遼寧遼中縣城郊地區(qū)大氣污染物時(shí)空變化及來(lái)源特征

高 健，柴發(fā)合*，王淑蘭，張新民，張 萌，陳義珍，尉 鵬

1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

2.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京 100124

遼寧遼中縣城郊地區(qū)大氣污染物時(shí)空變化及來(lái)源特征

高 健1，柴發(fā)合1*，王淑蘭1，張新民1，張 萌1，陳義珍1，尉 鵬2

1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

2.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京 100124

以遼中縣水文站為遼寧省典型城郊地區(qū)大氣背景站點(diǎn)，針對(duì)大氣污染物，ρ(PM2.5)和氣象因子等進(jìn)行了1年(2007年2月—2008年1月)的連續(xù)觀測(cè).研究了各污染物的濃度水平，日、季節(jié)變化以及來(lái)源特征.φ(O3)，φ(CO)，φ(SO2)，φ(NO)，φ(NO2)，φ()，φ(NH3)和ρ(PM2.5)平均值分別為 19.9×10－9，0.85×10－6，9.7×10－9，8.8×10－9，14.5× 10－9，23.2×10－9，29.8×10－9和66.6μg/m3.除 SO2外，各污染物濃度水平均優(yōu)于我國(guó)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—1996)的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).φ(O3)在日間達(dá)到最大值，一次污染物呈現(xiàn)雙峰分布.從季節(jié)變化來(lái)看，φ(O3)在夏季最高，春季最低.一次污染物如CO，SO2，NO以及PM2.5的濃度均在冬季達(dá)到最大值.地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)和OM I衛(wèi)星反演的NO2柱濃度的變換趨勢(shì)相同，但地面觀測(cè)的φ(O3)在春季明顯低于柱濃度.后推氣流軌跡分析結(jié)果表明，在φ(O3)較高的夏、秋季，從東北地區(qū)和渤海灣起源的氣流貢獻(xiàn)最大.

遼寧;大氣污染物;時(shí)空變化;來(lái)源特征;后向氣流軌跡

Abstract:From February 2007 to January 2008，atmospheric gaseous pollutants，PM2.5and meteorological factors were observed at an atmospheric background site，Liaozhong hydrometric station，located in Liaozhong county，a typical suburban site in Liaoning Province.Based on the one year of observations，the pollution levels，diurnal/seasonal variations，and source characteristics of all pollutants were determined.The average concentrations of O3，CO，SO2，NO，NO2，，NH3and PM2.5were 19.9×10－9，0.85× 10－6，9.7×10－9，8.8×10－9，14.5×10－9，23.2×10－9，29.8×10－9and 66.6μg/m3，respectively.The pollution levels of the gaseous pollutants(except for SO2)met the GradeⅡChinese Ambient Air Quality Standards.For the diurnal variations，the concentrations of the primary pollutants showed bimodal profiles.O3concentration peaked at noon，and reached highest levels in summer and lowest levels in spring. Most of the primary pollutants(CO，SO2，NO，PM2.5)had maximum concentrations in winter.The changing trend of O3concentration measured in situ matched the satellite-observed tropospheric column NO2inversion data very well.However，for O3in spring，the satellite observed concentrations weremuch higher than those measured at the site.Backward trajectory analysis showed that the air masses originating from northeastern China and the Bohai Bay contributed a lot during the high O3season，that is，in summer and autumn.

Keywords:Liaoning;atmospheric pollutants;spatial and temporal variation;sources characteristic;back air trajectory

