痕量镎钚的同步分離測(cè)量

馬特奇，金玉仁，王 江，李偉平，張瑞榮，曾 可

西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024

痕量镎钚的同步分離測(cè)量

馬特奇，金玉仁，王 江，李偉平，張瑞榮，曾 可

西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024

研究了痕量Np和Pu的同步分離測(cè)量方法。利用相同價(jià)態(tài)Np和Pu的化學(xué)行為和物理性質(zhì)的相似性，以242Pu為指示劑，用TOA萃取色層－Dowex陰離子交換雙柱聯(lián)合同步分離純化，ICP－MS同時(shí)定量237Np和239Pu，實(shí)現(xiàn)237Np和239Pu的同步分離測(cè)量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相同價(jià)態(tài)的Np和Pu在色層柱中的化學(xué)行為相似，理論計(jì)算ICP－MS測(cè)量237Np和242Pu的靈敏度差異小于1%。所建流程與相應(yīng)前處理方法結(jié)合，能夠用于不同的待測(cè)樣品中痕量237Np和239Pu的分析。

同步分離；Np；Pu；電感耦合等離子體質(zhì)譜

核試驗(yàn)、核燃料循環(huán)和核能利用、放射性同位素的生產(chǎn)應(yīng)用以及各種核事故都會(huì)向環(huán)境釋放一定量的Np和Pu［1］。237Np和239Pu都屬于極毒的長(zhǎng)壽命核素，尤其是237Np，在環(huán)境介質(zhì)中通常以Ⅴ價(jià)存在，容易隨水遷移，因此，237Np是環(huán)境監(jiān)測(cè)特別是核廢物處置化學(xué)的重要研究對(duì)象。

目前國(guó)內(nèi)外分析237Np多采用ICP－MS測(cè)量，239Np做回收率指示劑外標(biāo)法定量［2－4］。由于239Np半衰期短（t1／2＝2.35d），分析時(shí)需要從243Am母液中提取新鮮樣品［5］，再用γ譜儀測(cè)量分離前后的239Pu得到分離流程237Np的回收率。該法操作繁瑣，工作量大，不適合作為237Np的常規(guī)分析方法。Kenna等［6］使用236Np作同位素稀釋劑分析237Np，236Np半衰期長(zhǎng)（t1／2＝1.15×105a），適合質(zhì)譜測(cè)量，但很難獲得。目前尚缺乏分析237Np的合適指示劑。

陳慶江［7］和 Kim［8］等人分別建立了以242Pu為指示劑，同時(shí)測(cè)量237Np和Pu同位素的方法。該法實(shí)際上是把237Np當(dāng)Pu的一個(gè)“同位素”看待，從而實(shí)現(xiàn)兩者的同步分離、同時(shí)測(cè)量。關(guān)于Np、Pu同步分離測(cè)量方法的研究工作雖然數(shù)量較少，但所報(bào)導(dǎo)的同步分離方法對(duì)Np和Pu都有較高且穩(wěn)定的回收率，對(duì)238U的去污系數(shù)也較高，具有應(yīng)用于痕量Np和Pu分析的可能性。國(guó)內(nèi)尚未見(jiàn)關(guān)于Pu做稀釋劑同步分離、同時(shí)測(cè)量Np和Pu的報(bào)導(dǎo)。

本工作通過(guò)檢驗(yàn)Np和Pu在陰離子交換和萃取色層分離過(guò)程中的同步性，分析論證242Pu作為ICP－MS測(cè)量237Np稀釋劑的可行性，設(shè)計(jì)Np和Pu的同步分離的流程，測(cè)試該流程分析痕量237Np、239Pu的可靠性，建立以242Pu作示蹤劑的痕量237Np和239Pu同步分離測(cè)量方法，擬作為實(shí)驗(yàn)室分析237Np的常規(guī)方法。

