碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的界面破壞形態(tài)及改善措施

羅冬梅,朱文亮

(1.佛山科學(xué)技術(shù)學(xué)院土木與建筑工程系,廣東佛山,528000;2.華南理工大學(xué)土木工程系,廣東廣州,510641)

自1991年Iijima[1]發(fā)現(xiàn)碳納米管(carbon nano-tubes,CN Ts)以來(lái),碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料一直受到廣泛關(guān)注,很多學(xué)者用不同的方法研究碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的力學(xué)性能。Chen等[2]從碳納米管復(fù)合材料中取出一個(gè)代表性體積胞元,用有限元方法計(jì)算復(fù)合材料的有效彈性模量。羅冬梅等[3]用雙尺度均值化法和多相Mori-Tanaka法計(jì)算了界面碳納米增強(qiáng)復(fù)合材料中界面層特性對(duì)復(fù)合材料整體力學(xué)性能的影響。Fisher等[4]用有限元方法研究碳納米管彎曲對(duì)復(fù)合材料性能的影響。Gao等[5]將碳納米管視為纖維,用剪滯模型研究碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的性質(zhì)。Odegard等[6]利用分子結(jié)構(gòu)力學(xué)模型將碳納米管簡(jiǎn)化為等效連續(xù)纖維,用細(xì)觀力學(xué)方法建立碳納米管增強(qiáng)聚合物復(fù)合材料的本構(gòu)關(guān)系等。目前,大多數(shù)研究針對(duì)的是碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料整體的有效彈性模量及強(qiáng)度,對(duì)復(fù)合材料局部破壞特征的研究卻很少。

本文利用文獻(xiàn)[7]中推導(dǎo)的均質(zhì)化理論和精確的周期性邊界條件,計(jì)算包含界面相的非貫穿二維連續(xù)碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的整體彈性模量,并與文獻(xiàn)[8]進(jìn)行比較,以證明二維平面模型計(jì)算的可行性。考慮基體材料的非線性,對(duì)復(fù)合材料施加沿長(zhǎng)度方向的邊界位移,考察碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料出現(xiàn)塑性變形或破壞的部位,進(jìn)一步分析界面層特性對(duì)復(fù)合材料塑性變形及破壞的影響,通過(guò)對(duì)破壞端部的局部處理,探索性地提出兩種改善碳納米管復(fù)合材料破壞形態(tài)的方法。

1 二維平面模型模擬碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的力學(xué)性能

圖1 碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料平面模型Fig.1 Planar model of carbon nano-tube reinforced composites

文獻(xiàn)[8]建立了包含界面相的三維非貫穿連續(xù)碳納米管圓筒增強(qiáng)復(fù)合材料實(shí)體模型,用納微觀均質(zhì)化法計(jì)算了復(fù)合材料整體有效彈性模量,并與經(jīng)典Halpin-Tsai、Mo ri-Tanaka方法進(jìn)行了比較,發(fā)現(xiàn)幾種方法所得結(jié)果相當(dāng)吻合?？紤]到在三維實(shí)體模型中處理界面破壞問(wèn)題的復(fù)雜性及計(jì)算時(shí)間的浪費(fèi),本文首先采用文獻(xiàn)[7]中的均值化法基于二維平面模型計(jì)算碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的力學(xué)性能,并與三維實(shí)體模型計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較。碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的平面模型如圖1所示,其中,L=200 nm,Lf=100 nm,b=50 nm,d=14.66 nm,t=0.34 nm,h=6 nm。平面模型的典型有限元網(wǎng)格劃分(取平面模型面積的1/4)如圖2所示。

