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    鋯酸鋰的制備、表征及吸附CO2的模擬*

    2011-01-24 06:20:54袁文輝梁杰李莉
    關鍵詞:前驅粉末晶體

    袁文輝 梁杰 李莉

    (1.華南理工大學化學與化工學院,廣東廣州510640;2.華南理工大學環(huán)境科學與工程學院,廣東廣州510006)

    由于溫室效應的加劇,如何控制溫室氣體CO2的排放受到越來越多的關注.燃煤電廠的高溫煙道氣是CO2長期、穩(wěn)定、集中的排放源[1].由于煙道氣溫度較高,常見的方法(如吸收法、低溫蒸餾法、吸附法、電化學法和膜分離法等)難以對CO2進行直接、有效的分離[2-6],通常需要將排放氣體冷卻到300℃以下才能進行吸附分離,存在操作復雜、能耗高等缺點;迄今鮮見工業(yè)規(guī)模的直接吸收并分離CO2氣體的報道[7-8].近年來,國內外研究者對CO2高溫吸附劑進行了研究,發(fā)現氧化鈣在高溫下能較好地吸附CO2,但不具備良好的再生能力.進一步的研究發(fā)現,Li的硅酸鹽(Li4SiO4)及鋯酸鹽(Li2ZrO3)是高溫下最理想的CO2吸附劑.

    Nakagawa等[9]以Li2ZrO3為吸附劑應用于CO2的高溫吸附,結果發(fā)現Li2ZrO3不僅可在400~800℃下使用,而且在吸附/解吸過程中體積變化很小,當在其中加入碳酸鋰/鉀時,吸附能力有所提高.Ida等[10]發(fā)現Li的鋯酸鹽在400~700℃吸附CO2的能力可達4.5 mmol/g,CO2/N2選擇性能優(yōu)異,可達無窮大.在鋯酸鋰中摻鉀可以顯著提高其吸附性能,但會導致其穩(wěn)定性大幅降低[11].王銀杰等[12]用納米氧化鋯和納米碳酸鋰制備了 Li2ZrO3,Pfeiffer等[13]討論了溶膠-凝膠法制Li2ZrO3的影響因素.Xiong等[14]利用固相反應法制備了Li2ZrO3,并研究了原料ZrO2的尺寸對產品的影響;此外,他還提出了Li2ZrO3吸附CO2的雙殼吸附模型.

    采用固相法時需要高溫下長時間焙燒(850℃下12h)才能得到良好的晶型[14],且固相法在制備過程中易引入雜質,難以控制結晶大小,容易生成大顆粒.采用軟化學法制備的晶體通常顆粒細小、規(guī)則、均勻,目前用軟化學法制備純Li2ZrO3晶體粉末的報道較少.文中用檸檬酸-乙二醇絡合法制備Li2ZrO3超細晶體粉未.對Li2ZrO3樣品進行了分析和表征,并對其吸附CO2的性能進行了模型模擬,同時對吸附模型的解法進行了研究.

    1 實驗部分

    1.1 實驗方法

    采用檸檬酸-乙二醇絡合法制備Li2ZrO3粉末.將一定量的LiNO3溶于檸檬酸(CA)+乙二醇+H2O溶液中,在強烈攪拌條件下,按化學計量比加入ZrO(NO3)2,形成無色透明溶液,加熱攪拌,待溶劑蒸發(fā)后,形成透明凝膠,經干燥得到Li2ZrO3前驅體,將前驅體在一定溫度下焙燒一定時間得到的白色粉末即為樣品.

    1.2 樣品表征方法

    用D/max-IIIA型X射線衍射儀(XRD,日本理學公司生產)分析樣品物相,射線源為Cu Kα.采用STA449型綜合熱分析儀(TG-DSC,德國NETZSCH公司生產)在80~900℃范圍內分析Li2ZrO3超細晶體粉末在升溫過程中的質量變化和物相變化,以流量為15cm3/min的N2作為保護氣,吹掃氣為空氣,流量為40cm3/min.進行吸附能力測試時,將吹掃氣改為流量為45cm3/min的CO2氣體.用LEO 1530 VP型掃描電子顯微鏡(SEM,德國LEO公司生產)觀察粉末的外觀形貌.