1 镎钚同步分離測(cè)量的原理和可行性分析

1.1 镎和钚同步分離的原理和可行性分析

Np和Pu同步分離，即以242Pu為示蹤劑指示237Np和239Pu在分離過(guò)程中的回收率，使Np、Pu在分離過(guò)程中同步。Np和Pu之所以能通過(guò)離子交換或萃取法得到分離純化，是因?yàn)槠湓诮橘|(zhì)溶液中形成能進(jìn)行離子交換或親有機(jī)相的配合物。Np和Pu形成配合物穩(wěn)定性與離子勢(shì)有關(guān)。Np、Pu的Ⅳ價(jià)離子的離子半徑很接近（r（Np4＋）＝92pm，r（Pu4＋）＝90pm），離子勢(shì)較大且接近，易形成配合物。因此同處于Ⅳ價(jià)Np、Pu的化學(xué)性質(zhì)相似是Np、Pu同步分離的基礎(chǔ)。理論分析表明，在調(diào)節(jié)Np、Pu同處于Ⅳ價(jià)基礎(chǔ)上，能夠?qū)崿F(xiàn)二者的同步分離。

1.2 242Pu做稀釋劑，質(zhì)譜定量237 Np原理

Np和Pu屬于不同元素，用242Pu做稀釋劑，同時(shí)測(cè)量237Np和239Pu的前提條件是ICP－MS測(cè)量二者的靈敏度基本相同或可作校正。

重元素的同位素在ICP－MS上的靈敏度是基本一致的，而242Pu和237Np是性質(zhì)不同的兩種核素，其在ICP－MS上的靈敏度會(huì)有所差別。在特定的儀器工作條件下，ICP－MS測(cè)量的靈敏度主要取決于電離度和質(zhì)量數(shù)。電離度與元素的第一電離能有關(guān)。Np和Pu在周期表中處于相鄰位置，兩者的 第 一 電 離 能 非 常 接 近 （Np：600.0kJ／mol；Pu：584.7kJ／mol），237Np和242Pu質(zhì)量數(shù)也很接近，質(zhì)量歧視效應(yīng)小，理論上ICP－MS測(cè)量Np、Pu的靈敏度差異很小。ICP－MS儀器分辨率很高，測(cè)量237Np、239Pu和242Pu時(shí)彼此之間不會(huì)構(gòu)成干擾，因此242Pu可以作為質(zhì)譜測(cè)量237Np的稀釋劑。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 儀器和材料

AB135－S型電子天平，感量10－5g，梅特勒－托利多儀器有限公司生產(chǎn)。X SeriesⅡICP－MS，美國(guó)熱電公司。玻璃色層柱，內(nèi)徑φ＝0.4cm，床高h(yuǎn)＝6.5cm。聚四氟乙烯粉，粒徑0.177～0.250mm，北京化工廠。TOA，分析純，北京化學(xué)試劑廠生產(chǎn)。Dowex1×4陰離子交換樹(shù)脂，0.149～0.297mm，美國(guó)產(chǎn)。實(shí)驗(yàn)所用試劑若無(wú)特別說(shuō)明均為優(yōu)級(jí)純。超純水，18.25MΩ·cm，自制。237Np和242Pu溶液，本實(shí)驗(yàn)室提供。

2.2 實(shí)驗(yàn)方法

2.2.1 Np、Pu混合溶液的價(jià)態(tài)調(diào)節(jié) 取混合溶液5mL，選取氨基磺酸亞鐵、抗壞血酸、肼和雙氧水等4種常見(jiàn)試劑，優(yōu)化反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、介質(zhì)硝酸濃度和試劑用量等反應(yīng)條件，采用先還原后氧化的方法同時(shí)調(diào)節(jié)Np、Pu為Ⅳ價(jià)，實(shí)驗(yàn)條件如下。抗壞血酸：介質(zhì) HNO3濃度5mol／L，加20mg粉末狀抗壞血酸，60℃下反應(yīng)60min；氨基磺酸亞鐵：介質(zhì)HNO3濃度1mol／L，加2滴1mol／L的氨基磺酸亞鐵，80℃下反應(yīng)20min；肼：介質(zhì)HNO3濃度為8mol／L，加0.2mL肼，60℃下反應(yīng)30min，150℃下分解未反應(yīng)完全的肼；H2O2：介質(zhì)HNO3濃度8mol／L，加 0.5mL 30% 雙 氧 水，60 ℃ 下 反 應(yīng)30min，150℃下分解未反應(yīng)完全的H2O2。

