• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    4種釀酒紅葡萄果實的揮發(fā)性香氣成分分析

    2011-10-13 08:07:26姜文廣李記明范文來
    食品科學(xué) 2011年6期

    姜文廣,李記明,,徐 巖,,范文來,于 英

    (1.張裕集團公司技術(shù)中心,山東 煙臺 264001;2.江南大學(xué)生物工程學(xué)院釀酒微生物與應(yīng)用酶學(xué)實驗室,教育部工業(yè)生物技術(shù)重點實驗室,江蘇 無錫 214122)

    4種釀酒紅葡萄果實的揮發(fā)性香氣成分分析

    姜文廣1,李記明1,2,徐 巖1,2,范文來2,于 英1

    (1.張裕集團公司技術(shù)中心,山東 煙臺 264001;2.江南大學(xué)生物工程學(xué)院釀酒微生物與應(yīng)用酶學(xué)實驗室,教育部工業(yè)生物技術(shù)重點實驗室,江蘇 無錫 214122)

    采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)和氣相色譜-聞香(GC-O)技術(shù)檢測蛇龍珠、赤霞珠、品麗珠和梅鹿輒中的揮發(fā)性香氣成分。采用恒溫振蕩浸提葡萄中的成分,通過溶劑輔助蒸餾(SAFE)技術(shù)除去不揮發(fā)性成分,氮吹濃縮,然后進行GC-MS和時間-強度嗅聞方法(Osme)分析。結(jié)果表明:在4種葡萄果實中共檢測出67種揮發(fā)性香氣成分,鑒定出60種,其中己醛、1-己醇、順-3-己烯-1-醇、乙酸、順,反-2,6-壬二烯醛、3-甲基丁酸、茴香腦、己酸、苯甲醇、β-苯乙醇、β-紫羅蘭酮、2-己烯酸、對甲氧基苯甲醛以及一種未知的草藥揮發(fā)性香氣成分是主要的揮發(fā)性香氣成分;在4種葡萄中揮發(fā)性香氣成分的種類相似,但它們的香氣強度存在一定差異;根據(jù)葡萄酒香氣輪盤將各揮發(fā)性香氣成分主要分為7個香氣類型,即果香味、植物味、化學(xué)味、微生物味、花香味、焦糖味、其他味;在4種釀酒葡萄中化學(xué)味香氣類型的香氣強度值最大,其次是花香味、植物味和果香味。4種釀酒葡萄香氣的不同主要與揮發(fā)性香氣成分的含量差異有關(guān)。

    蛇龍珠;赤霞珠;品麗珠;梅鹿輒;氣相色譜-嗅聞;揮發(fā)性香氣成分

    揮發(fā)性香氣成分是葡萄中重要的風(fēng)味物質(zhì),其種類繁多,主要包括酸類、醇類、酯類、萜烯類、醛酮類和酚類等。這些成分的種類、含量、感覺閾值及其之間的相互作用決定著葡萄的風(fēng)味質(zhì)量,也決定著釀造出的葡萄酒的風(fēng)味和典型性。不同葡萄品種之間風(fēng)味成分存在著差異,研究揮發(fā)性香氣成分對提高葡萄品質(zhì)、品質(zhì)育種以及確定其釀造工藝均具有重要意義。蛇龍珠、赤霞珠、品麗珠和梅鹿輒葡萄是我國主要釀酒紅葡萄品種,因其品種香氣獨特、適應(yīng)性較強,在我國許多釀酒葡萄產(chǎn)區(qū)均有栽培,是生產(chǎn)優(yōu)質(zhì)紅葡萄酒的主要原料。有關(guān)赤霞珠、品麗珠、梅鹿輒和蛇龍珠葡萄中揮發(fā)性成分在國內(nèi)外有較多的研究[1-5],但其中對具有香氣活性成分的研究并不多。

    氣相色譜-聞香(GC-O)技術(shù)是研究食品中揮發(fā)性香氣成分的一種有效手段,已被應(yīng)用于葡萄中揮發(fā)性香氣成分的研究。Baek等[6]用GC-O技術(shù)檢測Muscadine葡萄汁中揮發(fā)性香氣成分,發(fā)現(xiàn)2,5-二甲基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮(焦糖氣味)是最主要的揮發(fā)性香氣成分,它和鄰氨基苯乙酮是Muscadine葡萄中糖果氣味和狐臭氣味的主要來源;Serot等[7]利用GC-O技術(shù)研究并找出了3種French-Romaninan雜交品種中的主要揮發(fā)性香氣成分;Kotseridis等[8]利用GC-O方法研究赤霞珠中的揮發(fā)性香氣成分,發(fā)現(xiàn)3-甲硫基丙醛、順,反-2,6-壬二烯醛和癸醛具有最高的香氣稀釋因子(FD factor)。

