黃金尾礦的處理及綜合利用

姚志通，李金惠，劉麗麗，謝亨華，任玉森

(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100084； 2.東江環(huán)保股份有限公司，廣東 深圳 518057)

2010年4月，工業(yè)和信息化部、科技部、國(guó)土資源部、國(guó)家安全監(jiān)管總局等有關(guān)部門發(fā)布了《金屬尾礦綜合利用專項(xiàng)規(guī)劃(2010～2015年)》，其中黃金尾礦也被列入尾礦綜合利用的重點(diǎn)領(lǐng)域。目前，我國(guó)金屬尾礦的綜合利用率平均不到10%，大大滯后于其他大宗固體廢棄物。從環(huán)境保護(hù)角度出發(fā)，必須對(duì)這些黃金尾礦進(jìn)行處理，避免二次污染；從資源保護(hù)角度，對(duì)黃金尾礦加以利用可以變廢為寶，化害為利，緩解我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展與生態(tài)環(huán)境破壞、資源短缺的突出矛盾[1-2]。

1 黃金尾礦及其特性

金礦開采過程中，剝離及掘進(jìn)時(shí)產(chǎn)生的無工業(yè)價(jià)值的礦床圍巖和巖石稱為廢石。礦石提取黃金精礦后所排出的廢渣即為黃金尾礦[3]。黃金尾礦呈堿性，pH>10。尾礦中SiO2、CaO含量較高，同時(shí)含有一定量的Fe2O3、Al2O3、MgO和少量貴金屬(如Au、Ag)、重金屬(如Cu、Pb、Zn)[4]。由于金礦礦石性質(zhì)、提金工藝的不同，尾礦的礦物性質(zhì)、有價(jià)金屬元素含量等也會(huì)有所變化；但也存在一定的共性，例如礦物相通常以石英、長(zhǎng)石、云母類、黏土類及殘留金屬礦物為主等；礦物粒度很細(xì)，泥化現(xiàn)象嚴(yán)重等[1, 5]。

2 黃金尾礦的處理

2.1 尾礦庫堆存

對(duì)于使用全泥氰化-炭漿法提金后的尾礦，很多礦山仍使用傳統(tǒng)的堿性氯化法處理氰化物后排至尾礦庫堆存，有的礦山則對(duì)尾礦壓濾后干式堆存。

2.1.1 堿性氯化法處理

堿性氯化法是通過氯系氧化劑(如漂白粉、次氯酸鈉、液氯)來破壞尾砂中的氰化物，其反應(yīng)方程式如下：

CN-+ClO-+H2O → CNCl+2OH-(1)

CNCl+2OH-→ CNO-+Cl-+H2O (2)

2CNO-+3ClO-+H2O → 3Cl-+N2+2CO2+2OH-(3)

反應(yīng)過程分兩個(gè)階段：第一階段，在pH>10的條件下，氰化物轉(zhuǎn)化為氰酸鹽，其毒性大大降低；第二階段，控制pH 7.5～8.0，CNO-氧化成CO2和N2。理論上講，上述兩階段氧化劑的投加量和pH控制范圍是不同的；但實(shí)際處理過程中，尾砂庫內(nèi)尾砂投放和漂白粉添加往往同時(shí)進(jìn)行，這種情況下加氯量需增加10%～30%。若投加的氧化劑超過不完全氧化階段所需要的劑量時(shí)，即使不改變pH，也能氧化部分或全部的CNO-，但可靠程度不高[6]。陳小明等[7]研究表明，堿性氯化法處理效果受漂白粉投加量、反應(yīng)時(shí)間、濕度和溫度等因素影響，實(shí)驗(yàn)最佳處理?xiàng)l件為：漂白粉投加量氰化物(mg)∶漂白粉(g)=100∶2.28，反應(yīng)時(shí)間120h，溫度25℃。應(yīng)用漂白粉處理含氰尾砂，在生產(chǎn)實(shí)踐中存在以下弊?。孩倨追塾昧枯^大，一般為10～20kg/t左右，處理成本偏高；②漂白粉加入量不易控制，尾砂中的CNO-在某些條件下可能還原成氰化物，造成尾礦液中氰含量超標(biāo)；③反應(yīng)受氰化物性質(zhì)、溫度等因素影響，雖加入相當(dāng)量的漂白粉，也很難保證處理效果[8]。

