川西拗陷中段天然氣輕烴地球化學(xué)特征

沈忠民 王 鵬 劉四兵， 呂正祥 朱宏權(quán)

（1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室（成都理工大學(xué)），成都610059；2.中國石化西南分公司勘探開發(fā)研究院，成都610081）

輕烴是石油和天然氣的重要組成部分，一般為C5～C10的化合物，蘊含著豐富的信息，在油氣研究中有著廣泛的應(yīng)用。輕烴常用于天然氣成因分類，Thompson（1983）提出利用輕烴組成對油氣分類［1］；戴金星（1993）闡述了采用 C7輕烴組成、C6－7芳烴和支鏈烷烴組合、苯和甲苯含量、C5－7脂肪族組成、甲基環(huán)己烷指數(shù)等來鑒別煤型氣和油型氣［2］；張文正等（1993）根據(jù)單體輕烴特征對天然氣進(jìn)行了分類［3］；胡國藝等（2007）對中國4個盆地典型煤型氣和油型氣的209個樣品輕烴組成進(jìn)行分析，提出了適用性較好的煤型氣和油型氣鑒別指標(biāo)［4］。Thompson（1983）提出用庚烷值和異庚烷值來確定石油的成熟度［1］；程克明等（1985）、劉寶泉等（1990）、王祥等（2008）都提出了不同地區(qū)的油氣成熟度庚烷值劃分標(biāo)準(zhǔn)［5－7］。Mango（1990）提出利用2，4－DMC5和2，3－DMC5比值求Ro的方法［8］；李廣之等（2003）認(rèn)為iC4／nC4和iC5／nC5值可以用來判斷成熟度［9］；侯讀杰等（1989）通過熱模擬實驗認(rèn)為，只有當(dāng)成熟度＜0.8 時，iC4／nC4和iC5／nC5值 靈 敏 度 才 較高［10］。沈平等（1992）和王培榮等（2007）分別探討了C6輕烴和C7輕烴與沉積環(huán)境的關(guān)系［11，12］。輕烴有較強的母源繼承性，能用于氣源對比的參數(shù)眾多，這些特征使之成為了氣源對比的重要手段［13－16］。輕烴還被用于判別水洗、生物降解、熱蝕變、天然氣運移相態(tài)、油氣保存條件等［14，17－21］。

前人對四川盆地輕烴特征研究已有一定的認(rèn)識，劉光祥等（2003）利用天然氣輕烴組成探討了川東和川東北地區(qū)晚古生代和中生代天然氣來源［14］；謝增業(yè)等（2007）對四川盆地天然氣輕烴組成進(jìn)行了研究［20］；唐艷等（2001）、鮑典等（2008）將天然氣輕烴應(yīng)用于川西拗陷成藏研究［21，22］。本文在前人的研究認(rèn)識基礎(chǔ)上，對川西拗陷孝泉、新場、合興場、豐谷等地區(qū)天然氣輕烴進(jìn)行分析，利用輕烴特征對研究區(qū)天然氣成因、成熟度、運移相態(tài)進(jìn)行研究，利用輕烴配對參數(shù)對研究區(qū)天然氣進(jìn)行氣源對比，以期進(jìn)一步認(rèn)識研究區(qū)天然氣特征及氣源關(guān)系，指導(dǎo)該區(qū)天然氣勘探。

1 地質(zhì)背景

川西拗陷是四川盆地西部晚三疊世以來陸相盆地的深拗陷部分，為龍門山推覆構(gòu)造帶前陸盆地，西界為龍門山推覆構(gòu)造帶，東界位于龍泉山一帶，北界為米倉山推覆構(gòu)造帶，南界位于雅安－樂山一帶，面積近60 000km2［13］。川西拗陷中段孝泉－新場－合興場－豐谷地區(qū)位于綿竹－鹽亭隆起帶上，印支期中晚幕受龍門山向SE方向的逆沖推覆作用，形成NE向構(gòu)造和強烈沉降的川西拗陷，并被上三疊統(tǒng)海相的馬鞍塘組、小塘子組和陸相的須家河組及侏羅系和白堊系依次充填［23］。陸相的須家河組是該區(qū)的主力烴源巖；須家河組及侏羅系和白堊系均有儲層發(fā)育，多種類型蓋層，多種輸導(dǎo)體系（斷層、裂縫、不整合面和孔隙），在空間上存在多套有效的生儲蓋組合［15，23－27］。有利的生、儲、蓋組合和良好的輸導(dǎo)條件，使得川西拗陷中段縱向上發(fā)育了多個含氣層系。