    葡萄果實的揮發(fā)性香氣成分因種群、品種、產(chǎn)地、栽培等不同而具有較大的差異,本實驗主要研究采用GC-O和氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)技術(shù)找出張裕卡斯特酒莊葡萄園的蛇龍珠、赤霞珠、品麗珠和梅鹿輒果實中的揮發(fā)性香氣成分,并比較它們間揮發(fā)性香氣成分的差異,為提高4種葡萄品質(zhì)及確定其釀造工藝提供指導(dǎo)性數(shù)據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    蛇龍珠(Cabernet gernischt,CG)、赤霞珠(Cabernet sauvignon,CS)、品麗珠(Cabernet franc,CF)、梅鹿輒(Merlot,ML)于2002定植于張??ㄋ固鼐魄f葡萄園,自根系栽培,采用“單干雙臂”式整形修剪。2006年9月26日精心挑選完全成熟,無病蟲害果實5kg,速凍后-26℃貯藏待分析。

    1.2 儀器和藥品

    6890N氣相色譜儀和5973N/I質(zhì)譜儀(GC-MS)、DBWax柱(30m×0.25mm,0.25μm) 美國安捷倫公司;溶劑輔助蒸餾裝置 美國Sigma公司;嗅覺檢測器 德國Gersterl公司。C5~C30烷烴標(biāo)樣及成分標(biāo)準(zhǔn)品 美國Sigma-Aldrich公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品制備

    取1kg冷凍葡萄樣品,室溫放置稍軟后對葡萄除梗處理;在破碎機中破碎(種子完好),破碎前加入100g NaCl和少許液氮;破碎后轉(zhuǎn)入1L的錐形燒瓶中并加入100mL重蒸乙醚-戊烷溶劑(1:1,V/V),充N2,封口,在振蕩床上180r/min振蕩2h,分液漏斗分離水相和有機相,重復(fù)兩次,合并有機相,加無水Na2SO4干燥;通過溶劑輔助蒸餾(SAFE)處理樣品;緩慢氮吹濃縮至500μL待GC-O和GC-MS分析。

    1.3.2 GC-O分析

    采用時間-強度嗅聞方法(Osme),由兩個經(jīng)過6月訓(xùn)練的人員聞香,一男一女,記錄每個揮發(fā)性香氣成分的出現(xiàn)時間、強度和香氣描述,強度采用7刻度法記錄:0為沒聞到,1為香氣微弱,2為香氣明顯,3為香氣很強;介于前述幾者之間用0.5、1.5、2.5表示。

    色譜條件:進樣口溫度250℃;程序升溫:初溫50℃,保持3min,以6℃/min升至150℃,以8℃/min升至230℃保持15min;載氣He;進樣量1μL;不分流進樣。

    1.3.3 GC-MS分析

    色譜條件:進樣口溫度250℃,程序升溫:初溫50℃,保持3min,以6℃/min升至150℃,以8℃/min升至230℃保持15min;載氣He;進樣量1μL;不分流進樣。

    MS條件:EI電離源,電子能量70eV,離子源溫度230℃,掃描范圍33.00~350.00u。

    1.3.4 定性分析

    保留指數(shù)(RI)根據(jù)文獻[9]計算。各個組分經(jīng)NIST 05a譜庫檢索、標(biāo)準(zhǔn)品的RI值及參考文獻的RI值對比、香氣特征三者結(jié)合進行定性分析。

    2 結(jié)果與分析

    圖1 蛇龍珠葡萄果實中揮發(fā)性香氣成分GC-MS離子流圖和GC-O聞香記錄圖Fig.1 GC-MS total ion chromatogram and GC-O log histogram of volatile aroma components in Cabernet Gernischt

    表1 在DB-wax柱上采用Osme方法檢測到的4種紅葡萄果實中的揮發(fā)性香氣成分Table 1 Identification of aroma components in four kinds of red grapes by Osme method on DB-wax column

    本研究采用GC-MS和Osme結(jié)合的方法將4種釀酒葡萄的萃取樣品(萃取方法見1.3.1節(jié)),不經(jīng)稀釋,直接進行分析,每樣品由兩名經(jīng)過訓(xùn)練的嗅聞人員分別嗅聞3~5次。在同一保留時間下相同氣味描述出現(xiàn)3次以上判定為香氣活性成分,其香氣強度值為各次嗅聞記錄的該成分香氣強度的平均值。圖1為蛇龍珠葡萄果實中揮發(fā)性香氣成分的GC-MS總離子流圖和GC-O聞香記錄圖,GC-O聞香記錄圖記錄了揮發(fā)性香氣成分的出峰時間及香氣強度,4種葡萄果實中揮發(fā)性香氣成分的檢測結(jié)果請祥見表1。