    2 吸附模型的建立

    Xiong等[14]提出,當 Li2ZrO3吸附 CO2時,其顆粒形成球形雙殼結構.對于純Li2ZrO3,CO2分子在殼內的傳導是整個反應的控制步驟,且其傳導規(guī)律符合球殼吸附傳質方程:

    式中:cA為球殼內傳質濃度;r為半徑;t為吸附時間;DA為擴散系數.

    文獻中需要測定CO2的分壓和操作溫度才能求解模型.文中參考 Gabriele等[15]的模型解法,無需測定壓力和溫度,最終解得吸附質量M與時間和溫度的函數關系式:M=F(τ,α),τ=f(t,T),α =g(t,T),然后用自編的VB程序以最小二乘法為原則代入實驗數據進行擬合.其中T為熱力學溫度,τ和α為引入的關于時間和溫度的變量.詳細求解過程如下.

    為簡化方程(1),將傳質過程看成穩(wěn)態(tài)傳質:

    設邊界條件:r=L(t)時,cA=cA0;r=R(t)時,cA=cA1.L為 Li2ZrO3顆粒半徑,R為 ZrO2外殼半徑,均為時間t的函數;cA1和cA0分別為ZrO2外殼和內殼處CO2的濃度.

    傳質過程質量守恒:

    式中:V為體積;k為ZrO2的摩爾密度.

    由式(2)解得

    式中:R0為起始時間時ZrO2外殼半徑;y=L/R0.

    將式(4)代入式(3)得

    解得

    樣品相對質量變化

    式中:ρ0為Li2ZrO3的密度;Δm為樣品質量變化量;m0為樣品原始質量;為計算出來的樣品相對質量變化;44為CO2的相對分子質量.

    由于α和R(t)都不是關于時間的常數,因此引入α系數修正方程[15]:

    然后用最小二乘法求τ、α的值,具體如下:設定τ、α初始值滿足τmin≤τ≤τmax,αmin≤α≤αmax,目標函數為

    式中:zi為實驗測得的樣品相對質量變化.當φ為最小值時,τ、α即為所求.

    3 結果與討論

    3.1 對Li2ZrO3前驅體熱分解過程的分析

    Li2ZrO3前驅體的TG-DSC曲線如圖1所示.在180~220℃范圍內樣品持續(xù)失重,同時出現較小的吸熱峰,對應于樣品中水分和殘留溶劑的揮發(fā).在220~400℃時,樣品質量繼續(xù)下降,且沒有明顯的吸熱或放熱,表明前驅體開始分解、氧化的吸熱過程與無定形物質形成的放熱過程同時進行,熱量彼此中和.在400~600℃之間,TG曲線急劇下降的同時,DSC曲線上出現顯著的放熱峰,表明殘余碳的除去以及Li2ZrO3晶體結構的形成.超過600℃后,TG和DSC曲線幾乎無變化,表明Li2ZrO3晶體結構基本形成.由此說明,在制備過程中,焙燒溫度應該大于600℃才能保證獲得完整結晶的Li2ZrO3粉末.

    圖1 前驅體在空氣氣氛下的TG-DSC曲線Fig.1 TG-DSC curves of the precursor under air circumstance

    3.2 焙燒條件對晶體物相的影響

    前軀體分別在不同溫度和時間下焙燒后的XRD譜圖如圖2所示.從圖2中可以看出,900℃下焙燒的樣品為單斜晶體,800℃以下焙燒才能得到四方晶體,如圖2(a)所示.前驅體在800℃下焙燒90min后粉末才出現Li2ZrO3晶體的特征峰,但呈現不完全;隨著焙燒時間延長到120和150 min,前驅體進一步氧化分解,Li2ZrO3晶體的特征峰呈現更完全,峰形變得尖銳,雜質減少,如圖2(b)所示,其衍射圖譜與標準Li2ZrO3晶體的衍射圖譜(JCPDS 20-0647)相吻合.

