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    硅膠對吡柔比星的吸附熱力學(xué)和吸附動力學(xué)研究

    2011-06-09 03:40:12顧強(qiáng)許建良許激揚(yáng)卞筱泓
    河北醫(yī)藥 2011年22期
    關(guān)鍵詞:吡柔比星柱層析等溫

    顧強(qiáng) 許建良 許激揚(yáng) 卞筱泓

    吡柔比星(pirarubicin,THP-ADM)是在阿霉素的 4’-O-位上引入四氫吡喃基的半合成蒽環(huán)類抗腫瘤抗生素[1,2]。吡柔比星對急性白血病、惡性淋巴瘤、頭頸癌、尿路上皮癌、乳腺癌、卵巢癌、子宮癌、胃癌等有顯著療[3-5]。吡柔比星的心肌毒性、骨髓抑制作用、脫發(fā)、胃腸道反應(yīng)等不良反應(yīng)比同類抗生素?。?,7],具有很高的臨床應(yīng)用價(jià)值。硅膠是一種高活性吸附材料,通常是用硅酸鈉和硫酸反應(yīng),并經(jīng)老化、酸泡等一系列后處理過程而制得[8]。硅膠屬非晶態(tài)物質(zhì),其化學(xué)分子式為mSiO2·nH2O。由于硅膠具有吸附性能高、熱穩(wěn)定性好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、有較高的機(jī)械強(qiáng)度等優(yōu)點(diǎn),因此成為柱層析中常用的填料[9]。柱層析過程中,結(jié)構(gòu)不同的化合物在硅膠表面具有不同的吸附與解吸行為,因而在層析柱中產(chǎn)生了不同的遷移速度,藉此不同結(jié)構(gòu)的化合物得以分離[10]。硅膠柱層析分離純化吡柔比星是吡柔比星生產(chǎn)工藝的重要環(huán)節(jié)[11],本文以硅膠從二氯甲烷-甲醇(9∶1)中吸附吡柔比星為研究對象,考察了溫度和吡柔比星濃度對吸附的影響,探討了吸附的熱力學(xué)和動力學(xué)規(guī)律,為硅膠柱層析分離純化吡柔比星提供理論基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 試劑與儀器

    1.1.1 儀器:電子天平(上海民橋精密科學(xué)儀器有限公司);恒溫振蕩器(江蘇太倉市實(shí)驗(yàn)設(shè)備廠);紫外可見分光光度計(jì)(上海元析儀器有限公司)。

    1.1.2 試劑:吡柔比星(山東印跡生物技術(shù)有限公司提供);二氯甲烷、甲醇為分析純;柱層析硅膠(青島海洋化工廠,粗孔,ZCX-Ⅱ型,200 ~300 目,試劑純)。

    1.2 吡柔比星定量分析方法 采用紫外分光光度法在254 nm處測定吡柔比星的濃度[12]。

    1.3 吸附熱力學(xué)實(shí)驗(yàn) 準(zhǔn)確稱取10份1.000 g干燥活化的硅膠備用。配制10個(gè)不同濃度的吡柔比星溶液,分別移取10.00 ml的吡柔比星溶液置于錐形瓶中,然后向每個(gè)錐形瓶中加入稱量好的1.000 g硅膠。在283K、293K、303K 3個(gè)溫度下,錐形瓶恒溫振蕩8 h(吸附已達(dá)平衡)。平衡后,測定溶液體系中吡柔比星的濃度Ce。根據(jù)下式計(jì)算硅膠的平衡吸附量Qe:

    式中,Qe是平衡后硅膠的吸附量(mg/g),C0是吡柔比星的初始濃度(mg/ml),Ce是吡柔比星的平衡濃度(mg/ml),V是吡柔比星溶液的體積(ml),M是硅膠的重量(g)。

    繪制Qe-Ce等溫曲線,根據(jù)等溫曲線方程描述吸附性質(zhì)。

    1.4 吸附動力學(xué)實(shí)驗(yàn) 準(zhǔn)確稱取3份1.000 g干燥活化的硅膠,分別加入10.00 ml的8.000 mg/ml的吡柔比星溶液中,于283K、293K、303K 3個(gè)溫度下恒溫振蕩,間隔30min取樣,測定溶液吡柔比星的濃度。

    2 結(jié)果

    2.1 吸附等溫方程 在不同溫度下硅膠對吡柔比星的吸附等溫線(圖1),在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),在相同的初始濃度下,硅膠對吡柔比星的吸附量隨溫度的升高而增加。

    圖1 硅膠對吡柔比星的吸附等溫線

    為進(jìn)一步考察硅膠對吡柔比星的吸附行為,采用Langmuir方程和Freundlich方程對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理[13]。

    Langmuir等溫吸附方程:

    Freundlich等溫吸附方程:

    以上兩式中:Qs是硅膠的飽和吸附量(mg/g);KL為Langmuir方程中的吸附系數(shù);Ce是吸附平衡時(shí)吡柔比星溶液的濃度(mg/ml);KF為Freundlich方程中的吸附系數(shù);n為量度吸附強(qiáng)度的常數(shù),均為吸附的特征參數(shù)。