2.2.2 陰離子交換色層同步分離Np、Pu 配制Np、Pu的混合溶液，用不同試劑調(diào)節(jié)Np、Pu同處于Ⅳ價(jià)，調(diào)節(jié)HNO3濃度為8mol／L，靜置30min后上Dowex1×4陰離子交換柱。

（1）先用8mol／L HNO3淋洗，再用0.1mol／L HNO3－0.01mol／L HF解吸 Np和Pu，逐份收集淋洗液和解吸液，用ICP－MS測(cè)量以繪制Np、Pu的淋洗曲線。

（2）用30mL 8mol／L HNO3淋洗，棄去淋洗液，再用 15mL 0.1mol／L HNO3－0.01mol／L HF解吸，解吸液蒸至近干后用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算Np、Pu的回收率和同步系數(shù)。

配制238U溶液，用與Np、Pu相同方法調(diào)價(jià)，調(diào)節(jié)HNO3濃度為8mol／L，靜置30min后上陰離子交換色層柱，用8mol／L HNO3洗滌，洗滌液每10mL收集1份，稀釋后用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算淋洗液中238U濃度。再用15mL 0.1mol／L HNO3－0.01mol／L HF解吸，解吸液蒸至近干后用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算陰離子交換色層對(duì)238U的去污系數(shù)。

2.2.3 TOA萃取色層法同步分離Np、Pu 取100mLφ＝15%的TNOA／二甲苯溶液與100g聚四氟乙烯粉（粒徑0.177～0.250mm）充分?jǐn)噭?，在紅外燈下攪拌，揮發(fā)除去二甲苯，烘烤至松散狀。用水懸浮法除去懸浮的粉，未懸浮的粉轉(zhuǎn)入φ50mm×400mm砂芯玻璃柱中，用2 000mL超純水淋洗后，保存在棕色廣口瓶中備用。配制Np、Pu的混合溶液，調(diào)價(jià)，調(diào)節(jié)上柱硝酸為8mol／L，靜置30min后上柱。

（1）用8mol／L硝酸淋洗，再用0.02mol／L草酸－0.05mol／L HNO3同步解吸Np和Pu，淋洗液和解吸液逐份收集，用ICP－MS測(cè)量，以繪制Np、Pu的淋洗曲線。

（2）用30mL上柱液淋洗，再用30mL合適的試劑解吸，解吸液加5mLφ＝30%雙氧水，加熱分解有機(jī)物，蒸至近干后用ICP－MS測(cè)量，以計(jì)算核素的回收率和同步系數(shù)。

配制238U溶液，用與Np、Pu相同方法調(diào)價(jià)，調(diào)酸，靜置30min后上TOA萃取色層柱，洗滌液逐份收集，稀釋后用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算淋洗液中238U的濃度。再用15mL解吸液解吸，蒸至近干后用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算萃取色層對(duì)238U的去污系數(shù)。

2.2.4 TOA－Dowex雙柱聯(lián)合同步分離分析237Np和239Pu 配制237Np和242Pu混合溶液，調(diào)價(jià)，調(diào)酸后先上TOA萃取色層柱，解吸液蒸至近干溶解后再次調(diào)價(jià)，調(diào)酸，上Dowex1×4陰離子交換色層柱。用30mL 8mol／L硝酸淋洗，最后用15mL 0.1mol／L HNO3－0.01mol／L HF 解吸，蒸至近干的解吸液用2%HNO3定容于2mL塑料離心試管中，用ICP－MS測(cè)量，計(jì)算Np、Pu的回收率，同步因子及對(duì)鈾的去污系數(shù)，分析評(píng)價(jià)雙柱聯(lián)合－ICP－MS法同步分離測(cè)量Np、Pu的穩(wěn)定性和可行性。

