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    ZnO/Ag納米復(fù)合物的制備及光學(xué)性質(zhì)

    2011-02-01 03:34:10徐麗紅張蓮蓮
    物理實(shí)驗(yàn) 2011年10期
    關(guān)鍵詞:拉曼復(fù)合物共振

    徐麗紅,張蓮蓮

    (東北大學(xué)理學(xué)院,遼寧沈陽(yáng)110819)

    1 引 言

    半導(dǎo)體納米微粒是由數(shù)目極少的原子或分子組成的納米尺度范圍內(nèi)的具有半導(dǎo)體性質(zhì)的微粒,當(dāng)其粒徑小于10nm時(shí)也稱其為量子點(diǎn).半導(dǎo)體納米粒子由于在光學(xué)和電學(xué)方面的特殊性質(zhì)已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注和研究[1].由于納米粒子的激發(fā)波長(zhǎng)范圍比較寬,發(fā)射波長(zhǎng)范圍比較窄,而且有較大的斯托克位移,近年來(lái)人們已經(jīng)開始將半導(dǎo)體納米粒子應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)中,并已取得一定的進(jìn)展.目前研究最多的還是半導(dǎo)體CdX(X=S,Se,Te)應(yīng)用于熒光標(biāo)記[2-5],但是除了受發(fā)光率的限制外,Cd元素本身對(duì)生物體有一定的毒副作用.ZnO作為一種對(duì)環(huán)境無(wú)毒副作用的熒光半導(dǎo)體材料,它的光電性質(zhì)特殊,化學(xué)穩(wěn)定性高,易于制備[6-8],而且具備豐富的拉曼指紋特征峰,例如在325nm共振激光的激發(fā)下,電子和聲子的作用強(qiáng),ZnO納米粒子能夠顯示出多級(jí)的拉曼聲子伴線.因此ZnO納米粒子在生物檢測(cè)領(lǐng)域中有著重要的應(yīng)用前景.但ZnO納米晶拉曼信號(hào)一般都較弱,且生物相容性比較差,在生物檢測(cè)和標(biāo)記方面的應(yīng)用中受到明顯限制.納米Ag是一種良好的拉曼信號(hào)增強(qiáng)基底,可以對(duì)吸附表面的分子有明顯的拉曼增強(qiáng)現(xiàn)象[9],并且納米Ag具有良好的生物相容性.本文通過(guò)在ZnO納米晶表面還原Ag+的方法合成了ZnO/Ag的納米復(fù)合物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究.

    2 實(shí) 驗(yàn)

    2.1 ZnO/Ag納米復(fù)合物的制備

    ZnO納米晶的制備采用Anderson[10]等人所用的方法并且對(duì)該方法進(jìn)行了改進(jìn).具體步驟是:將2.2g醋酸鋅攪拌溶于80℃的100mL無(wú)水乙醇中,迅速冷卻到0℃,再將0.589g氫氧化鋰(LiOH·H2O)超聲溶于100mL無(wú)水乙醇中,然后在0℃超聲條件下將氫氧化鋰溶液逐滴加到醋酸鋅溶液中反應(yīng)20min,即得ZnO納米晶溶膠.取0.018 7g硝酸銀溶于100mL蒸餾沸水中,迅速依次加入適量的對(duì)巰基苯胺、40mL氧化鋅溶膠以及1%檸檬酸三鈉水溶液2mL,在沸騰條件下回流反應(yīng)1h,得到棕褐色液體.液體離心后真空干燥數(shù)小時(shí)即得ZnO/Ag納米復(fù)合物.

    2.2 樣品的表征

    樣品的物相分析采用X射線衍射儀(XRD)(Rigaku D/max-II,Cu-Kα,λ=0.154 06nm)完成.樣品的形貌分析在透射電子顯微鏡(TEM)(JEM JEOL 2010型)上完成.紫外-可見光譜(UV-vis)用Perkin Elmer Lambda 900UV/VIS/NIR光譜儀測(cè)得,用LS500熒光光譜儀(Perkin Elmer,American)測(cè)量液體樣品,實(shí)驗(yàn)中樣品的激發(fā)波長(zhǎng)是320nm.本文共振拉曼測(cè)量采用法國(guó)Jobin Yvon公司生產(chǎn)的HR-800拉曼光譜儀,采用He-Cd激光器的325.0nm為激發(fā)波長(zhǎng).