    用上述兩方程對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行線性擬合發(fā)現(xiàn),Langmuir方程擬合后的R2均 >0.98,因此 Langmuir方程比Freundlich方程能更好的描述所研究的吸附等溫線。見表1、2。

    平衡常數(shù)KL隨溫度的升高而增大,證明隨溫度的升高硅膠對吡柔比星的吸附能力增強(qiáng)。

    表1 硅膠對吡柔比星的Langmuir吸附等溫方程參數(shù)

    表2 硅膠對吡柔比星的Freundlich吸附等溫方程參數(shù)

    Langmuir等溫吸附的特征可以根據(jù)特征分離系數(shù)RL判斷,RL可由下式計(jì)算。

    式中KL為Langmuir常數(shù),C0為各溫度下吡柔比星的初始濃度(mg/L)。經(jīng)計(jì)算發(fā)現(xiàn),在不同的初始濃度下,RL的值均位于0和1之間。因?yàn)楫?dāng)0<RL<1時(shí),為優(yōu)惠吸附,且根據(jù)吡柔比星與硅膠的相互作用及Langmuir方程建立的條件,我們可以認(rèn)定吡柔比星與硅膠之間的吸附屬于化學(xué)單分子優(yōu)惠吸附。

    2.2 吸附熱力學(xué)

    2.2.1 吸附焓變 ΔH:吸附焓變 ΔH可根據(jù)方程 lnKL=lnK0-ΔH/RT計(jì)算,計(jì)算步驟為:對lnKL~1/T進(jìn)行線性擬合,通過直線直線的斜率就可算出吸附焓變 ΔH。經(jīng)計(jì)算發(fā)現(xiàn) ΔH=51.028 kJ/mol,為正值。所以在研究范圍內(nèi),硅膠對吡柔比星的吸附為吸熱過程,升高溫度,吸附量增大,有利于吸附。

    2.2.2 吸附自由能變ΔG:吸附自由能變ΔG通過方程ΔG=-RTlnKL計(jì)算。其值見表3,由于ΔG均為正值,所以硅膠對吡柔比星的吸附為非自發(fā)過程,且隨溫度升高,ΔG值變小,說明升高溫度使吸附過程的自發(fā)程度增高。

    表3 硅膠對吡柔比星的吸附熱力學(xué)參數(shù)

    2.2.3 吸附熵變 ΔS:吸附熵變 ΔS可按Gibbs-Helmhotlz方程計(jì)算。

    由表中的計(jì)算結(jié)果可知,△S均為正值,說明吡柔比星在硅膠上的吸附為熵推動的過程,且隨溫度升高,ΔS呈減小趨勢。

    2.3 吸附動力學(xué) 硅膠對吡柔比星的吸附動力學(xué)曲線(圖2)。吸附過程的動力學(xué)研究主要是用來描述吸附劑吸附溶質(zhì)的速率快慢,通過動力學(xué)模型對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,從而探討吸附的機(jī)理。本實(shí)驗(yàn)采用3種動力學(xué)模型對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合,以期得到適合的模型來描述硅膠吸附吡柔比星的過程。

    (1)偽一級吸附模型:ln(Qe-Qt)=lnQe-k1t

    式中,Qe和Qt分別為平衡時(shí)和 t時(shí)刻硅膠的吸附量(mg/g),k1為偽一級吸附速率常數(shù)(min-1)。

    (2)偽二級吸附模型[14]

    式中,Qe和 Qt分別為平衡時(shí)和 t時(shí)刻硅膠的吸附量(mg/g),k2為偽二級吸附速率常數(shù)(g·mg-1·min-1)。

    (3)顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型[15]

    式中,Qt為t時(shí)刻硅膠的吸附量(mg/g),kp為顆粒內(nèi)擴(kuò)散速率常數(shù)(mg·g-1·min-1/2)。

    比較表中各個(gè)方程的擬合線性相關(guān)系數(shù)可知,偽二級方程能很好地描述硅膠對吡柔比星的的吸附行為。見表4。

    表4 硅膠吸附吡柔比星的動力學(xué)速率常數(shù)

    2.4 吸附活化狀態(tài)函數(shù) 由偽二級動力學(xué)方程截距求得反應(yīng)速率常數(shù)k2,由Arrhenius方程:

    圖2 不同溫度下硅膠對吡柔比星的吸附動力學(xué)曲線

    根據(jù) lnk2對1/T作圖,得一直線 lnk2=-1963.5/T-11.237(R2=0.9832)。由直線知 Ea=0.236 kJ/mol,該數(shù)值表明吸附過程很容易發(fā)生。

    3 討論

    我們對硅膠吸附吡柔比星的熱力學(xué)研究表明,在實(shí)驗(yàn)溫度和濃度范圍內(nèi),吡柔比星在硅膠上的平衡吸附數(shù)據(jù)能夠用Langmuir吸附等溫方程進(jìn)行模擬。硅膠對吡柔比星的吸附屬于優(yōu)惠單分子化學(xué)吸附,隨溫度升高,吸附量增大。

    硅膠吸附吡柔比星動力學(xué)研究表明,硅膠對吡柔比星的吸附過程符合偽二級動力學(xué)模型,由活化能數(shù)值表明該吸附過程很容易進(jìn)行。

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