隨著經(jīng)濟(jì)及城市化進(jìn)程的加快，我國(guó)酸雨、灰霾和光化學(xué)煙霧等區(qū)域性大氣污染問(wèn)題日益突出.大氣排放源結(jié)構(gòu)復(fù)雜，民用污染、交通污染和工業(yè)污染復(fù)合，造成我國(guó)大氣污染表現(xiàn)為煤煙和機(jī)動(dòng)車尾氣復(fù)合型作用，某些城市群區(qū)域呈現(xiàn)一次污染和二次污染、常規(guī)污染和有機(jī)污染、城市污染和區(qū)域污染共同存在的復(fù)合型污染特征.目前，區(qū)域復(fù)合型大氣污染已成為威脅我國(guó)城市群地區(qū)群眾健康、生態(tài)安全的重要因素，為此，中華人民共和國(guó)國(guó)務(wù)院辦公廳于2010年5月12日向各省、自治區(qū)、直轄市人民政府、國(guó)務(wù)院各部委、各直屬機(jī)構(gòu)轉(zhuǎn)發(fā)了環(huán)境保護(hù)部等部門《關(guān)于推進(jìn)大氣污染聯(lián)防聯(lián)控工作 改善區(qū)域空氣質(zhì)量指導(dǎo)意見(jiàn)的通知》(國(guó)辦發(fā)［2010］33號(hào))，確定了區(qū)域大氣污染聯(lián)防聯(lián)控的指導(dǎo)思想、基本原則和工作目標(biāo)，值得注意的是，遼中城市群作為開(kāi)展大氣污染聯(lián)防聯(lián)控的重點(diǎn)關(guān)注區(qū)域之一，被要求積極推進(jìn)該項(xiàng)工作的開(kāi)展.

遼寧省是我國(guó)主要的工業(yè)原材料生產(chǎn)基地，經(jīng)歷了多年發(fā)展，形成了以沈陽(yáng)、鞍山、撫順、遼陽(yáng)和本溪5個(gè)中部城市組成的以重工業(yè)為主體的遼寧中部“城市群”，城市群主要城市之間已無(wú)明顯隔離帶，區(qū)域污染源連片分布，大氣環(huán)境污染嚴(yán)重［1-2］.以往針對(duì)遼寧中部城市群大氣污染的研究表明:該區(qū)域春季風(fēng)沙揚(yáng)塵污染嚴(yán)重，冬季煤煙型污染顯著，顆粒物是遼寧省城市空氣的主要污染物［3-4］;大氣混合層頂上下的顆粒物數(shù)濃度具有不同的垂直分布特征，粒子譜受不同形成機(jī)制影響，表現(xiàn)為多峰分布，水平方向上氣溶膠粒子數(shù)濃度存在顯著變化［5］;遼寧省“兩控區(qū)”內(nèi)二氧化硫污染有惡化的趨勢(shì)，酸雨頻率顯著增加［6-8］;大氣污染對(duì)城市群居民健康水平影響較大［9-12］;大氣中有機(jī)污染物濃度也處于較高水平［13］.綜合以往研究，雖然針對(duì)該區(qū)域大氣污染物濃度水平及影響有了初步的了解，但涉及污染物季節(jié)及日夜變化、污染物時(shí)空分布與大氣傳輸之間關(guān)系的研究相對(duì)較少.

我國(guó)以往針對(duì)區(qū)域復(fù)合型大氣環(huán)境污染及城市群大氣污染特征的研究表明，城市群各城市之間存在大氣污染相互傳輸影響［14-15］，要實(shí)現(xiàn)對(duì)遼寧省城市群區(qū)域大氣污染的有效控制，就需要了解大氣污染物的時(shí)空變化，特別是城市群地區(qū)大氣污染物在區(qū)域間的傳輸規(guī)律.因此，在位于城市群區(qū)間且無(wú)局地污染源影響的郊區(qū)站點(diǎn)，進(jìn)行大氣污染物濃度及來(lái)源的研究顯得十分必要.該研究將基于遼寧省遼中縣郊區(qū)站點(diǎn)——遼中縣水文站(以下簡(jiǎn)稱遼中站)為觀測(cè)點(diǎn)，對(duì)大氣污染物、顆粒物和氣象因子等進(jìn)行了1年(2007年 2月─2008年1月)的連續(xù)觀測(cè)，分析各污染物的濃度水平，日、季節(jié)變化及與大氣傳輸?shù)年P(guān)系.