    采用Osme方法在4種葡萄中共檢測出67種具有香氣活性的成分,鑒定出60種(表1)。在4種葡萄果實中香氣活性成分種類基本相似,但香氣強度存在一定的差異。香氣強度較強的成分有20種左右(香氣強度>2),香氣強度一般的成分約30(1<香氣強度<2),香氣強度較弱的成分近20(0<香氣強度<1)。在4種葡萄果實中有60種香氣活性成分是共有的,沒有發(fā)現(xiàn)某單一或某幾個特征揮發(fā)性香氣成分,很難簡單根據(jù)這些數(shù)據(jù)來全面描述各葡萄香氣特征。為了全面了解葡萄的整體香氣,首先將各香氣活性成分的香氣描述結(jié)果根據(jù)葡萄酒香氣輪盤劃分為7個香氣類型:果香味、植物味、化學(xué)味、微生物味、花香味、焦糖味、其他味[13];然后將各香氣類型中所包含的揮發(fā)性香氣成分的強度值之和作為該類型的香氣強度值。在4種釀酒葡萄中7個香氣類型的具體香氣強度值如圖2所示。

    圖2 4種葡萄各香氣類型的香氣強度Fig.2 Aroma intensities in four kinds of grapes

    從圖2可看出,4種葡萄果實香氣類型的總體趨勢相似,化學(xué)味是香氣強度值最大的香氣類型;其次果香味、花香味、植物味次之;然后是微生物味、焦糖味和其他味。但在不同葡萄品種中各類型香氣強度是存在一些差異的,在蛇龍珠中香氣強度值由大到小依次為:化學(xué)味>花香味>果香味>植物味>其他味>微生物味>焦糖味;赤霞珠和品麗珠中為:化學(xué)味>花香味>植物味>果香味>其他味>微生物味>焦糖味;而梅鹿輒與其他品種相差最大依次為:化學(xué)味>植物味>花香味>果香味>微生物味>其他味>焦糖味。在4種葡萄中化學(xué)味和果香味香氣類型所包括的成分種類最多,均有12~13種;其次為花香味、植物味和微生物味,揮發(fā)性香氣成分種類均在8~10種范圍內(nèi);焦糖味和其他味最少,揮發(fā)性香氣成分均為6種。

    在4種葡萄果實中化學(xué)味是香氣強度值最大的香氣類型,主要因為屬于該類型香氣種類較多,包括乙醇味、醋酸味、橡膠味、苯酚味和藥味等。在4種葡萄果實中與之相對應(yīng)的香氣活性成分種類最多,主要有2-甲基丙醇、1-丁醇、乙酸、己酸、2-己烯酸、萘、苯酚、4-甲基苯酚以及兩種具有草藥氣味的未知成分等。在4種葡萄果實中,化學(xué)味香氣強度相差不大,在22.51~24.90之間,赤霞珠中強度值最大,而梅鹿輒中最小。

    在4種葡萄中共檢測出10種屬于花香味香氣類型的香氣活性成分,其中主要是芳香族化合物(如苯甲醛、苯甲醇和β-苯乙醇等)、萜烯化合物(如4-萜品醇等),這些芳香物質(zhì)來源于莽草酸生物合成途徑(shikimic acid biosynthetic pathway)的支鏈化合物,包括芳香族氨基酸、苯甲酸、肉桂酸、木質(zhì)素、二羥甲基戊酸的衍生物,以及單萜、胡蘿卜素降解的異戊二烯等[14]。在蛇龍珠、赤霞珠和品麗珠中花香味的香氣強度僅次于化學(xué)味香氣類型,相比之下,梅鹿輒中花香味香氣強度值較低(18.67),在化學(xué)味和植物味之后,低于赤霞珠2.76。在赤霞珠葡萄中苯甲醇和β-紫羅蘭酮的花香氣味最強,品麗珠中苯乙醛和β-苯乙醇最強,蛇龍珠中為β-苯乙醇,梅鹿輒中為β-紫羅蘭酮。此外,苯甲醇和β-苯乙醇在4種葡萄果實中都具有很高的離子峰,是4種葡萄果實中含量較高的香氣活性成分。

    植物味香氣類型在4種葡萄中差別較大,在梅鹿輒葡萄中香氣強度值最大(21.09),在蛇龍珠最小(17.25)。在4種葡萄中植物味香氣類型主要包括青草味、樹葉味、青椒味和黃瓜味。青草和樹葉氣味主要來自C6化合物,如己醛、己烯醛和己烯醇等,主要來自不飽和酯肪酸的酶解反應(yīng)[15]。C6化合物離子峰面積占總色譜峰面積的50%以上,是4種葡萄中主要的揮發(fā)性成分。2-甲氧基-3-異丁基吡嗪具有青椒氣味,其閾值極低0.5ng/L[16],因其4種葡萄中的含量很低,通過GC-MS未能檢測出來,但其含量高于閾值,采用GC-O和與標(biāo)準(zhǔn)品RI對比方法鑒定出來。另外,兩種香氣很強似黃瓜味的成分為順,反-2,6-壬二烯醛和2-羥基苯甲酸甲酯,尤其是順,反-2,6-壬二烯醛在4種葡萄中的香氣強度均大于2.50,是重要的揮發(fā)性香氣成分。Kotseridis曾采用AEDA方法檢測赤霞珠葡萄汁中的揮發(fā)性香氣成分,發(fā)現(xiàn)順,反-2,6-壬二烯醛是稀釋因子(FD factor)最高的揮發(fā)性香氣成分[8]。