圖2 平面模型的有限元網(wǎng)格Fig.2 FEM mesh of planar model

界面層體積比對(duì)復(fù)合材料彈性模量的影響如圖3所示,界面層彈性模量對(duì)復(fù)合材料彈性模量的影響如圖4所示。從圖3和圖4中可以看出,平面模型模擬結(jié)果的變化趨勢(shì)與其他3種方法一致。由于二維平面模型忽略了碳納米管的空間管狀特性,平面情況下的單元網(wǎng)格劃分和處理較為粗化簡(jiǎn)單,其結(jié)果更接近于基于平均法計(jì)算有效力學(xué)性能的經(jīng)典Halpin-Tsai和Mori-Tanaka法,而較三維模型計(jì)算結(jié)果偏高,但最大誤差不超過(guò)16%,且二者的差距比較穩(wěn)定,可以通過(guò)網(wǎng)格的局部細(xì)化處理來(lái)提高計(jì)算精度。因此,用簡(jiǎn)單的二維平面模型模擬碳納米管復(fù)合材料的力學(xué)性能以簡(jiǎn)化計(jì)算是可行的。

圖3 界面層體積比對(duì)復(fù)合材料彈性模量的影響Fig.3 Effect of volume fraction for interface on effectiveelastic modulus of nano-composites

圖4 界面層彈性模量對(duì)復(fù)合材料彈性模量的影響Fig.4 Effect of elastic modulus for interface on effective elastic modulus of nano-composites

2 界面層對(duì)碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料破壞形態(tài)的影響

2.1 碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的破壞形式及部位

設(shè)碳納米管纖維及界面層為線彈性材料,基體采用雙線性隨動(dòng)強(qiáng)化非線性模型,主要材料性質(zhì)如表1所示。邊界條件為:在復(fù)合材料兩端施加拉伸位移使其伸長(zhǎng)率ε達(dá)到5%,ε=(su+sd)/Lm,其中(su+sd)為兩端施加的拉伸位移之和,Lm為復(fù)合材料總長(zhǎng)度。

表1 材料性質(zhì)[8]Table 1 Properties of thematerials

圖5為碳納米管復(fù)合材料等效塑性應(yīng)變圖,由圖5可見,塑性變形發(fā)生在纖維端部與基體接觸的界面處,其應(yīng)力集中因子為

式中:σmax為塑性區(qū)最大應(yīng)力;σave為離塑性區(qū)較遠(yuǎn)處的平均應(yīng)力?；w與纖維粘結(jié)處的正應(yīng)力與剪應(yīng)力之比為8.746 4,正應(yīng)力遠(yuǎn)大于剪應(yīng)力,由此可見,纖維與界面結(jié)合端部的應(yīng)力集中是導(dǎo)致碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料破壞的主要原因。

圖5 等效塑性應(yīng)變?cè)茍DFig.5 Distribution of effective plastic strain

2.2 界面層特性對(duì)碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料破壞區(qū)應(yīng)力的影響

分別取5組不同的界面層厚度(界面層彈性模量均為75 GPa)和5組不同的界面層彈性模量(界面層厚度均為6 nm),計(jì)算不同條件下在Y方向拉伸荷載作用下破壞區(qū)正應(yīng)力的變化情況。圖6所示為界面層彈性模量變化時(shí),破壞區(qū)正應(yīng)力隨復(fù)合材料伸長(zhǎng)率的變化情況。圖6中每條曲線的第一個(gè)波峰點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的伸長(zhǎng)率即復(fù)合材料剛出現(xiàn)塑性變形時(shí)的伸長(zhǎng)率。隨著界面層彈性模量的增大,波峰點(diǎn)對(duì)應(yīng)的伸長(zhǎng)率也在增大,界面層彈性模量增大到一定程度時(shí)(E>40 GPa),第一個(gè)波峰點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的伸長(zhǎng)率幾乎相同,只是正應(yīng)力值隨界面層彈性模量的增大而逐漸降低。圖7所示為界面層體積比變化時(shí),破壞區(qū)正應(yīng)力與復(fù)合材料伸長(zhǎng)率的關(guān)系。圖7中各曲線第一個(gè)波峰點(diǎn)的意義與圖6中的相同。從圖7中可以看出,隨著界面層體積比的增大,第一個(gè)波峰點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的伸長(zhǎng)率逐漸增大,但最大正應(yīng)力變化不大。由此可見,隨著界面層彈性模量及體積比的增大,能夠通過(guò)降低正應(yīng)力或增大伸長(zhǎng)率來(lái)延緩復(fù)合材料的破壞,但由于界面層特性變化不能改變結(jié)合端部的截面突變現(xiàn)象,端部應(yīng)力集中無(wú)法消除,因而材料在結(jié)合端部的塑性破壞仍然不可避免。