黨的十八大以來，習(xí)近平總書記提出了以科技創(chuàng)新為核心的全面創(chuàng)新，而科研院所在地方科技創(chuàng)新體系中具有舉足輕重的作用，是技術(shù)創(chuàng)新的重要載體。地方科研院所所具備的原始研發(fā)能力，特別是關(guān)鍵共性技術(shù)研發(fā)能力、政產(chǎn)學(xué)研協(xié)同創(chuàng)新能力和精準(zhǔn)對(duì)接區(qū)域經(jīng)濟(jì)發(fā)展的能力，這些是高校和企業(yè)所不具備的。在歷次深化改革過程中，地方科研院所不斷調(diào)整自身，尋得了各具特色的生存方式。當(dāng)前政府主管部門正著手探索推動(dòng)地方科研院所與高等院校融合這一新趨勢(shì)，為科研院所解決了困擾多年的體制機(jī)制束縛問題，為實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定發(fā)展提供了良好的機(jī)遇，但同時(shí)也伴隨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

2.1.2 壓濾

尾礦干堆具有如下優(yōu)點(diǎn)[9]：由于壓濾液返回工藝流程中，濾液中的氰離子、堿以及已溶的金大部分得以回收，因此節(jié)省了選礦用水、石灰和氰化物等用量，同時(shí)減少了含氰污水排放。另外，尾礦干堆基本避免了尾礦庫內(nèi)積水，從根本上杜絕尾礦庫因積水而危及周邊環(huán)境的安全隱患，尾礦庫終期庫容的利用系數(shù)也可達(dá)1.0～1.4或更高。尾礦壓濾干堆也存在缺點(diǎn)：①尾礦干堆一般一次性設(shè)計(jì)而無法服務(wù)5～10年或更久，因干堆的尾礦運(yùn)輸量每年都要增加距離與成本；②尾礦壓濾干堆對(duì)于氰化炭漿工藝有效，而對(duì)采用浮選法生產(chǎn)的礦山一般效益不明顯；③該技術(shù)對(duì)于北方干旱地區(qū)較為適用，而對(duì)于南方多雨地區(qū)則需慎重考慮[10]。

2.2 焚燒法

焚燒法是固體廢物高溫分解和深度氧化的綜合處理過程。通過焚燒可以使其中的有機(jī)物氧化分解，達(dá)到減容、去毒、回收能量及副產(chǎn)品等目的。焚燒時(shí)將含氰廢渣、煤和黏土(含生石灰)按一定比例混勻制成球，放入特制焚燒爐中。含氰廢渣中氰化物經(jīng)焚燒后去除率可達(dá)90%以上，去除效果明顯，燃燒灰渣粉碎后可用于制磚[11-12]。鄒魁凰等[13]采用豎式沸騰爐焙燒、煙氣制酸等一系列工藝處理氰化尾礦，提高了礦產(chǎn)資源的綜合利用程度。

2.3 生物法

利用生物法處理含氰廢渣，也是氰化物在環(huán)境中容易降解的原因。許多微生物具有降解氰化物特殊的酶系統(tǒng)和途徑[14]。例如一些種類的真菌(Fusarium sp., Hansenula anomala, snow mould)和細(xì)菌(Escherichia coli, Pseudomonas fluorescens, Cifrobacter freundii, Bacillus subkilis)能夠以氰化物為C、N源，通過NH3途徑吸收轉(zhuǎn)化氰化物[15]。生物法具有無氰根積累和無二次污染的優(yōu)點(diǎn)，可有效脫除氰化物、操作簡(jiǎn)便，但存在處理濃度低、承受負(fù)荷小等問題。