1 研究方法

1.1 觀測(cè)點(diǎn)及采樣時(shí)間

圖1 觀測(cè)點(diǎn)位置及OM I衛(wèi)星的數(shù)據(jù)點(diǎn)分布Fig.1 The location of the observation site in Liaozhong and the measurement points of OMINO2and O3data

圖 1為遼中縣水文站位置 (41.5°N，122.6°E)［6］，同 時(shí) 給 出 了 Ozone Monitoring Instrument(OMI)衛(wèi)星在該區(qū)域的數(shù)據(jù)點(diǎn)分布.該觀測(cè)點(diǎn)的選取參考了中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站、中國(guó)氣象局及“八五”酸雨攻關(guān)項(xiàng)目酸雨監(jiān)測(cè)的布點(diǎn)原則.該站周圍地形開(kāi)闊，主要為農(nóng)田，植被覆蓋較好，沒(méi)有明顯排放源.該站位于遼河?xùn)|岸，東北方向距遼中縣城6～7 km，距沈陽(yáng)市約70 km，東南方向距遼陽(yáng)市和鞍山市約50 km，西南方向距盤錦市約72 km.該站在地理位置上位于遼中城市群中部郊區(qū)，可較好地捕捉區(qū)域內(nèi)不同來(lái)向的污染氣團(tuán).

1.2 樣品采集及分析

φ(O3)分析采用美國(guó)API(Advanced Pollution Instrument)公司生產(chǎn)的 API400E臭氧分析儀，φ(CO)分析采用API 300E型分析儀，φ(SO2)分析采用API 100E SO2分析儀.φ(NOx)和φ(NH3)分析采用API 201E分析儀，該儀器使用的鉬轉(zhuǎn)化爐在加熱至325℃條件下可將NO2轉(zhuǎn)化為NO，由于該轉(zhuǎn)化爐工作過(guò)程中會(huì)將部分氣態(tài)硝酸等氮氧化物轉(zhuǎn)化為NO，因此最終得到的φ(NOx)要大于實(shí)際意義上的φ(NOx)，為區(qū)別，在文中用φ()表示.觀測(cè)過(guò)程中實(shí)行了嚴(yán)格的質(zhì)量保證和質(zhì)量管理規(guī)程，每周針對(duì)各儀器的零點(diǎn)以及跨度點(diǎn)進(jìn)行標(biāo)定，使用的標(biāo)準(zhǔn)氣體為上海蓋斯工業(yè)氣體有限公司生產(chǎn)的混合標(biāo)準(zhǔn)氣.用 TEOM1400a測(cè)定ρ(PM2.5)，時(shí)間分辨率為5 m in.

為了綜合分析氣體及顆粒物的污染特征及其與氣象因素的關(guān)系，利用VISALA氣象觀測(cè)儀對(duì)觀測(cè)站的風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、相對(duì)濕度和大氣壓等參數(shù)進(jìn)行了同期觀測(cè).

1.3 后向氣流軌跡

氣流軌跡是指大氣氣團(tuán)在一定時(shí)間內(nèi)的運(yùn)動(dòng)路徑，據(jù)此可以分析氣團(tuán)的來(lái)源和傳輸途徑.利用混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡(HYSPLIT)模式［16-17］進(jìn)行后推氣流軌跡模擬，版本為 4.9 (http://www.arl.noaa.gov/ready/open/hysplit4. html).氣象數(shù)據(jù)選用全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(Global Data Assimilation System，GDAS)數(shù)據(jù)庫(kù)中的相關(guān)資料，每隔6 h(00:00，06:00，12:00和18:00)計(jì)算1次軌跡，每次的后向延伸時(shí)間為72 h(3 d)，軌跡模擬起始高度設(shè)定為100 m.

1.4 衛(wèi)星反演資料

為考察觀測(cè)點(diǎn)的區(qū)域代表性，使用衛(wèi)星反演資料與地面監(jiān)測(cè)的污染物濃度，分別對(duì)比了在觀測(cè)點(diǎn)地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)和φ(NO2)與OMI衛(wèi)星在遼中及周邊地區(qū)測(cè)量的對(duì)流層 O3和 NO2垂直柱濃度.該方法在以往多項(xiàng)大氣觀測(cè)中有所應(yīng)用［18-19］.其中，對(duì)流層NO2垂直柱濃度使用美國(guó)航天航空局地表臭氧監(jiān)測(cè)器(OM I)測(cè)量，并利用第3層次數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算(OMNO2 Level 3，水平分辨率為 0.25°×0.25°)(http://avdc.gsfc.nasa.gov/ Data/Aura/OMI/OMNO2/).對(duì)流層 O3垂直柱濃度使用同樣來(lái)源衛(wèi)星反演資料計(jì)算(http:// hyperion.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_ slice/)，水平分辨率為1°×1.25°.