3 結(jié)果和討論

3.1 陰離子交換同步分離純化Np、Pu

圖1 Np（Ⅳ）、Pu（Ⅳ）在Dowex1×4陰離子交換柱中的淋洗曲線Fig.1 Loading and elution profile for Np（Ⅳ）and Pu（Ⅳ）from Dowex1×4anion exchange column

3.1.1 不同試劑調(diào)價(jià)后Np、Pu的淋洗和解吸曲線 不同試劑調(diào)價(jià)后得到Np、Pu的淋洗曲線示于圖1。圖1中橫坐標(biāo)為自由柱體積數(shù)（Vn），縱坐標(biāo)為ICP－MS測(cè)量逐份的收集液中237Np及242Pu的計(jì)數(shù)率（C）。從圖1可見(jiàn)，Np、Pu色譜峰形、峰位很一致，可見(jiàn)Np（Ⅳ）和Pu（Ⅳ）在陰離子交換分離過(guò)程中的同步性很好；上柱液中ICP－MS測(cè)量237、242amu的計(jì)數(shù)率為本底水平，說(shuō)明調(diào)價(jià)后Np、Pu同時(shí)處于Ⅳ價(jià)，二者能夠快速形成絡(luò)合陰離子和并保留在陰離子交換樹(shù)脂上，且在分離流程中價(jià)態(tài)穩(wěn)定；0.1mol／L HNO3－0.01mol／L HF混酸能有效解吸 Np和Pu，5個(gè)柱體積的解吸液就能夠解吸完全，二者的淋洗和解吸曲線幾乎重合，由離子半徑不同而造成的陰離子交換行為的差異很小，可以忽略。

3.1.2 Np、Pu的回收率和同步系數(shù) 同步性用同步因子SF表示，SF定義為分離前后Np、Pu的物質(zhì)的量比之比，由定義可知，SF越接近1，Np和Pu的同步性越好。式（1）—（3）中，n（Np）、n（Pu）分別為Np和Pu的物質(zhì)的量，mol；R（Np）、R（Pu）分別為Np、Pu的回收率。Cj（Np）、Cj（Pu）分別為ICP－MS測(cè)量解吸液中Np和Pu的計(jì)數(shù)率，s－1；C1（Np）、C1（Pu）分別為ICP－MS測(cè)量混合溶液中 Np、Pu的計(jì)數(shù)率，s－1。Np（Ⅳ）、Pu（Ⅳ）混合溶液經(jīng)Dowex1×4后回收率及同步因子計(jì)算結(jié)果列于表1。由表1可見(jiàn)，Np和Pu的回收率均很高，大于94%；SF介于1.01～1.02之間，說(shuō)明在實(shí)驗(yàn)誤差范圍內(nèi)，兩者同步。因此，調(diào)價(jià)后陰離子交換色層可同時(shí)分離純化Np、Pu。

表1 Np、Pu經(jīng)陰離子交換樹(shù)脂純化后的回收率和同步因子Table 1 Chemical recovery for Np and Pu and synchronous factor through Dowex separation scheme

3.1.3 陰離子交換色層法對(duì)238U的去污研究 陰離子交換流程對(duì)238U的去污系數(shù)計(jì)算公式見(jiàn)式（4）：

式中，w（樣品液）為配制的238U樣品溶液濃度，即上柱液中238U的濃度，pg／g；w（解吸液）為經(jīng)色層柱分離后，解吸液中238U的濃度，pg／g。Dowex1×4陰離子交換樹(shù)脂除鈾能力較強(qiáng)，用大于40mL淋洗液時(shí)，238U的濃度降至10pg／g以下。按式（4）計(jì)算得出陰離子交換對(duì)鈾的去污系數(shù)為3.6×104。