    果香味也是4種釀酒葡萄中重要的香氣類型,在蛇龍珠中果香味香氣強度值最大。果香味主要來自酯類成分,在葡萄中主要來自酸和醇的酯化反應(yīng)[17]。在4種釀酒葡萄中共檢測出了7種酯類物質(zhì),其中乙酸乙酯、2-甲基丁酸乙酯和辛酸乙酯是果香味較強酯類成分。此外,果香味還包括2種醇類、2種醛類和2種萜烯類成分,例如1-辛醛、1-己醇和里哪醇等均具有較強的水果氣味,它們也對果香味香氣類型具有重要的貢獻。

    根據(jù)葡萄酒香氣輪盤,4種釀酒葡萄中微生物味主要是汗臭味、酪臭味等。丙酸、2-甲基丙酸、丁酸、3-甲基丁酸等酸類成分具有酸臭(汗臭)氣味,是葡萄中微生物味主要來源。葡萄中這些酸類物質(zhì)主要是漿果轉(zhuǎn)色前由植株綠色部分的呼吸作用產(chǎn)生的[17]。在梅鹿輒葡萄中微生物味香氣強度明顯高于其他3個葡萄品種。

    焦糖味香氣類型的香氣強度值在4種葡萄中非常接近(10.21~10.83)。該類型的揮發(fā)性香氣成分包括乙偶姻、β-大馬酮、4-甲氧基苯甲醛、香草酸甲酯、乙酰香草酮和一種未知成分,其中4-甲氧基苯甲醛、香草酸甲酯、乙酰香草酮和一種未知成分對4種葡萄中焦糖味香氣類型貢獻較大。

    其他味香氣類型在品麗珠和梅鹿輒中香氣強度值較大。根據(jù)葡萄酒香氣輪盤,本研究中其他味香氣類型主要指堅果味(2種未知成分)、香料味(α-萜品醇和茴香腦)、泥土味(1-辛烯-3-酮)和木材味(香草醛)4個香氣類型。這些成分對4種釀酒葡萄的香氣具有較大的貢獻,如α-萜品醇和茴香腦具有似茴香般氣味,香氣強度值分別為2.13~2.83和1.88~3.00范圍內(nèi)。

    3 結(jié) 論

    采用液液萃取和溶劑輔助蒸餾技術(shù)(SAFE)提取葡萄中的揮發(fā)性香氣成分,通過GC-MS和GC-O技術(shù)鑒定出67種具有香氣活性成分,較好的了解了4種葡萄果實中香氣特點并找出了主要的揮發(fā)性香氣成分,基本達(dá)到該研究的主要目的。蛇龍珠中香氣強度大于2.80的成分有1-己醇、乙酸、3-甲基丁酸、β-紫羅蘭酮以及一種草藥香氣的未知成分;在赤霞珠葡萄中為己醛、1-己醇、反-3-己烯-1-醇、乙酸、己酸、苯甲醇、β-紫羅蘭酮以及一種草藥香氣的未知成分;品麗珠中有乙酸、順,反-2,6-壬二烯醛、苯乙醛、α-萜品醇、茴香腦、己酸、β-苯乙醇、對甲氧基苯甲醛、香草醛以及一種草藥香氣的未知成分;而在梅鹿輒中有1-己醇、反-3-己烯-1-醇、乙酸、苯甲醛、3-甲基丁酸、β-苯乙醇和2-己烯酸。

    [1] GOMEZ E, MARTINEZ A, LAENCINA J. Changes in volatile compounds during maturation of some grape varieties[J]. J Sci Food Agric,1995, 67(2): 229-233.

    [2] ROSILLO L, SALINAS M R, GARIJO J, et al. Study of volatiles in grapes by dynamic headspace analysis: Application to the differentiation of someVitis viniferavarieties[J]. J Chromatogr, 1999, 847(1/2): 155-159.

    [3] 胡博然, 李華. 不同釀酒葡萄品種漿果香味成分的GC-MS分析[J].食品與發(fā)酵工業(yè), 2005, 31(12): 89-92.

    [4] 范文來, 徐巖, 趙光鰲, 等. 赤霞珠葡萄和品麗珠葡萄成熟期揮發(fā)性成分研究[M]//第五屆國際葡萄與葡萄酒學(xué)術(shù)研討會論文集. 西安:陜西人民出版社, 2006: 240-246.

    [5] 姜文廣, 范文來, 徐巖, 等. 梅鹿輒葡萄和蛇龍珠葡萄的揮發(fā)性成分GC-MS分析[M]//第五屆國際葡萄與葡萄酒學(xué)術(shù)研討會論文集. 西安: 陜西人民出版社, 2006: 247-253.

    [6] CADWALLADER K R, MARROQUIN E, SILVA J. Identification of predominant aroma compounds in muscadine grape juice[J]. J Food Sci,1997, 62(2): 249-252.