2.4 自然降解法

自然降解法是以自然方式去除氰化物，借助自然氧化、揮發(fā)、陽光曝曬分解等自然發(fā)生的物理、化學(xué)作用，使氰化物解離，重金屬離子沉淀。在此過程中，氰的揮發(fā)和金屬氰絡(luò)合物的解離是去除氰化物最主要原因[16-17]。自然降解效果受氰化物濃度和種類、pH、溫度、光照等多因素影響。加拿大對(duì)尾礦庫內(nèi)的自然降解進(jìn)行研究表明，在四至九月份，氰離子濃度可從68.7mg/L降低至0.08mg/L[18]。降解主要?dú)w因于氰絡(luò)合物的解離和氰的揮發(fā)，其中CN-氧化為CNO-占到11%[16]。在此過程中未發(fā)現(xiàn)光分解和生物降解，在寒冷冬天也不會(huì)發(fā)生自然降解。自然降解法需足夠的凈化時(shí)間和氧交換面積，以及良好的地下防滲層等，具有投資少、生產(chǎn)費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)。但該法存在占地面積大，過程緩慢，受自然因素影響大，排放廢物難達(dá)標(biāo)，尤其是鐵氰絡(luò)合物難奏效等缺點(diǎn)。

3 黃金尾礦的綜合利用

我國(guó)礦產(chǎn)資源80%為共伴生礦，由于我國(guó)礦業(yè)起步晚，技術(shù)發(fā)展不平衡，不同時(shí)期的選冶技術(shù)差距很大，大量有價(jià)值資源存留于尾礦之中。黃金尾礦中含金一般為0.2～0.6g/t，以當(dāng)前總堆存量5億t計(jì)算，其中尚含有黃金300t左右。黃金尾礦除含少量金屬組分外，其化學(xué)成分主要以Si、Al、Ca、Mg、Fe等氧化物為主，并伴有少量S、P 等。黃金尾礦的綜合利用包含兩方面內(nèi)容：一是回收，即將尾礦作為二次資源，從中提取有價(jià)組分，即尾礦的再選；二是利用，即將黃金尾礦作為工業(yè)原料直接加以利用[19-20]。

3.1 尾礦再選

大部分黃金礦床礦石中都伴有銀、銅、鉛、鋅、硫等多種金屬[19, 21]。由于過去采金及選冶技術(shù)落后，致使相當(dāng)一部分金、銀等有價(jià)元素丟失在尾礦中。近幾年，由于國(guó)內(nèi)外金屬礦產(chǎn)品價(jià)格快速攀升，我國(guó)尾礦再選的規(guī)模發(fā)展非常迅速。一些特大型礦山企業(yè)在尾礦再選技術(shù)開發(fā)方面已經(jīng)進(jìn)行了很多探索，不僅提高了資源回收率，也給企業(yè)帶來巨大的經(jīng)濟(jì)效益。

從尾礦中回收鉛、鋅不同于傳統(tǒng)的鉛鋅硫化礦回收，究其原因主要是：①金精礦中的鉛鋅礦物在氰化浸出過程中經(jīng)歷了細(xì)磨和長(zhǎng)時(shí)間的充氣攪拌，出現(xiàn)嚴(yán)重過磨，呈現(xiàn)“類膠態(tài)”分散體系，致使浮選困難；②大量泥質(zhì)礦物和殘留氰化物使礦物表面形成親水性薄膜，使捕收劑失去了對(duì)各種礦物捕收的選擇性；同時(shí)薄膜也阻礙捕收劑與礦粒表面的吸附，增加了浮選分離難度[22]。賀政等[22]通過預(yù)處理，采用組合捕收劑、控制礦漿電位及pH等一系列技術(shù)措施，實(shí)現(xiàn)了超細(xì)粒浮選的工業(yè)生產(chǎn)，鉛、鋅品位分別達(dá)到48.25%和47.32%，回收率為77.55%和80.64%。吳向陽等[23]采用濃硫酸強(qiáng)氧化作用和活性炭的吸附等礦漿預(yù)處理技術(shù)，在酸性介質(zhì)下采用混合浮選工藝，提高氰化尾渣中鉛鋅礦物資源的綜合利用率。

3.2 生產(chǎn)建筑材料

從尾礦中回收有價(jià)組分，尾礦數(shù)量還不能做到有效減少，仍不能從根本上解決尾礦侵占土地、破壞和影響生態(tài)環(huán)境的問題[24]。我國(guó)黃金礦床類型復(fù)雜，圍巖種類多樣，部分礦床中金屬礦物含量稀少，脈石礦物比較純凈，尾礦可作為重要的非金屬原料或建筑材料直接利用[25]。