2 結(jié)果與討論

表1 觀測(cè)期間不同污染物年均濃度統(tǒng)計(jì)Table 1 The statistics of pollutants concentration

2.1 污染物濃度水平

表1為觀測(cè)期間遼中站的大氣污染物濃度，ρ(PM2.5)及氣象因素的年均值統(tǒng)計(jì) .觀測(cè)期間φ(O3)為 19.9×10－9，φ(CO)為 850.4×10－9，φ(SO2)為9.7×10－9，φ(NO2)為14.5×10－9，按照我國(guó)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—1996)和美國(guó)最新修訂的國(guó)家清潔空氣法規(guī)定的大氣環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)，觀測(cè)站的氣體污染物濃度均低于GB 3095—1996一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，但ρ(PM2.5)年均值達(dá)到 66.6 μg/m3，大大超過(guò) PM10一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(40μg/m3).總體來(lái)講，遼中站代表地區(qū)空氣質(zhì)量好.觀測(cè)期間φ(O3)有 920 h超過(guò) GB 3095—1996一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(42.5×10－9)，其中有 18 h有超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(102.0×10－9)，有5 h有超過(guò)美國(guó)1 h平均標(biāo)準(zhǔn)(120.0×10－9);φ(SO2)有89 h超過(guò)GB 3095—1996一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其中僅有 1 h超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn); φ(NO2)有59 h超過(guò)GB 3095—1996一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其中有11 h超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

圖2 觀測(cè)期間污染物濃度在不同季節(jié)的日變化廓線Fig.2 The diurnal profiles of the pollutants in different seasons

2.2 污染物濃度日變化特征

圖2為遼中站觀測(cè)到的氣體污染物濃度和ρ(PM2.5)在不同季節(jié)的日變化特征.由圖2(a)可知，四季中的φ(O3)日變化特征相似，在06:00之前為全天最低，日間最高濃度出現(xiàn)在14:00左右.各季節(jié)間峰值濃度變化較大，夏季最高值超過(guò)50×10－9，冬季低于20×10－9.與生物質(zhì)燃燒相關(guān)的一次污染物如CO和NO等的濃度變化總體上類似雙峰分布，在18:00左右開(kāi)始上升，并在第2天早晨達(dá)到全天最高峰值.φ(NO)和φ(CO)在清晨和傍晚維持較高水平，清晨出現(xiàn)的峰值可能是由觀測(cè)點(diǎn)區(qū)域內(nèi)居民早炊燃燒有機(jī)生物質(zhì)引起的，而日間和下午濃度的降低可能是由于光化學(xué)過(guò)程消耗和大氣對(duì)流混合稀釋作用所致.φ(SO2)在春、夏、秋季總體呈單峰分布，可能是受到觀測(cè)區(qū)域內(nèi)城市污染氣團(tuán)傳輸影響所致.各項(xiàng)一次污染物濃度在春、夏季最低，在秋、冬季有明顯升高.值得注意的是，冬季各污染物日變化廓線明顯異于其他季節(jié)，具有以下特征:φ(NO)和φ()保持較高水平且日變化并不明顯;夜間φ(SO2)和ρ(PM2.5)水平明顯高于其他季節(jié);φ(CO)除因中午對(duì)流稀釋降低外，在傍晚、夜間和上午均保持較高水平.這些均說(shuō)明在冬季觀測(cè)點(diǎn)受到明顯的燃煤污染，并且由于受冬季擴(kuò)散條件的限制，夜間污染物濃度明顯提升.