3.2 TOA萃取色層法同步分離純化Np、Pu

3.2.1 Np、Pu的淋洗和解吸曲線 淋洗和解吸曲線繪制在同一張圖上以研究Np、Pu在自制TOA色層柱中的同步性，結(jié)果示于圖2。由圖2可得，與陰離子交換相似，Np、Pu的TOA萃取色譜峰形、峰位一致，可見(jiàn)Np和Pu在萃取色層分離純化過(guò)程中與萃取色層粉間的吸附－解吸作用也相近，二者同步性很好；上柱流出液中沒(méi)有Np、Pu信號(hào)，自制的色層粉對(duì)Np、Pu的吸附性能良好且穩(wěn)定；TOA萃取色層法解吸存在輕微的拖尾現(xiàn)象，使用15個(gè)柱體積才能將吸附在樹(shù)脂上的核素洗滌解吸完全，這可能因?yàn)榻j(luò)合反應(yīng)到達(dá)平衡時(shí)間較陰離子交換稍慢，輕微的拖尾不影響色層柱的使用，TOA萃取色層法也可以應(yīng)用于超痕量Np、Pu的同步分離純化。

圖2 Np和Pu的洗滌和解吸曲線Fig.2 Loading and elution profile for Np and Pu from TOA extraction chromatographic column

3.2.2 Np、Pu的回收率和同步系數(shù) 計(jì)算不同條件下Np、Pu的回收率及同步因子，評(píng)估自制TOA色層柱同步分離純化Np、Pu的性能，結(jié)果列于表2。由表2可得，Np、Pu同步因子介于0.99～1.00之間，同步性很好。Np、Pu的回收率在80%以上。0.02mol／L 草 酸－0.05mol／L HNO3、0.05mol／L AHA－0.05mol／L HNO3、0.002mol／L EDTANa2－0.05mol／L HNO3等3種絡(luò)合解吸液均能同步解吸Np、Pu，以草酸解吸液回收率最高，且草酸試劑價(jià)格低廉，易分解。因此流程選擇0.02mol／L草酸－0.05mol／L HNO3為解吸液。

表2 不同實(shí)驗(yàn)條件Np、Pu的回收率及同步系數(shù)Table 2 Chemical recovery for Np and Pu and synchronous factor through TOA separation scheme in different conditions

3.2.3 TOA萃取色層對(duì)238U的去污研究TOA萃取色層粉對(duì)238U的保留能力弱，洗滌液用量大于50mL時(shí)，能夠淋洗除去99%以上的238U。按式（4）計(jì)算得自制的TOA萃取色層對(duì)鈾的去污系數(shù)為1.2×103。

3.3 TOA－Dowex雙柱聯(lián)合同步分離純化Np、Pu

配制含237Np、242Pu、238U（含Np、Pu約10pg，含U約6μg）的8mol／L硝酸溶液，用肼調(diào)價(jià)，實(shí)驗(yàn) 方 法 見(jiàn) 2.2.3 節(jié)，計(jì) 算 Np、Pu 的 回 收 率R（Np）、R（Pu）、同步因子SF和對(duì)鈾的去污系數(shù)DF，結(jié)果列于表3。由表3可得，Np、Pu回收率較高而且穩(wěn)定，同步因子介于0.97～1.01之間，表明所用流程可用于Np、Pu同步分離純化；流程對(duì)238U的去污系數(shù)高于105，能夠滿足環(huán)境樣品的分析需要。

表3 全流程N(yùn)p、Pu的回收率、同步因子和238 U的去污系數(shù)Table 3 Chemical recovery for Np and Pu，synchronous factor and the DF for 238 U through Dowex and TOA separation scheme

3.4 242Pu作ICP－MS測(cè)量237Np稀釋劑的可行性

在特定的工作條件下，影響ICP－MS測(cè)量Np、Pu的靈敏度差異主要來(lái)源于電離度和質(zhì)量歧視效應(yīng)。

3.4.1242Pu和237Np在ICP中的電離度估算原子的電離度α可用Saha方程（5）［9］計(jì)算：

式（5）中，na為原子的數(shù)密度；ni為離子的數(shù)密度；ne為電子的數(shù)密度；KM為Saha平衡常數(shù)，它取決于電離溫度T，并由式（6）給出：