    [7] SEROT T, PROST C, VISAN L, et al. Identification of the main odoractive compounds in musts from French and Romanian hybrids by three olfactometric methods[J]. J Agric Food Chem, 2001, 49(4): 1909-1914.

    [8] KOTSERIDIS Y, BAUMES R. Identification of impact odorants in Bordeaux red grape juice, in the commercial yeast used for its fermentation,and in the produced wine[J]. J Agric Food Chem, 2000, 48(2): 400-406.

    [9] MAJDAK A, HERJAVEC S, ORLIC S, et al. Comparison of wine aroma compounds produced bySaccharomyces paradoxusandSaccharomyces cerevisiaestrains[J]. Food Technol Biotech, 2002, 40(2): 103-108.

    [10] LEDAUPHIN J, SAINT-CLAIR J F, LABLANQUIE O, et al. Determination of key odorant compounds in freshly distilled Cognac using GCO, GC-MS, and sensory evaluation[J]. J Agric Food Chem, 2004, 52(18): 5670-5676.

    [11] CAMPO E, FERREIRA V, ESCUDERO A, et al. Quantitative gas chromatography-olfactometry and chemical quantitative study of the aroma of four Madeira wines[J]. Analytica Chimica Acta, 2006, 563(1/2): 180-187.

    [12] FAN W L, QIAN M C. Identification of aroma compounds in Chineseliquor by normal phase chromatography fractionation followed by gas chromatography olfactometry[J]. Flavour and Fragrance J, 2006, 21(2): 333-342.

    [13] NOBLE A C, ARNOLD R A, BUECHSENSTEIN J, et al. Modification of a standardized system of wine aroma terminology[J]. Am J Enol Vitic,1987, 38(2): 143-146.

    [14] 李記明, 宋長冰, 賀普超. 葡萄與葡萄酒芳香物質(zhì)研究進展[J]. 西北農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報, 1998, 20(5): 105-109.

    [15] RUTHER J. Retention index database for identification of general green leaf volatiles in plants by coupled capillary gas chromatography-mass spectrometry[J]. J Chromatogr, 2000, 890(2): 313-319.

    [16] KOTSERIDIS Y, BAUMES R L, BERTRAND A, et al. Quantitative determination of 2-methoxy-3-isobutylpyrazine in red wines and grapes of Bordeaux using a stable isotope dilution assay[J]. J Chromatogr,1999, 841(2): 229-237.

    [17] 李華. 現(xiàn)代葡萄酒工藝學(xué)[M]. 西安: 陜西人民出版社, 2000: 24-25.

    Analysis of Aroma Components in Four Red Grape Varieties

    JIANG Wen-guang1,LI Ji-ming1,2,XU Yan1,2,F(xiàn)AN Wen-lai2,YU Ying1
    (1. Center of Science and Technology, Changyu Group Co. Ltd., Yantai 264001, China;2. Key Laboratory of Industrial Biotechnology, Ministry of Education, Laboratory of Brewing Microbiology and Applied Enzymology, School of Biotechnology,Jiangnan University, Wuxi 214122, China)

    The aroma components in Cabernet Gernischt, Cabernet Sauvignon, Cabernet Franc and Merlot were identified by gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) and gas chromatography-olfactometry (GC-O). The aroma components in grapes were extracted by vibrating extraction at constant temperature, and the non-volatile components were removed by solvent-assisted flavor evaporation (SAFE). The volatile components were condensed by N2 and analyzed by GC-MS and GCO methods. A total of 67 aroma compounds were detected and 60 aroma compounds were identified in four kinds of grapes. The major aroma compounds were hexanal, 1-hexanol, (Z)-3-hexen-1-ol, acetic acid, (E,Z)-2,6-nonadienal, 3-methylbutanoic acid,anethole, hexanoic acid, benzyl alcohol,β-phenylethyl alcohol,β-ionone, 2-hexenoic acid, 4-methoxy benzaldehyde, and an unknown herb-like compound. Although similar aroma components were observed in four kinds of grapes, the aroma intensities of these aroma components were different. These aroma components were classified into seven categories including fruit aroma, plant flavor, chemical flavor, microbiological flavor, floral flavor, caramel flavor and other flavors according to wine aroma wheel. Among 4 kinds of grapes,the chemical flavor exhibited the highest aroma intensity, which was followed by floral flavor, plant flavor and fruit flavor. The aroma characters of four winemaking grapes were closely correlated with the contents of volatile aroma compounds.