2.3 污染物濃度季節(jié)變化特征

表2為φ(O3)，φ(CO)，φ(SO2)，φ(NO)，φ(NO2)，φ)，φ(NH3)和ρ(PM2.5)的月均值統(tǒng)計(jì).φ(O3)在觀測(cè)期間表現(xiàn)出明顯的季節(jié)變化，在夏季7月和8月達(dá)到全年最高，與以往研究中發(fā)現(xiàn)的東北地區(qū)夏季φ(O3)出現(xiàn)高值較為一致［20-21］，這與該地區(qū)夏、秋季受到較強(qiáng)的光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程影響有關(guān).φ(NH3)除受12月的一次高值影響下而表現(xiàn)該月月均值較高外，在夏季也呈現(xiàn)出較高水平，這可能是由夏季土地蒸發(fā)量加大而造成農(nóng)田NH3的排放增加所致.φ(CO)，φ(SO2)，φ(NO)以及ρ(PM2.5)的季節(jié)變化規(guī)律較一致，表現(xiàn)為夏季最低而冬季較高，可能與觀測(cè)區(qū)域采暖季節(jié)燃煤排放有關(guān).與東北地區(qū)氣象局本底站點(diǎn)(黑龍江龍鳳山)［20-21］的觀測(cè)結(jié)果對(duì)比發(fā)現(xiàn)，遼中站和龍鳳山站一次污染物CO濃度的季節(jié)變化相似，高值均出現(xiàn)在冬、春季.與遼中站相比，龍鳳山站觀測(cè)的二次污染物 O3的濃度高值月份有所滯后，在秋季達(dá)到最高，這說(shuō)明更加靠近華北地區(qū)的遼中站所代表的區(qū)域在 O3污染形成及傳輸方面可能與龍鳳山本底站存在較大差異.

表2 污染物濃度的月均值統(tǒng)計(jì)Table 2 The statistic of averaged concentration of pollutants

2.4 地面觀測(cè)與衛(wèi)星反演結(jié)果的對(duì)比

將遼中站地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)和φ(NO2)分別與OMI衛(wèi)星反演的對(duì)流層中濃度進(jìn)行了對(duì)比，其中OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)均為遼中站區(qū)域內(nèi)各數(shù)據(jù)點(diǎn)數(shù)值的月均值(算術(shù)平均值).圖1給出了遼中站位置以及以該觀測(cè)站為中心的OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)點(diǎn)分布.圖3(a)為地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)與OMI衛(wèi)星反演值的比較.由圖3可知，地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)與衛(wèi)星反演的對(duì)流層φ(O3)變化趨勢(shì)相似，均在夏季達(dá)到高值，但對(duì)流層的φ(O3)在3—9月要遠(yuǎn)高于地面監(jiān)測(cè)值，說(shuō)明春季臭氧分布在垂直空間上存在較大差異，也就是說(shuō)高空φ(O3)可能遠(yuǎn)高于地面.研究［22］表明，華北地區(qū)污染物尤其是 O3可通過(guò)對(duì)流等作用混合至高層大氣，并傳輸至東北地區(qū)形成重污染事件 .由圖 3(b)可知，地面監(jiān)測(cè)的φ(NO2)與OMI衛(wèi)星反演值的季節(jié)變化較一致，尤其是7月的高值反映明顯;冬季地面監(jiān)測(cè)的φ(NO2)較高.這可能是由于夏季對(duì)流混合較好，地面與高空垂直分布較一致;而在冬季，由于地面污染物排放量增加且對(duì)流混合減弱，因此造成了地面觀測(cè)φ(NO2)呈上升趨勢(shì).

為了解華北區(qū)域污染傳輸對(duì)遼中區(qū)域可能的影響，也同時(shí)考察了環(huán)渤海區(qū)域(見(jiàn)圖4)OMI衛(wèi)星反演對(duì)流層φ(O3)和φ(NO2)(見(jiàn)圖5).值得注意的是，A區(qū)域和 B區(qū)域中的φ(O3)月際變化吻合較好，但φ(NO2)相差較大(尤其是夏季).據(jù)此可推斷，華北地區(qū)存在從高空向遼中地區(qū)輸送O3的可能性，而NO2主要來(lái)自地面排放，因此華北地區(qū)對(duì)遼中地區(qū)的影響不大.