2 樣品分布及實驗條件

本次采集了53件天然氣樣品，平面上分布于川西拗陷中段孝泉、新場、合興場、豐谷地區(qū)，縱向上包括三疊系須家河組第二段、第四段及第五段（簡稱“須二段”、“須四段”、“須五段”），侏羅系的千佛崖組、沙溪廟組及蓬萊鎮(zhèn)組和下白堊統(tǒng)。樣品分布區(qū)域廣，涵蓋地層多，具有代表性。

樣品由中國石化西南分公司勘探開發(fā)研究院地球化學(xué)實驗室測定。儀器為HP6890氣相色譜儀；色譜柱為 HP－1柱，長度50m，內(nèi)徑0.2mm，膜厚0.025mm；采用高純N2作為載氣；升溫程序：30℃恒溫10min以后，3℃／min升至180℃。

3 輕烴地球化學(xué)特征應(yīng)用

3.1 天然氣成因

C7輕烴系列中的正庚烷（nC7）、甲基環(huán)己烷（MCC6）及二甲基環(huán)戊烷（DMCC5）有著不同的生源，與天然氣成因密切相關(guān)，常被用來判識天然氣來源。一般認(rèn)為，甲基環(huán)己烷主要來源于高等植物木質(zhì)素、纖維素、糖類等，且熱力學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，是指示有機質(zhì)生源的良好參數(shù)，它的大量存在是煤成氣輕烴的一個重要特征［4］；各種結(jié)構(gòu)的二甲基環(huán)戊烷主要來自水生生物的類脂化合物，它的大量出現(xiàn)是油型氣輕烴的主要特征［2］；正庚烷主要來自藻類和細(xì)菌，對成熟作用敏感，是良好的成熟度指標(biāo)。

從C7輕烴化合物組成三角圖（圖1）可以看出，研究區(qū)白堊系、侏羅系及須家河組樣品均以甲基環(huán)己烷占絕對優(yōu)勢，除須家河組、侏羅系各1個樣品外，其他樣品均落入Ⅲ型有機質(zhì)區(qū)域，說明研究區(qū)天然氣主要是來源于Ⅲ型有機質(zhì)的煤型氣。胡國藝等（2007）在對鄂爾多斯盆地、四川盆地、柴達(dá)木盆地、塔里木盆地的209個天然氣樣品系統(tǒng)分析的基礎(chǔ)上，提出了中國油型氣和煤型氣的C7輕烴劃分標(biāo)準(zhǔn)：nC7相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)＞30%，MCC6相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)＜70%，為油型氣；nC7相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)＜35%，MCC6相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)＞50%，為煤型氣。按照該標(biāo)準(zhǔn)從圖1中同樣可以得出，研究區(qū)天然氣主要是煤型氣。

圖1 天然氣C7輕烴三角圖Fig.1 Compositions of C7light hydrocarbon in natural gas

在生物體中，五元環(huán)結(jié)構(gòu)（環(huán)戊烷系列的基本結(jié)構(gòu)）僅見于甾類、萜類化合物、前列腺素等生長激素以及飽和、不飽和脂肪酸中，它們都屬于類脂化合物，富集在腐泥型有機質(zhì)中。六元環(huán)結(jié)構(gòu)（環(huán)己烷系列的基本結(jié)構(gòu)）雖然在上述化合物中存在，但它更多地由木質(zhì)素和纖維素的六元含氧環(huán)演化而來，并常作為中間產(chǎn)物向芳香環(huán)演化，因此與腐殖型有機質(zhì)的關(guān)系更密切。根據(jù)C6輕烴（甲基環(huán)戊烷、環(huán)己烷和正己烷）三角圖（圖2），可以看出除淺層（K1＋J3p）1個樣品落在腐泥型天然氣區(qū)域內(nèi)，其他天然氣樣品都分布在腐殖型有機質(zhì)區(qū)域，說明研究區(qū)天然氣以煤型氣為主，這與前文C7輕烴化合物研究結(jié)果是一致的。

圖2 天然氣C6輕烴三角圖Fig.2 Compositions of C6light hydrocarbon in natural gas

3.2 天然氣成熟度

輕烴中有幾組參數(shù)可以用來研究油氣成熟度，例如庚烷值與異庚烷值、2，4－二甲基戊烷與2，3－二甲基戊烷比值、iC4／nC4值和iC5／nC5值等。有學(xué)者指出只有當(dāng)成熟度（Ro）＜0.8%時，iC4／nC4和iC5／nC5值靈敏度才較高，可以作為有機質(zhì)演化早期階段的成熟度指標(biāo)；成熟度＞0.8%則效果不佳［10］。故本文采用前2組輕烴參數(shù)對川西拗陷中段天然氣成熟度進(jìn)行研究。