3.2.1 制磚

根據(jù)國(guó)務(wù)院辦公廳《關(guān)于進(jìn)一步推進(jìn)墻體材料革新和推廣節(jié)能建筑的通知》(國(guó)辦發(fā)〔2005〕33號(hào))要求，截至2010年底，所有城市城區(qū)禁止使用實(shí)心黏土磚。目前，我國(guó)已陸續(xù)開展以粉煤灰、煤矸石、鐵尾礦等生產(chǎn)墻體材料的研究，研究較多的有蒸養(yǎng)磚、燒結(jié)磚和免蒸磚[26]。朱敏聰?shù)萚27]將金礦尾礦和生石灰、石膏按78∶20∶2的配比混合后，采用高溫蒸壓養(yǎng)護(hù)工藝制備出抗壓強(qiáng)度達(dá)到國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的MU15級(jí)磚。晏擁華等[28]利用頁巖做膠結(jié)劑，采用傳統(tǒng)的燒結(jié)磚生產(chǎn)工藝和真空擠出成型等方法，試制出金尾礦渣摻量為40%的尾礦頁巖燒結(jié)空心磚。楊永剛等[29]采用干壓硬塑成型法，在金礦尾礦摻量90%，成型水分8%～9%，壓力15MPa，燒結(jié)溫度1000℃的實(shí)驗(yàn)條件下，制備出MUl0的普通燒結(jié)磚。Roy等[30]以黃金尾礦為原料，黑棉土(Black cotton soils)和紅土(red soils)為添加劑，制備燒結(jié)磚。添加65%和75% 的黑棉土、50%和45%的紅泥，燒結(jié)磚的成本分別為普通黏土磚的0.74、 0.72、0.83和0.85倍。

3.2.2 制備微晶玻璃

微晶玻璃，又稱玻璃陶瓷，是綜合玻璃和陶瓷技術(shù)發(fā)展起來的一種新型材料。在基礎(chǔ)玻璃中加入TiO2、ZrO2等晶核劑，經(jīng)熱處理等即可得含微細(xì)晶粒的陶瓷狀材料，即微晶玻璃[31]。金礦尾砂主要化學(xué)成分是SiO2和Al2O3，且含有制造硅酸鹽玻璃所必需的MgO、CaO、K2O、Na2O等，因此可用來制備微晶玻璃[26]。劉心中等[32]以黃金尾礦為主要原料，引入CaO、MgO等成分，形成CaO-Al2O3-SiO2系微晶玻璃。以此為基體，添加各種著色劑等助劑可制成各種顏色的微晶玻璃花崗石。

3.2.3 生產(chǎn)加氣混凝土

尾礦加氣混凝土是以尾礦(尾砂占用比例為63%左右)為主要原料，加入一定比例的水泥、石灰、石膏、鋁粉等，按特定的工藝經(jīng)發(fā)泡、蒸壓后制成的多空輕質(zhì)加氣混凝土產(chǎn)品[33]。與傳統(tǒng)建材產(chǎn)品相比，具有輕質(zhì)高強(qiáng)、吸音隔音、防潮耐火、隔熱保溫、可加工性強(qiáng)等一系列優(yōu)良特性，是國(guó)內(nèi)外廣泛應(yīng)用的新型節(jié)能墻體材料[34]。丁亞斌等[35]針對(duì)黃金尾礦的特點(diǎn)，利用其生產(chǎn)加氣混凝土，砌塊的主要原材料配比為尾砂∶水泥∶生石灰∶石膏∶鋁粉膏=68∶8∶22∶2∶0.07，水料比為0.6。

3.2.4 生產(chǎn)硅酸鹽水泥

用尾礦生產(chǎn)水泥，是利用尾礦中的某些微量元素影響水泥熟料的形成和礦物的組成，主要有兩種方法，①利用尾礦中含鐵量高的特點(diǎn)，以尾礦替代常用水泥配方使用的鐵粉；②用尾礦替代水泥原料的主要成分[26]?；鹕侥?guī)r貧硫型黃金礦床，尾礦富含硅、鋁，可直接壓制建筑用磚或作為水泥原料；碳酸巖型礦床，尾礦也可作為水泥原料[5]。郜志海等[4]以黃金尾礦和石灰石為原料制備了混凝土摻合料JS，研究其配制的C80高性能混凝土的耐久性能。結(jié)果表明，采用JS 摻合料配制的混凝土抗凍融破壞能力與普通C80混凝土性能差別不大；JS 摻合料能改善混凝土的耐硫酸鹽腐蝕性能；摻合料混凝土早期收縮略大于普通C80 混凝土，后期相差不大。