    3 結(jié)果和討論

    3.1 納米復(fù)合物納米形貌和結(jié)構(gòu)表征

    圖1 ZnO和ZnO/Ag納米復(fù)合物的XRD譜圖

    圖1為XRD結(jié)果,與標(biāo)準(zhǔn)卡相對(duì)照可知,實(shí)驗(yàn)中用溶膠-凝膠方法制得的ZnO納米晶為六方纖鋅礦結(jié)構(gòu),3個(gè)明顯特征衍射峰對(duì)應(yīng)的晶向?yàn)椋?00),(002),(101).在ZnO/Ag復(fù)合物中,ZnO結(jié)構(gòu)未改變,曲線中還出現(xiàn)了2個(gè)新的晶體衍射峰,與標(biāo)準(zhǔn)卡相對(duì)照可知,它們分別是對(duì)應(yīng)銀的(111)和(200)晶面,為面心立方結(jié)構(gòu),從而證明所制備的樣品的確是ZnO/Ag納米復(fù)合物.復(fù)合物中ZnO的衍射峰相對(duì)于純ZnO發(fā)生了輕微的偏移,這種現(xiàn)象在其他的復(fù)合納米晶中也被觀察到.這種衍射峰的偏移往往被歸因于復(fù)合納米晶的組元間的晶格參量不同而產(chǎn)生的應(yīng)力誘導(dǎo)發(fā)生各組元晶格的弛豫[11-12].此外復(fù)合物中的衍射峰寬略有減小,說(shuō)明在形成復(fù)合物的過(guò)程中ZnO的尺寸稍有增大.

    圖2為透射電鏡照片,純ZnO納米晶體呈規(guī)則的幾何外形,尺寸分布比較均一,其粒徑不到10nm,這與前面的XRD光譜的結(jié)果是相一致的.被銀包覆后的納米復(fù)合物子呈現(xiàn)黑色不規(guī)則的外形,分散性較好.

    圖2 透射電鏡照片

    3.2 納米復(fù)合物光學(xué)性質(zhì)表征

    圖3是室溫紫外-可見吸收光譜.為了便于分析,給出了未被包覆的ZnO溶膠及Ag納米粒子(Ag膠)的吸收譜線.相對(duì)于ZnO體材料而言,所制得ZnO納米粒子的吸收邊發(fā)生明顯的藍(lán)移,顯示出強(qiáng)的量子限域效應(yīng).純ZnO納米晶帶隙Eg=3.43eV(362nm),被銀包覆后它的帶隙變小Eg=3.37eV(369nm).通常帶隙變化與納米粒子的尺寸是緊密相關(guān)的,納米粒子尺寸越小,它的帶隙就越大,這說(shuō)明在制備復(fù)合納米粒子的過(guò)程中ZnO的尺寸有所增加.Ag膠的表面等離子共振吸收峰出現(xiàn)在420nm左右.納米復(fù)合物中銀的吸收峰發(fā)生了明顯的紅移,位于490nm處,大約移動(dòng)了70nm.Henglein等[13]認(rèn)為,等離子體共振吸收帶的紅移是由于電子從金屬粒子轉(zhuǎn)移到表面吸附的離子上,導(dǎo)致金屬粒子表面電子密度下降引起的.所以Ag的共振吸收帶的紅移可能是Ag與ZnO之間存在電荷轉(zhuǎn)移,電子從Ag轉(zhuǎn)移到了ZnO上,Ag表面電子態(tài)密度減小,引起了等離子體共振吸收帶紅移.