庚烷值和異庚烷值是輕烴參數(shù)中最常用的成熟度分析指標(biāo)。Thompson（1983）最早提出庚烷值和異庚烷值與凝析油成熟度的關(guān)系式［1］。之后，程克明等（1985）、劉寶泉等（1990）、王祥等（2008）學(xué)者也提出了中國不同地區(qū)油氣成熟度異庚烷值和庚烷值的劃分標(biāo)準(zhǔn)［5－7］。根據(jù)研究區(qū)的實際情況，本文采用程克明提出的成熟度劃分標(biāo)準(zhǔn)：低成熟階段，異庚烷值＜1，庚烷值＜20%；成熟階段，異庚烷值為1～3，庚烷值20%～30%；高成熟階段，異庚烷值為3～10，庚烷值為30%～40%；過成熟階段，異庚烷值為＞10，庚烷值＞40%［5］。依據(jù)該分類標(biāo)準(zhǔn)對天然氣成熟度進(jìn)行分析（圖3），研究區(qū)天然氣樣品都落在了成熟和高成熟區(qū)域內(nèi)，處于成熟和高成熟階段。

圖3 川西拗陷中段天然氣輕烴成熟度Fig.3 Maturity of light hydrocarbon in natural gas in the middle member of West Sichuan depression

Mango穩(wěn)態(tài)催化動力學(xué)輕烴成因理論認(rèn)為，2，4－二甲基戊烷與 2，3－二甲基戊烷比值（2，4－DMC5／2，3－DMC5）的對數(shù)與溫度（t）呈線性正相關(guān)，其關(guān)系式為t＝140＋15×ln（2，4－DMC5／2，3－DMC5）［8］。該關(guān)系式計算出的溫度為原油或天然氣母質(zhì)經(jīng)歷的最高地溫。根據(jù)Barker（1990）溫度和成熟度經(jīng)驗公式［28］，對研究區(qū)天然氣樣品成熟度進(jìn)行分析，Ro值分布范圍為0.83%～1.59%（平均值為1.28%），處于成熟－高成熟階段，這與利用庚烷值定性判別結(jié)果是一致的。

3.3 天然氣運移相態(tài)

成藏過程中天然氣的不同運移相態(tài)，可以引起輕烴組分特征顯著變化。天然氣以游離相運移時，影響組分變化的主要因素是烴類分子的極性大小。由于地質(zhì)色層作用，極性強的分子在運移過程中沿?zé)N類運移方向含量逐漸降低。由于芳香烴的極性大于烷烴，隨著運移距離的增加其含量會相對減少。天然氣以水溶相運移時，輕烴組分在水中溶解度差異是決定其變化特征的重要因素，沿著運移方向，溶解度小的組分先脫溶，溶解度大的組分后脫溶。相同條件下，同碳數(shù)的芳烴溶解度明顯高于烷烴，所以沿運移路徑前方，芳烴／烷烴值呈增加趨勢［15，31］。根據(jù)研究區(qū)天然氣的苯／正己烷和苯／環(huán)己烷與深度關(guān)系（圖4），T3x2和T3x4層位天然氣的苯／正己烷和苯／環(huán)己烷值變化范圍較大，且二者的變化范圍較為一致，說明了這2個層位天然氣同時存在水溶相和游離相運移特征。研究區(qū)J2層位中天然氣的苯／正己烷和苯／環(huán)己烷變化范圍最大，苯／正己烷和苯／環(huán)己烷最大值也出現(xiàn)在該層位，說明該層位也存在水溶相和游離相天然氣運移特征，水溶相運移特征加強。J3和K層位天然氣的苯／正己烷和苯／環(huán)己烷值分布相當(dāng)集中，而且遠(yuǎn)小于其下的其他層位，體現(xiàn)出J3和K層位天然氣游離相運移的特征。所以，研究區(qū)天然氣運移相態(tài)特征為：從T3x2到J2層位，天然氣存在水溶相和游離相2種運移相態(tài)，隨深度變淺水溶相運移加強；J3和K層位天然氣以游離相運移為主。