    3.3 焙燒條件對晶體外觀形貌的影響

    圖2 樣品在不同溫度和時間下焙燒后的XRD譜圖Fig.2 XRD patterns of the powders calcined at different temperatures for different time

    焙燒時間和溫度對顆粒中的Li2ZrO3結晶有直接影響.在600℃下焙燒時,即使焙燒時間較長,前驅體焙燒也不完全,仍有大量有機碳,顆粒細小,基本都是由未發(fā)育全的初晶構成,顯微結構松散,如圖3(a)所示.在700℃下焙燒時,前驅體進一步分解,顆粒長大,氧化漸趨完全,隨焙燒時間延長,球形顆粒中開始出現方形晶粒,如圖3(b)所示.當焙燒溫度繼續(xù)上升到800℃時,球團顆粒減少,說明前驅體焙燒較完全,基本生長成四方晶相的Li2ZrO3,焙燒時間較短時,即使焙燒溫度達到800℃,形成的晶粒仍然不夠規(guī)整,隨著焙燒時間延長到150 min,Li2ZrO3氧化漸趨完全,形成的方形晶粒結構均勻、規(guī)整、致密,如圖3(c)和3(d)所示.

    3.4 Li2ZrO3粉體的吸附能力

    圖3 不同焙燒條件下樣品的SEM照片Fig.3 SEM images of the powders calcined in different conditions

    將800℃下焙燒150 min的樣品分別在不同溫度下進行恒溫CO2吸附實驗,結果見圖4.從圖4中可以看出,在600℃下恒溫30 min時樣品質量有較大增幅,相對質量變化21.5%,90min內樣品相對質量變化23.7%.觀察文獻[14]和[15]中的吸附等溫線與本實驗所得的吸附等溫線,發(fā)現600℃下實驗所得Li2ZrO3的吸附速率具有明顯優(yōu)勢,這可能是因為致密規(guī)則的方形晶粒具有較大的表面能和熱力學不穩(wěn)定性,有利于氣體的快速吸附[16].文中還考察了其它溫度下的吸附性能,發(fā)現500℃下恒溫90min時樣品相對質量變化只有6%,前5min曲線斜率依然很大,前期吸附速率較快.實驗中還發(fā)現,700℃下恒溫90min時樣品質量無明顯增加,這是因為溫度太高,因而有利于氣體的解吸.由此說明,文中制備的 Li2ZrO3的最佳吸附溫度接近600℃,達到最大吸附量時樣品相對質量變化為23.7%,相比文獻[14]和[15],其吸附速率較快.

    圖4 不同條件下Li2ZrO3吸附CO2等溫線的比較Fig.4 Comparison of adsorption isotherm of CO2on Li2ZrO3in different conditions

    3.5 Li2ZrO3吸附模型擬合結果

    分別對文中和其它文獻中Li2ZrO3的吸附數據進行擬合,用計算機窮舉的方式獲得最適宜的模型參數.最終解得500和600℃下吸附模型的參數ˉα分別為5 ×10-6和 1.8 ×10-5,τ分別為 9.8 和 13.2時,所測相對質量變化zi與模擬計算相對質量變化的最小平方差最小,即實驗數據和模型模擬的數據吻合得最好.同理,在解得相應的模型參數后,利用此模型對其它文獻的吸附數據的擬合也很好,如圖5所示.說明文中建立的模型算法具有擬合精度高、靈活多變、適用范圍廣的優(yōu)點,同時也再次證明了雙殼模型的科學合理性.

    圖5 對不同CO2吸附曲線的擬合結果Fig.5 Simulated results of CO2adsorption curves

    4 結論

    與其它文獻報道的Li2ZrO3晶體相比,文中制備的純Li2ZrO3晶體的粉末粒度小,結構均勻,呈規(guī)則四方結構,焙燒溫度更低,因而具有更好的吸附速率,其最佳吸附溫度為600℃,最大吸附量達樣品質量的23.7%,且在此溫度下前期吸附速率較快.文中提出的新的模型解法具有適用范圍廣和靈活的特點,對不同的吸附等溫線進行擬合發(fā)現,實驗數據和模型模擬數據吻合,表明模型及其解法具有合理性.