    Cabernet gernischt;Cabernet sauvignon;Cabernet franc;Merlot;gas chromatography-olfactometry;aroma component

    TS207.3

    A

    1002-6630(2011)06-0225-05

    2010-04-19

    姜文廣(1981—),男,碩士研究生,研究方向為葡萄酒釀造工藝。E-mail:cyjiangwg@gmail.com

    *通信作者:李記明(1966—),男,研究員,研究方向為葡萄酒工藝和葡萄栽培。E-mail:zyljm@163.com

    欧美日韩av久久| 久久久久久久久久成人| 亚洲精品自拍成人| 亚洲内射少妇av| 能在线免费看毛片的网站| 欧美 日韩 精品 国产| 曰老女人黄片| 涩涩av久久男人的天堂| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 久久韩国三级中文字幕| 亚洲精品国产av蜜桃| 两个人免费观看高清视频| 亚洲成人av在线免费| 久久精品国产自在天天线| 国产视频首页在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 在线观看免费高清a一片| 在现免费观看毛片| 日韩电影二区| 久久热精品热| 在线观看国产h片| 午夜激情av网站| 免费少妇av软件| 波野结衣二区三区在线| 女人精品久久久久毛片| 国产亚洲精品久久久com| 欧美成人午夜免费资源| 99精国产麻豆久久婷婷| 久久久久久伊人网av| 毛片一级片免费看久久久久| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 全区人妻精品视频| 久久久国产一区二区| 亚洲四区av| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 五月开心婷婷网| 69精品国产乱码久久久| 免费观看性生交大片5| 在线观看www视频免费| 久久久欧美国产精品| a级毛片在线看网站| 亚洲欧洲日产国产| 日本黄色片子视频| 国产在线免费精品| 一级毛片 在线播放| videossex国产| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 伦理电影大哥的女人| 精品久久久久久久久亚洲| 日韩成人av中文字幕在线观看| 性色av一级| 尾随美女入室| 最黄视频免费看| 久久青草综合色| 亚洲精品456在线播放app| 精品亚洲成国产av| av网站免费在线观看视频| 一边亲一边摸免费视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 蜜桃在线观看..| 日韩av在线免费看完整版不卡| 一级片'在线观看视频| 免费观看的影片在线观看| 99热全是精品| h视频一区二区三区| 波野结衣二区三区在线| 桃花免费在线播放| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 精品久久国产蜜桃| 久久99热6这里只有精品| 国产精品人妻久久久久久| 男女啪啪激烈高潮av片| 一边亲一边摸免费视频| 性色av一级| 亚洲久久久国产精品| 黄片无遮挡物在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲av二区三区四区| 亚洲美女视频黄频| 大香蕉97超碰在线| 另类亚洲欧美激情| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产又色又爽无遮挡免| 日本色播在线视频| 毛片一级片免费看久久久久| 国产成人精品一,二区| 国产免费福利视频在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久人人爽人人片av| 亚洲无线观看免费| 精品国产一区二区久久| 国内精品宾馆在线| a级片在线免费高清观看视频| 成人手机av| 免费观看性生交大片5| 三上悠亚av全集在线观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 黄片无遮挡物在线观看| 久久午夜福利片| 老熟女久久久| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久精品国产自在天天线| 毛片一级片免费看久久久久| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 午夜久久久在线观看| 熟女人妻精品中文字幕| 18+在线观看网站| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 999精品在线视频| 亚洲中文av在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 日韩免费高清中文字幕av| 国产一区有黄有色的免费视频| 久久人妻熟女aⅴ| 九色成人免费人妻av| 97精品久久久久久久久久精品| 午夜视频国产福利| 制服诱惑二区| 日韩免费高清中文字幕av| 成人综合一区亚洲| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲国产精品一区三区| 久久久久久久国产电影| 三级国产精品欧美在线观看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 精品久久久久久电影网| 熟女人妻精品中文字幕| 人妻一区二区av| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产精品久久久久久久电影| 久久人人爽av亚洲精品天堂| av线在线观看网站| 亚洲精品亚洲一区二区| 美女内射精品一级片tv| 精品视频人人做人人爽| 99热国产这里只有精品6| 一级毛片我不卡| 美女中出高潮动态图| 18在线观看网站| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产乱人偷精品视频| 大话2 男鬼变身卡| 黄片播放在线免费| 一个人免费看片子| 这个男人来自地球电影免费观看 | 午夜福利在线观看免费完整高清在| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 中文字幕av电影在线播放| 涩涩av久久男人的天堂| 日本与韩国留学比较| 日日摸夜夜添夜夜爱| 91成人精品电影| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 日本av手机在线免费观看| 久久精品国产a三级三级三级| 两个人的视频大全免费| 91精品国产国语对白视频| 免费少妇av软件| 欧美日韩成人在线一区二区| 精品少妇内射三级| 免费人成在线观看视频色| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 最后的刺客免费高清国语| 一级毛片aaaaaa免费看小| 在线观看免费日韩欧美大片 | 大话2 男鬼变身卡| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲av国产av综合av卡| 性色avwww在线观看| 午夜视频国产福利| 成人国产av品久久久| 两个人的视频大全免费| 亚洲成色77777| 一级毛片 在线播放| 少妇 在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 十分钟在线观看高清视频www| 熟女人妻精品中文字幕| 99国产综合亚洲精品| 久久久精品94久久精品| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美xxⅹ黑人| 免费观看性生交大片5| 新久久久久国产一级毛片| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲综合色网址| 99热6这里只有精品| 亚洲国产日韩一区二区| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久久久国产网址| 欧美少妇被猛烈插入视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩人妻高清精品专区| 国产综合精华液| 丝袜喷水一区| 欧美bdsm另类| 99热全是精品| 亚洲成色77777| 