圖4 川西拗陷中段天然氣苯／正己烷、苯／環(huán)己烷隨深度變化圖Fig.4 The relation between the benzene／hexaneand and the benzene cyclohexane in natural gas and the depth in the middle member of the West Sichuan depression

3.4 天然氣氣源對比

由于不同結(jié)構(gòu)輕烴單體具有不同的標(biāo)準(zhǔn)生成自由能，故在同一成熟度階段，相同母源輸入的油氣應(yīng)具有相似的輕烴指紋。為減少非成因因素對輕烴組分的影響，一般將化學(xué)結(jié)構(gòu)和沸點相近的輕烴單體配對，用配對組分的濃度比值來作氣源對比［30］。可用于氣源對比的輕烴配對參數(shù)眾多，較常用的達(dá)10多組，這也是輕烴成為氣源對比重要方法的一個原因。

對研究區(qū)須二段天然氣及烴源巖輕烴配對參數(shù)對比表明，須二段天然氣與須二段烴源巖輕烴配對參數(shù)有很好的相似性，說明須二段天然氣來自須二段烴源巖。以新場地區(qū)為例（圖5），新2井、新3井、新856井須二段天然氣與新856井須二段烴源巖輕烴配對參數(shù)有很好相似性，證實了須二段天然氣自生自儲的特征。

圖5 須二段氣源對比Fig.5 The comparison of the source rock and the natural gas from T3x2 Formation

新場和豐谷地區(qū)須四段天然氣和烴源巖輕烴配對參數(shù)有很好的相似性，須四段天然氣與須三段烴源巖輕烴配對參數(shù)差異性較大，與須五段烴源巖有較好的相關(guān)性。以豐谷地區(qū)為例（圖6），川豐131井、川豐563井須四段天然氣輕烴配對參數(shù)有很好的相似性，它們可能來自相同的烴源巖。川豐131井、川豐563井須四段天然氣與須四段烴源巖輕烴配對參數(shù)有很好的相似性，說明本區(qū)天然氣主要來自須四段烴源巖。川豐131井、川豐563井須四段天然氣與須五段烴源巖大多數(shù)輕烴配對參數(shù)有較好的相似性，說明本區(qū)天然氣也有來自須五段烴源巖的貢獻(xiàn)。須三段烴源巖與須四段天然氣輕烴配對參數(shù)差異較大，說明須三段烴源巖對須四段天然氣貢獻(xiàn)較小。

圖6 須四段氣源對比Fig.6 The comparison of the source rock and the natural gas from T3x4 Formation

孝泉、新場、合興場、豐谷地區(qū)侏羅系和白堊系天然氣與須五段烴源巖輕烴配對參數(shù)相關(guān)性較好，侏羅系和白堊系天然氣主要來自須五段烴源巖。如在新場地區(qū)，川孝455井、新淺31井、川孝105井和川孝163井侏羅系不同層位的天然氣輕烴配對參數(shù)相關(guān)性非常好（圖7），說明該區(qū)侏羅系天然氣有共同的來源。新884井須五段烴源巖與侏羅系天然氣輕烴配對參數(shù)有很好的相關(guān)性，說明該區(qū)侏羅系天然氣主要來自須五段烴源巖。川孝568井須四段烴源巖與侏羅系天然氣輕烴配對參數(shù)有一定相似性，說明二者有一定的親緣性，須四段烴源巖對侏羅系天然氣有一定貢獻(xiàn)。

4 結(jié)論

通過對川西拗陷中段天然氣輕烴地球化學(xué)特征研究，認(rèn)為：

a.該區(qū)天然氣主要是來自Ⅲ型有機質(zhì)的煤型氣。

b.成熟度定性分析表明研究區(qū)天然氣處于成熟－高成熟階段，定量計算天然氣成熟度（Ro）值為0.83%～1.59%，定性和定量分析結(jié)果一致。

c.T3x2到J2層位的天然氣存在水溶相和游離相2種運移相態(tài)，隨深度變淺水溶相運移加強；淺層的J3和K層位天然氣以游離相運移為主。

d.氣源對比表明：須二段天然氣以自生自儲為主；須四段天然氣主要來自須四段烴源巖，須五段烴源巖有一定貢獻(xiàn)，須三段烴源巖對其貢獻(xiàn)較??；侏羅系和白堊系天然氣主要來自須五段烴源巖，須四段烴源巖對侏羅系天然氣有一定貢獻(xiàn)。

圖7 侏羅系氣源對比Fig.7 The comparison of the source rock and the natural gas from Jurassic System

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