3.3 用作井下充填料

開采礦產(chǎn)資源時(shí)地下形成大量采空區(qū)[36]。礦山采空區(qū)回填是直接利用尾礦最行之有效的途徑之一，尤其對(duì)于無處設(shè)置尾礦庫的礦山企業(yè)，利用尾礦回填采空區(qū)就具有更大的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)意義。采用充填法的礦山每開采1t礦石需回填0.25～0.4m3或更多充填料。尾礦是一種較好的充填料，可以就地取材、廢物利用，免除采集、破碎、運(yùn)輸?shù)壬a(chǎn)充填料碎石的費(fèi)用。一般情況下，用尾礦作充填料，其充填費(fèi)用較低，僅為碎石充填費(fèi)用的1/4～1/10[37]。對(duì)于價(jià)值較高的黃金礦山的礦體，為了改善礦柱回采條件，降低貧化損失，往往在充填料中加入適量的水泥或其他膠結(jié)材料，使松散的尾礦凝結(jié)成具有一定強(qiáng)度的整體[38]。

3.4 復(fù)墾造田

在一些鄰近城市或土地相對(duì)緊張的礦山，對(duì)礦山復(fù)墾造田尤為有利。尾礦庫復(fù)墾不僅防止揚(yáng)沙，而且美化環(huán)境，減少污染，兼具經(jīng)濟(jì)效益、社會(huì)效益和環(huán)境效益。對(duì)尾礦復(fù)墾造田主要有兩種方法：一是在尾砂表面覆蓋一層土壤，然后種植植物。這種方法雖然有效，但需要大量的“好土”，取土、運(yùn)輸、覆蓋等一系列工作使這種方法費(fèi)用較高而影響推廣應(yīng)用；另一種方法是直接在尾礦砂上種植植物[5]。針對(duì)尾礦庫復(fù)墾難的狀況，招遠(yuǎn)市在尾礦庫不覆土的條件下種植火炬樹。試驗(yàn)表明，火炬樹的抗旱、耐寒、耐瘠薄能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于當(dāng)?shù)貥浞N，不但成活率高，而且生長(zhǎng)快，可節(jié)省復(fù)墾費(fèi)用95%[39]。

4 結(jié)語

大量黃金尾礦已成為制約我國(guó)礦山持續(xù)發(fā)展，危及礦區(qū)及周邊生態(tài)環(huán)境的重要因素。大力發(fā)展循環(huán)經(jīng)濟(jì)、提高資源利用率，是解決我國(guó)當(dāng)前資源、環(huán)境對(duì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展制約的必由之路。目前，黃金尾礦針對(duì)性的處理技術(shù)較少，堿性氯化法處理和壓濾干堆存在處理效果不穩(wěn)定；尾礦庫承載容量有限，需要長(zhǎng)期維護(hù)和管理等缺點(diǎn)。生物法和自然降解法處理濃度低、過程緩慢。尾礦再選不僅可以提高資源回收率，也給企業(yè)帶來巨大經(jīng)濟(jì)效益，但不能從根本上減少尾礦的數(shù)量，尾礦壓占土地，破壞和影響環(huán)境的問題得不到根本解決。利用黃金尾礦整體生產(chǎn)建筑材料可大量消納黃金尾礦，解決困擾尾礦區(qū)的環(huán)境污染問題，同時(shí)降低產(chǎn)品生產(chǎn)成本，具有良好的經(jīng)濟(jì)、社會(huì)和環(huán)境效益。為促進(jìn)尾礦再利用產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，今后還要重點(diǎn)解決尾礦綜合利用技術(shù)攻關(guān)投入不足，現(xiàn)有政策支持力度不夠，企業(yè)缺乏投資開發(fā)尾礦綜合利用關(guān)鍵技術(shù)的動(dòng)力和積極性等問題。

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