中反應(yīng)器后半段生物量下降幅度較大;生物膜活性(OUR)變化呈現(xiàn)明顯的倒“V ”型特點,而單位生物量的生物活性沿程分布是逐漸增大的.

3.5 短期(5～10d)關(guān)閉濾池,重新啟動反應(yīng)器6～8h后就能恢復(fù)其去除效果.長期(35d)的濾池關(guān)閉對該AZBAF的影響也較小,24h內(nèi)可恢復(fù).

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Pretreatment on micro-polluted source water by activated zeolite biological aerated filter.

SUN Tong-xi1, JIANG Yi-feng1*, ZHENG Meng-lu1, CHEN Jian-meng1, CHEN Jun1, HU Cheng-cong2,Li Jun1(1.College of Biological and Environmental Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310032, China；2.Wenzhou water service group limited company, Wenzhou 325000, China). China Environmental Science, 2011,31(3)：377～383

An up-flow activated zeolite media biological aerated filter (AZBAF) was developed and employed for the treatment of micro-polluted water in Hangzhou. The AZBAF could start up quickly by an efficient adsorption of the media during the natural precoating period. Under the conditions of hydraulic loading 1.2m/h and gas/water ratio 3～1:1, around 40%～60% and 10%～27% of organics could be romoved in terms of TOC and CODMn, respectively, in which most of the low molecular weight organics (MW＜1kDa) was efficiently biodegraded. Meanwhile, the removal efficiency of NH3-N was stably kept over 90% during the AZBAF operation. Additionally, most pollutants were removed in the lower part of the filter column (0～30cm), and this removal characteristics was somehow consistent with the distribution profiles of biomass (phospholipid-P) and their activities (oxygen uptake rate). In the case of shutdown of the AZBAF in both short-term (5～10d) and long-term (35d), the biofilter could be recovered to its original performance in 6～8h and 24h,respectively.

micro-polluted source water；activated zeolite；biological aerated filter；ammonia；organics；distribution of molecular weight

X703.1

A

1000-6923(2011)03-0377-07

2010-07-06

國家科技重大專項(2008ZX07421-002-06, 2008ZX07106-2-2,2008ZX07101-006-07);“十一五”國家科技支撐計劃項目(2007BAE58B07);浙江省重大科技專項項目(2007C13081);杭州市重大科技攻關(guān)項目(20062912A06); 浙江省自然科學(xué)基金(Y5080142)

* 責(zé)任作者, 副教授, jyf@zjut.edu.cn

孫同喜(1985-),男,山東聊城人,浙江工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事廢水生物處理研究.發(fā)表論文5篇.