亚洲内射少妇av| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 少妇熟女欧美另类| 九九在线视频观看精品| 国产精品女同一区二区软件| 97在线人人人人妻| 亚洲天堂av无毛| 国产精品熟女久久久久浪| 色5月婷婷丁香| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 一级黄片播放器| 黑丝袜美女国产一区| 在线观看国产h片| 日日啪夜夜爽| 观看av在线不卡| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产精品99久久久久久久久| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲成色77777| 亚州av有码| 妹子高潮喷水视频| 母亲3免费完整高清在线观看 | 午夜激情av网站| 亚洲性久久影院| 一本色道久久久久久精品综合| 性色av一级| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲色图综合在线观看| 久久这里有精品视频免费| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲人与动物交配视频| 久久99一区二区三区| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲丝袜综合中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 一级黄片播放器| 日本免费在线观看一区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 精品人妻在线不人妻| 最黄视频免费看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久久久久久久人人人人人人| 日韩成人av中文字幕在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 日本与韩国留学比较| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久av网站| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲国产精品成人久久小说| 高清午夜精品一区二区三区| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲欧美色中文字幕在线| 成人黄色视频免费在线看| 在线 av 中文字幕| 色网站视频免费| 国产精品女同一区二区软件| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产亚洲欧美精品永久| 国产高清三级在线| 美女国产视频在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 18禁观看日本| 2022亚洲国产成人精品| 成年人午夜在线观看视频| 成人免费观看视频高清| 日本av手机在线免费观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 色吧在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 三级国产精品欧美在线观看| 高清欧美精品videossex| 欧美+日韩+精品| 一本色道久久久久久精品综合| 欧美成人精品欧美一级黄| 日韩av在线免费看完整版不卡| 一级毛片我不卡| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲av福利一区| 纯流量卡能插随身wifi吗| 大香蕉久久成人网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 九九在线视频观看精品| 大片免费播放器 马上看| 国产探花极品一区二区| 色视频在线一区二区三区| 99久久精品一区二区三区| 少妇人妻 视频| 国产 精品1| 久久久国产精品麻豆| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲国产精品国产精品| 一区在线观看完整版| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲高清免费不卡视频| videosex国产| 日日爽夜夜爽网站| 不卡视频在线观看欧美| 色视频在线一区二区三区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 欧美国产精品一级二级三级| 一级毛片aaaaaa免费看小| 各种免费的搞黄视频| 久久精品国产亚洲av天美| 日本午夜av视频| 久久精品国产亚洲网站| 婷婷色麻豆天堂久久| 成人无遮挡网站| 黄色配什么色好看| 黄色怎么调成土黄色| 久久久精品免费免费高清| 美女国产视频在线观看| 99久久人妻综合| 国产一区二区三区av在线| 99热6这里只有精品| 22中文网久久字幕| 简卡轻食公司| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 国产男女内射视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 精品一区二区免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 制服诱惑二区| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久99一区二区三区| 亚洲综合精品二区| 国产av精品麻豆| 男男h啪啪无遮挡| 色5月婷婷丁香| 欧美另类一区| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 人人澡人人妻人| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 极品少妇高潮喷水抽搐| 少妇人妻久久综合中文| 国产精品蜜桃在线观看| 69精品国产乱码久久久| 18禁观看日本| 国产一区二区在线观看av| 内地一区二区视频在线| 搡女人真爽免费视频火全软件| 纯流量卡能插随身wifi吗| 精品久久久久久久久亚洲| 在线观看www视频免费| 欧美日韩成人在线一区二区| 超碰97精品在线观看| 蜜臀久久99精品久久宅男| 最近的中文字幕免费完整| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲国产最新在线播放| 插逼视频在线观看| 免费观看的影片在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 成人无遮挡网站| 欧美日韩综合久久久久久| 大片免费播放器 马上看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 91久久精品国产一区二区成人| 日本黄色日本黄色录像| 国产精品久久久久久av不卡| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 一级毛片我不卡| 国产av码专区亚洲av| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | videossex国产| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产最新在线播放| 日本-黄色视频高清免费观看| 大片免费播放器 马上看| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 波野结衣二区三区在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 最后的刺客免费高清国语| 在线天堂最新版资源| 我要看黄色一级片免费的| 制服丝袜香蕉在线| 简卡轻食公司| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| a级毛色黄片| 国产一区二区三区av在线| 国产精品久久久久久久久免| 久久久久精品久久久久真实原创| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 七月丁香在线播放| 青春草视频在线免费观看| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲无线观看免费| 