圖6 界面層彈性模量對(duì)正應(yīng)力的的影響Fig.6 Effect of Young’s modulus for interface on the normal stress

圖7 界面層體積比對(duì)正應(yīng)力的影響Fig.7 Effect of volume fraction for in ter face on the normal stress

3 改善碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料破壞形態(tài)的兩種方法

碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料端部的應(yīng)力集中是材料產(chǎn)生塑性變形的主要原因,針對(duì)這個(gè)現(xiàn)象,本文探索性地提出兩種改善其破壞形態(tài)的方法。

3.1 改變纖維及界面層端部與基體的界面特性

3.1.1 內(nèi)聚力模型

內(nèi)聚力實(shí)質(zhì)上是物質(zhì)原子或分子之間的相互作用力,基于這種相互作用力與相對(duì)位移間的對(duì)應(yīng)關(guān)系,周儲(chǔ)偉等[9]推導(dǎo)了一種模擬復(fù)合材料界面的模型即內(nèi)聚力模型,在模型中引入軟化界面以取代與實(shí)際不相符的理想剛性界面。本文通過(guò)內(nèi)聚力模型指數(shù)形式的表面勢(shì)能得到內(nèi)聚力界面單元界面應(yīng)力(牽引力T)、界面相對(duì)位移(分離距離δ)、界面最大正牽引力σmax、最大正牽引力作用下的法向界面距離以及最大剪牽引力作用下的切向界面距的關(guān)系,以此描述界面的本構(gòu)關(guān)系。

對(duì)于界面單元,界面的分離距離為界面的跳躍距離,即上、下界面的距離增量:

式(2)中的界面分離距離定義在如圖8所示的局部坐標(biāo)系中,可沿局部坐標(biāo)中界面的法線方向n和切線方向t分解為

圖8 界面單元原理圖Fig.8 Schematic of Interface Elements

Xu等[10]提出了內(nèi)聚力模型指數(shù)形式的表面勢(shì)能:

根據(jù)式(4)和式(5),得到正牽引力與剪牽引力為:

3.1.2 纖維及界面層端部與基體連接處的內(nèi)聚力模型

在復(fù)合材料破壞形態(tài)的分析模型中,纖維及界面層端部與基體連接的界面被假設(shè)是理想剛性的,因而應(yīng)力集中現(xiàn)象較為嚴(yán)重。為了真實(shí)反映界面特性對(duì)復(fù)合材料宏微觀力學(xué)性能的影響,在纖維及界面層端部與基體連接處引入內(nèi)聚力模型。

在纖維及界面層端部與基體連接處設(shè)置一個(gè)呈二次線性的內(nèi)聚力界面單元,如圖9中黑色部分所示。這種界面單元有6個(gè)節(jié)點(diǎn),每個(gè)節(jié)點(diǎn)各有2個(gè)自由度,如圖10所示。界面單元的初始厚度可以為0,即節(jié)點(diǎn)I和L、J和K、M和O是連結(jié)在一起的,這為模擬界面表面及界面間的分離過(guò)程帶來(lái)了便利,初始連結(jié)在一起的2個(gè)節(jié)點(diǎn)的分離代表界面間的分離過(guò)程。