    [1] 袁文輝,王嬋月,閻慧靜,等.CO2吸附劑摻鉀鋯酸鋰的制備及性能表征[J].華南理工大學學報:自然科學版,2008,36(7):26-37.Yuan Wen-hui,Wang Chan-yue,Yan Hui-jing,et al.Synthesis and property characterization of K-doped Li2ZrO3for CO2adsorption [J].Journal of South China University of Technology:Natural Science Edition,2008,36(7):26-37.

    [2] 張小軍.全球變暖升溫“氣候外交”[J].瞭望,2007,17(3):56-57.Zhang Xiao-jun.Global warming“climate diplomacy”[J].Outlook,2007,17(3):56-57.

    [3] Xiong Rentian.Novel inorganic sorbent for high temperature carbon dioxide separation[D].Cincinnati:Department of Chemical Engineering of the University of Cincinnati,2003.

    [4] 李莉,袁文輝,韋朝海.二氧化碳的高溫吸附劑及其吸附過程[J].化工進展,2006,25(8):918-922.Li Li,Yuan Wen-hui,Wei Chao-hai.Adsorbents and adsorptive process for carbon dioxide at high temperature[J].Chemical Industry and Engineering Progress,2006,25(8):918-922.

    [5] Yamaguchi T,Niitsuma T,Nair B N,et al.Lithium silicate based membranes for high temperature CO2separation[J].Journal of Membrane Science,2007,294(1/2):16-21.

    [6] 李玉龍,張寶真,姚樹人.大氣中二氧化碳分離技術的研究與現狀[J].海軍工程學院學報,1995,19(1):87-91.Li Yu-long,Zhang Bao-zhen,Yao Shu-ren.Research on the carbon dioxide removal from atmospheres[J].Journal of the Navakacadeny of Engineering,1995,19(1):87-91.

    [7] 夏明珠,嚴蓮荷,雷武,等.二氧化碳的分離回收技術與綜合利用 [J].現代化工,1999,19(5):46-48.Xia Ming-zhu,Yan Lian-he,Lei Wu,et al.Separation and recycle techonology and comprehensive utilization for CO2[J].Modern Chemical industry,1999,19(5):46-48.

    [8] 胡秀蓮,劉強,姜克雋.中國減緩部門碳排放的技術潛力分析[J].中外能源,2007,12(4):1-8.Hu Xiu-lian,Liu Qiang,Jiang Ke-jun.Sectoral technology potential to mitigate carbon emissions in China[J].Sino-Global Energy,2007,12(4):1-8.

    [9] Nakagawa K,Ohashi T.A novel method for CO2capture from high temperature gases[J].Journal of the Electrochemical Society,1998,145(4):1344-1346.

    [10] Ida J,Lin Y S.Mechanism of high-temperature CO2sorption on lithium zirconate[J].Environmental Science and Technology,2003,37(9):1999-2004.

    [11] Ochoa-Fernandez Esther,Ronning Magnus,Yu Xiaofeng,et al.Compositional effects of nanocrystalline lithium zirconate on its CO2capture properties[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,2008,47(2):434-442.

    [12] 王銀杰,其魯,杜柯,等.K元素的摻雜對鋯酸鋰材料吸收CO2性能的影響 [J].北京大學學報,2005,41(4):501-505.Wang Yin-jie,Qi Lu,Du Ke,et al.Effect of doping K element on properties of lithium zirconate as CO2-absorbent[J].Acta Scicentiarum Naturalum Universitis Pekinesis,2005,41(4):501-505.

    [13] Pfeiffer H,Bosch P,Bulbulian S.Zr alkoxide chain effect on the sol-gel synthesis of lithium metazirconate materials[J].Chemistry and Physics,2002,78(2):558-561.

    [14] Xiong Rentian,Ida Junichi,Lin Y S.Kinetics of carbon dioxide sorption on potassium-doped lithium zirconate[J].Chemical Engineering Science,2003,58(19):4377-4385.

    [15] Gabriele P,Monica P,Maurizia S,et al.Experimental and modeling studies on high-temperature capture of CO2using lithium zirconate based sorbents[J].Industrial and Engineering Chemistry Research,2007,46(21):6696-6706.

    [16] Iwan Alina,Stephenson Hazel,Ketchie William C,et al.High temperature sequestration of CO2using lithium zirconates[J].Chemical Engineering Journal,2009,146(2):249-258.

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