2.5 污染物濃度與氣流來(lái)源關(guān)系分析

圖3 地面監(jiān)測(cè)的φ(NO2)，φ(O3)與OM I衛(wèi)星反演值的對(duì)比Fig.3 The comparison between onsite measurement and OMI data on O3and NO2

圖4 遼中區(qū)域(A區(qū)域)及環(huán)渤海區(qū)域(B區(qū)域)Fig.4 The range of OMI study regions in Liaozhong(region A)and the Circum-Bohai-Sea region(region B)

氣流軌跡是指大氣氣團(tuán)在一定時(shí)間內(nèi)的運(yùn)動(dòng)路徑，據(jù)此可以分析降水氣團(tuán)的來(lái)源和傳輸途徑.利用混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡(HYSPLIT)模式對(duì)全年影響觀測(cè)地區(qū)的大氣氣團(tuán)進(jìn)行后向氣流軌跡模擬.

圖5 環(huán)渤海區(qū)域OM I衛(wèi)星反演φ(O3)和φ(NO2)的月際變化Fig.5 The monthly averaged concentration of OM I data on O3and NO2in Circum-Bohai-Sea region

此外，運(yùn)用軌跡的聚類分析方法，討論觀測(cè)期間氣團(tuán)輸送路徑及其與大氣化學(xué)成分濃度變化的關(guān)系，使用了統(tǒng)計(jì)軟件SPSS16對(duì)觀測(cè)點(diǎn)1年的后向氣流軌跡進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析，選擇每6 h的軌跡位置(包括經(jīng)、緯度)為變量(3天×每天4個(gè)時(shí)次×2個(gè)變量，共為24變量)對(duì)一年的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析.筆者沒(méi)有選擇垂直高度作為聚類分析的變量，主要原因是:①對(duì)于大尺度的長(zhǎng)距離輸送，應(yīng)該更關(guān)心水平輸送的情況;②如加入垂直高度作為分析變量，由于與水平坐標(biāo)的單位不同，很難決定其與水平坐標(biāo)的相對(duì)貢獻(xiàn)，然而實(shí)際軌跡的水平運(yùn)動(dòng)和高度本身存在聯(lián)系，一般較高的高度其運(yùn)動(dòng)速度較大，軌跡也更長(zhǎng)，所以即使沒(méi)有選擇高度作為變量，軌跡之間高度的差異最后也應(yīng)能在分類中有所體現(xiàn).

圖6為不同季節(jié)后向氣流軌跡的聚類結(jié)果.表3中為每組聚類中各污染物濃度的統(tǒng)計(jì)和各聚類所占當(dāng)季總軌跡數(shù)的比例，其中1～5代表各聚類標(biāo)號(hào).春、冬季節(jié)中有43.6%的氣流源自外蒙古及俄羅斯南部，經(jīng)長(zhǎng)距離傳輸至遼中站，有29.2%的氣流源于環(huán)渤海地區(qū)，可能會(huì)攜帶污染氣團(tuán)影響遼中站，有27.2%的氣流源于東北方向.夏季有近50%的氣流軌跡源于環(huán)渤海地區(qū)，同時(shí)受到一定遼寧內(nèi)部氣團(tuán)(21.3%)和東亞地區(qū)氣團(tuán)(9.6%)的影響.秋季氣流軌跡聚類分布與春季類似，有23.2%的氣流來(lái)自環(huán)渤海地區(qū)，48.1%的氣流來(lái)自外蒙古及俄羅斯南部方向，28.7%的氣流來(lái)自東北方向.冬季大多數(shù)氣流來(lái)自外蒙古及俄羅斯南部，但依然有35.5%的氣流來(lái)自遼寧內(nèi)部.