圖9 設(shè)置內(nèi)聚力界面單元的平面模型Fig.9 Planar model with cohesive interface element

圖10 二次線性單元Fig.10 6-node quadratic interface element

取兩組模型來(lái)比較復(fù)合材料整體力學(xué)性能的變化。第一組模型為常規(guī)模型,第二組模型包含內(nèi)聚力界面單元,稱為內(nèi)聚力模型。設(shè)界面單元初始厚度為0,界面單元的概念力學(xué)參數(shù)設(shè)為:最大界面正牽引力σmax=0.26 GPa,最大界面正牽引力所對(duì)應(yīng)的正界面距離δn=2 nm,最大切界面距離δt=2 nm。設(shè)兩組模型的幾何尺寸相同,單元長(zhǎng)度均為200 nm,各組分材料特性均按表1取值。

沿兩組模型的Y方向逐漸施加位移,直到模型出現(xiàn)塑性變形為止。第一組模型出現(xiàn)塑性變形時(shí)的等效塑性應(yīng)變?cè)茍D參見圖5,第二組模型的等效塑性應(yīng)變?cè)茍D如圖11所示。對(duì)比圖5和圖11可見,兩組模型發(fā)生塑性變形的位置有所變化。另外,內(nèi)聚力模型剛出現(xiàn)塑性變形時(shí)的伸長(zhǎng)率為2.4%,是常規(guī)模型對(duì)應(yīng)值(0.77%)的3.1倍。內(nèi)聚力模型通過(guò)內(nèi)聚摩擦力消耗一定的斷裂能,延緩了塑性應(yīng)變的出現(xiàn),提高了復(fù)合材料的整體力學(xué)性能

圖11 內(nèi)聚力模型的等效塑性應(yīng)變?cè)茍DFig.11 Distribution of effective plastic strain of cohesive zonemodel

3.2 封閉碳納米管和界面層

該措施通過(guò)封閉碳納米管及界面層以達(dá)到提高復(fù)合材料的抗塑性變形的能力,如圖12所示。封閉型模型的參數(shù)設(shè)為L(zhǎng)=200 nm,Lf=80 nm,b=50 nm,d=14.66 nm,t=0.34 nm,h=6 nm,其1/4平面模型的有限元網(wǎng)格如圖13所示。沿模型的Y方向施加拉伸位移直到碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料出現(xiàn)塑性變形,此時(shí)其等效塑性應(yīng)變?cè)茍D如圖14所示。由圖14可見,復(fù)合材料塑性變形主要發(fā)生在界面與基體的接觸面方向。在其他條件相同的情況下,封閉型碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料剛出現(xiàn)塑性變形時(shí)的伸長(zhǎng)率為4.5%,是常規(guī)模型的5.8倍,是內(nèi)聚力模型的1.88倍,由此可見,封閉型碳納米管改善了復(fù)合材料的應(yīng)力集中現(xiàn)象,可更有效地延緩塑性變形的出現(xiàn)。

圖12 封閉型平面模型Fig.12 Capped planar model

圖13 封閉型模型的網(wǎng)格劃分Fig.13 FEM mesh of capped planar model

圖14 封閉型模型的等效塑性應(yīng)變?cè)茍DFig.14 Distribution of effective plastic strain of capped planar model

4 結(jié)論

(1)在拉伸載荷作用下,碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料發(fā)生破壞的部位為碳納米管及界面層端部與基體的連接處,應(yīng)力集中是導(dǎo)致破壞的主要原因。

(2)隨著界面層彈性模量及界面層體積比的增大,通過(guò)降低最大正應(yīng)力、增大塑性伸長(zhǎng)率,能夠在一定程度上延緩復(fù)合材料的破壞,但不能改變界面結(jié)合端部應(yīng)力集中的破壞本質(zhì)。

(3)內(nèi)聚力模型為模擬復(fù)合材料的真實(shí)界面提供了一種有效、便利的方法。

(4)封閉碳納米管和界面層對(duì)延緩碳納米管增強(qiáng)復(fù)合材料的塑性變形具有明顯效果。

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