    圖3 ZnO,Ag和ZnO/Ag納米復(fù)合物的紫外-可見吸收譜圖

    圖4是ZnO和ZnO/Ag納米復(fù)合物的熒光光譜.兩譜圖均由兩部分組成:一部分是位于360nm左右的峰,它是屬于ZnO的近紫外帶邊發(fā)射,是電子從導(dǎo)帶到價(jià)帶的輻射躍遷;另一部分是從400~600nm的峰屬于一般認(rèn)為的ZnO缺陷發(fā)光[14].相對(duì)于純ZnO納米晶,復(fù)合納米粒子中ZnO的可見發(fā)光明顯減弱.這是因?yàn)閆nO和Ag復(fù)合在一起所造成的,純ZnO納米粒子,由于其粒子尺寸很小,其表面存在很多缺陷,表面態(tài)俘獲光生空穴的概率很大,相應(yīng)地,光生空穴隧穿回晶體內(nèi)部以及和淺能級(jí)電子復(fù)合的概率也很高,而本征發(fā)光和缺陷發(fā)光又是一個(gè)互相競(jìng)爭(zhēng)的過(guò)程,所以其本征發(fā)光較弱而可見發(fā)光很強(qiáng).ZnO和Ag復(fù)合后,經(jīng)過(guò)表面修飾可補(bǔ)償ZnO表面的一些懸鍵,減少了結(jié)構(gòu)缺陷,阻隔了產(chǎn)生可見區(qū)發(fā)光的通路,從而表面態(tài)俘獲光生空穴以及光生空穴隧穿回晶體內(nèi)部的概率大大降低,導(dǎo)致了ZnO納米粒子的可見光發(fā)射強(qiáng)度降低.另外,由于Ag的包覆,使得ZnO中的光在出射時(shí)也有損耗.

    圖4 ZnO和ZnO/Ag納米復(fù)合物在室溫下的熒光光譜

    圖5給出了ZnO和ZnO/Ag納米復(fù)合物的共振拉曼譜.觀察到了ZnO的多聲子共振過(guò)程,它們是由多階縱向光學(xué)聲子線組成,其一階縱向光學(xué)聲子振動(dòng)模式位于580cm-1,純ZnO共振拉曼峰顯得比較弱.而ZnO/Ag納米復(fù)合物的一階縱向光學(xué)聲子線的峰強(qiáng)和積分面積都明顯增加,并且可觀察到六級(jí)散射線,這說(shuō)明我們觀察到了表面共振拉曼增強(qiáng)效應(yīng)(SERRS).對(duì)于表面共振增強(qiáng)拉曼的物理機(jī)制,目前人們普遍認(rèn)為是表面等離子體共振的結(jié)果[15-16],即當(dāng)光照射到復(fù)合納米粒子表面時(shí),Ag表面產(chǎn)生電荷的偶極震蕩,等離子體被激發(fā),與光波的電場(chǎng)耦合,并產(chǎn)生共振,在ZnO表面附近產(chǎn)生巨大的局域場(chǎng),從而使其拉曼散射信號(hào)大大增強(qiáng).

    圖5 ZnO/Ag納米復(fù)合物和ZnO的共振拉曼光譜

    4 結(jié) 論

    利用在ZnO納米晶表面還原Ag離子的方法成功合成了ZnO/Ag納米復(fù)合物,并對(duì)復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了分析.XRD光譜和TEM照片顯示復(fù)合物為納米材料,具有良好的晶體結(jié)構(gòu),在液相中分散性良好.熒光光譜和吸收光譜說(shuō)明經(jīng)過(guò)Ag修飾的ZnO表面的一些缺陷懸鍵得到補(bǔ)償,Ag和ZnO納米粒子之間存在電子轉(zhuǎn)移.共振拉曼光譜顯示納米復(fù)合物中出現(xiàn)了ZnO的共振拉曼六級(jí)散射信號(hào),實(shí)現(xiàn)以Ag為活性基底對(duì)ZnO共振拉曼信號(hào)的增強(qiáng).

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