日日爽夜夜爽网站| 九九在线视频观看精品| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲精品aⅴ在线观看| a 毛片基地| 国产精品 国内视频| 一级黄片播放器| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲怡红院男人天堂| 十八禁高潮呻吟视频| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产成人精品婷婷| 午夜免费观看性视频| 精品一区在线观看国产| 99国产精品免费福利视频| 免费观看无遮挡的男女| 成人亚洲欧美一区二区av| 嫩草影院入口| 国产成人精品久久久久久| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产精品无大码| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产成人91sexporn| 久久久久久久亚洲中文字幕| 一级毛片电影观看| 国产成人一区二区在线| 亚洲高清免费不卡视频| 久久99一区二区三区| 午夜激情福利司机影院| 精品久久久久久久久亚洲| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 久久久国产一区二区| 国产不卡av网站在线观看| 黄片播放在线免费| .国产精品久久| 99久国产av精品国产电影| 久久热精品热| 嘟嘟电影网在线观看| 少妇丰满av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 色5月婷婷丁香| 国产成人av激情在线播放 | 日韩强制内射视频| 黄色一级大片看看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 伊人亚洲综合成人网| 丰满饥渴人妻一区二区三| 一区在线观看完整版| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲国产欧美在线一区| 国产又色又爽无遮挡免| 久久 成人 亚洲| av.在线天堂| 九色亚洲精品在线播放| av免费观看日本| av黄色大香蕉| 有码 亚洲区| 久久久久久久久久久免费av| 精品久久久精品久久久| 男女边摸边吃奶| 美女视频免费永久观看网站| 久久久久久伊人网av| 精品视频人人做人人爽| 午夜免费鲁丝| 国产精品久久久久久久电影| 一级黄片播放器| 精品国产乱码久久久久久小说| 老女人水多毛片| 九色成人免费人妻av| 伦精品一区二区三区| 男男h啪啪无遮挡| 日本黄大片高清| 三级国产精品片| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 美女中出高潮动态图| 免费大片18禁| 熟女电影av网| 99热全是精品| 精品久久久久久电影网| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲精品第二区| 久久精品国产自在天天线| 午夜影院在线不卡| 免费大片18禁| 日本免费在线观看一区| 99热这里只有是精品在线观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产综合精华液| 99视频精品全部免费 在线| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲精品日韩av片在线观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产高清国产精品国产三级| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产黄色视频一区二区在线观看| 一区在线观看完整版| 丝袜喷水一区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 高清午夜精品一区二区三区| 99热这里只有是精品在线观看| 美女主播在线视频| 天天影视国产精品| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产精品久久久久久久电影| 久久99热6这里只有精品| 色婷婷av一区二区三区视频| 18+在线观看网站| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲精品视频女| 内地一区二区视频在线| 多毛熟女@视频| 少妇高潮的动态图| 亚洲国产精品成人久久小说| av福利片在线| 夜夜爽夜夜爽视频| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久人妻熟女aⅴ| 欧美丝袜亚洲另类| 日韩中文字幕视频在线看片| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 日韩伦理黄色片| 男女无遮挡免费网站观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 满18在线观看网站| 晚上一个人看的免费电影| xxx大片免费视频| 国产成人一区二区在线| 国产亚洲精品久久久com| 91aial.com中文字幕在线观看| 日本91视频免费播放| 18禁在线播放成人免费| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲av综合色区一区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 午夜激情av网站| 又大又黄又爽视频免费| av视频免费观看在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久免费观看电影| 纯流量卡能插随身wifi吗| 一级a做视频免费观看| 亚洲在久久综合| 一本久久精品| 制服诱惑二区| 久久狼人影院| 美女福利国产在线| 亚洲精品视频女| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 嘟嘟电影网在线观看| 啦啦啦在线观看免费高清www| 久久精品国产亚洲av涩爱| 在线 av 中文字幕| 国产 一区精品| 熟妇人妻不卡中文字幕| 色吧在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 国产日韩欧美亚洲二区| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲,欧美,日韩| 大香蕉97超碰在线| 看非洲黑人一级黄片| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 99九九在线精品视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲av成人精品一区久久| 一区二区三区四区激情视频| 国产精品 国内视频| 日日啪夜夜爽| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 永久免费av网站大全| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 中文字幕最新亚洲高清| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲av不卡在线观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产免费现黄频在线看| 日韩一区二区三区影片| av又黄又爽大尺度在线免费看| 大香蕉久久网| 久久人人爽人人片av| 各种免费的搞黄视频| 岛国毛片在线播放| 99热6这里只有精品| 日韩中文字幕视频在线看片| 欧美日本中文国产一区发布| a 毛片基地| 日日撸夜夜添| 日本黄色日本黄色录像| 久久久久国产精品人妻一区二区| 美女国产视频在线观看| 免费看光身美女| 国产成人aa在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 99re6热这里在线精品视频| 欧美日韩av久久| 国产成人免费观看mmmm| 欧美日本中文国产一区发布| 午夜激情福利司机影院| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久久久久久久久久久免费av| 久久久精品区二区三区| 亚洲内射少妇av| 国产熟女欧美一区二区| 欧美成人精品欧美一级黄|