從表3的污染物濃度統(tǒng)計(jì)來(lái)看，在每個(gè)季節(jié)5組的氣流聚類中，環(huán)渤海地區(qū)產(chǎn)生的氣流所攜帶的污染物(一次污染物及二次污染物)濃度普遍高于其他氣流聚類.從φ(O3)來(lái)看，高濃度氣流聚類如春季－1和秋季－5均起源于環(huán)渤海地區(qū)，類似起源的夏季－2的φ(O3)也較高，在夏季各聚類中其濃度僅次于夏季－3.而從φ(NO2)來(lái)看，高濃度氣流聚類主要為夏季 －3，秋季 －5和冬季 －2聚類，這3類氣流聚類均可近似認(rèn)為是源于遼寧省內(nèi)部氣團(tuán)(其中秋季 －5部分屬于環(huán)渤海地區(qū)氣團(tuán)).因此，可判斷遼中地區(qū)大氣O3除本地光化學(xué)生成外，還受到環(huán)渤海區(qū)域(包括部分華北地區(qū))大氣傳輸影響，而NO2主要受到遼寧省內(nèi)部氣團(tuán)的影響.

圖6 不同季節(jié)后推氣流軌跡聚類分析Fig.6 The cluster analysis on back trajectories in difference seasons

表3 不同季節(jié)中氣流軌跡聚類的污染物濃度統(tǒng)計(jì)Table 3 The statistic of pollutants'concentrations in different clusters in the different seasons

續(xù)表3

3 結(jié)論

在遼寧省遼中縣水文站進(jìn)行的一年連續(xù)觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，除SO2外，其他氣體污染物濃度水平均好于GB 3095—1996二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).φ(O3)在日間達(dá)到最大值，體現(xiàn)了城郊地區(qū)光化學(xué)污染特征.一次污染物濃度呈現(xiàn)早晚高、日間低，反映出該區(qū)域生活區(qū)生物質(zhì)燃燒的排放特征.冬季一次污染物濃度的日夜變化明顯異于其他季節(jié)，夜間φ(SO2)和ρ(PM2.5)顯著上升，說(shuō)明冬季該地區(qū)受到煤煙型污染的影響十分明顯.φ(CO)，φ(NO)，φ(SO2)以及ρ(PM2.5)在月際變化中表現(xiàn)較為一致，在夏季最低而冬季較高，可能與觀測(cè)區(qū)域采暖季節(jié)燃煤排放有關(guān).地面監(jiān)測(cè)的φ(O3)季節(jié)變化與衛(wèi)星反演對(duì)流層φ(O3)數(shù)值結(jié)果相似，均在夏季達(dá)到高值，但對(duì)流層數(shù)值在春夏季明顯高于地面值，可能是由于華北地區(qū)高空傳輸導(dǎo)致.對(duì)流層φ(NO2)與地面監(jiān)測(cè)值總體上一致性較好，但冬季由于地面污染物排放量增加、對(duì)流混合減弱，故地面監(jiān)測(cè)值呈上升趨勢(shì).后向氣流軌跡聚類分析表明，遼中地區(qū)大氣O3除本地光化學(xué)生成外，還受到環(huán)渤海區(qū)域以及部分華北地區(qū)大氣傳輸?shù)挠绊懀鳱O2主要受到遼寧省內(nèi)部氣團(tuán)影響.

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GAO Jian1，CHAI Fa-he1，WANG Shu-lan1，ZHANG Xin-m in1，ZHANG Meng1，CHEN Yi-zhen1，WEIPeng2

1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
2.College of Environmental and Energy Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China

X51

A

1001－6929(2011)02－0146－09

2010－06－07

2010－10－13

國(guó)家 重 點(diǎn) 基 礎(chǔ) 研 究 發(fā) 展 計(jì) 劃 (973)項(xiàng) 目(2005CB422208);國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863)項(xiàng)目(2006AA06A307);中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)(2007KYYW 07)

高健(1979－)，男，山東濰坊人，助理研究員，博士，主要從 事 大 氣 污 染 機(jī) 理 及 控 制 研 究，gaojian@craes.org.cn.

*責(zé)任作者，柴發(fā)合(1955－)，男，陜西大荔人，研究員，碩士，博導(dǎo)，主要從事大氣污染控制研究，chaifh@craes.org.cn