式（6）中，gi為離子基態(tài)的統(tǒng)計(jì)權(quán)重；g0為原子基態(tài)的統(tǒng)計(jì)權(quán)重；Ei為原子的電離電位；me為電子質(zhì)量；e為電子電荷；k為玻爾茲曼（Boltzmann）常數(shù)；h為普朗克（Planck）常數(shù)。T采用文獻(xiàn)中普遍認(rèn)為的ICP溫度（7 500K），進(jìn)樣介質(zhì)為2%硝酸，電子數(shù)密度ne取1.3×1015／cm3［9］。237Np 和242Pu的電離度計(jì)算結(jié)果分別為98.67%和99.08%，兩者的差異僅為0.41%。

3.4.2 質(zhì)量歧視引起的靈敏度差異 質(zhì)量歧視效應(yīng)也是影響質(zhì)譜測(cè)量核素靈敏度的主要原因之一，在不大的質(zhì)量范圍內(nèi)，質(zhì)量歧視系數(shù)可以視為常數(shù)。衡量質(zhì)量歧視可用公式：

其中，（I237／I242）meas是經(jīng)過(guò)本底校正測(cè)得的237Np／242Pu的值；（I237／I242）coor是237Np／242Pu的真值；κ是質(zhì)量歧視效應(yīng)系數(shù)，可以由實(shí)驗(yàn)測(cè)定；Δm是兩種同位素的質(zhì)量差。實(shí)測(cè)ICP－MS測(cè)量237Np和242Pu的質(zhì)量歧視系數(shù)κ約為0。在樣品測(cè)量前，測(cè)量天然U標(biāo)準(zhǔn)溶液，確定當(dāng)前狀態(tài)的質(zhì)量歧視校正系數(shù)，用之校正實(shí)測(cè)的237Np／242Pu比。242Pu為稀釋劑定量237Np的公式見(jiàn)式（8）。

式中，w（237Np）為待測(cè)樣品中239Pu和237Np的質(zhì)量濃度，g／g；m（242Pud）為加入指示劑中242Pu的質(zhì)量，g；R237／242m為加入指示劑后237Np／242Pu的測(cè)量比值；m為待測(cè)樣品的質(zhì)量，g。

3.5 樣品中Np、Pu同步分離測(cè)量流程

待測(cè)樣品加入已知量的242Pu指示劑，經(jīng)前處理（全溶、共沉淀、灰化等）后轉(zhuǎn)化為待測(cè)樣品溶液。待測(cè)樣品溶液調(diào)價(jià)、調(diào)酸，純化后用ICP－MS測(cè)量，采用同位素稀釋法定量，計(jì)算公式見(jiàn)式（8），分析流程示于圖3。

圖3 237 Np和239Pu同步分離測(cè)量流程Fig.3 Scheme developed for synchronous determination of 237 Np and 239Pu

4 結(jié) 論

本工作通過(guò)實(shí)驗(yàn)證實(shí)：相同價(jià)態(tài)下Np、Pu的化學(xué)性質(zhì)相似，在分離過(guò)程中的化學(xué)行為高度一致，能夠通過(guò)萃取色層和陰離子交換得以同步分離；ICP－MS測(cè)量Np、Pu的靈敏度差異小于1%，通過(guò)電離度和質(zhì)量歧視校正后，242Pu可以作為質(zhì)譜測(cè)量237Np的稀釋劑。Np、Pu的同步分離測(cè)量方法，能夠使用242Pu為稀釋劑分析237Np，該法便捷高效，可作為痕量237Np的常規(guī)分析方法。

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［9］賈維斯 K E，格雷A L，霍克 R S.電感耦合等離子體質(zhì)譜手冊(cè)［M］.北京：原子能出版社，1997：103，115－116.

Synchronous Separation and Determination of Trace Neptunium and Plutonium

MA Te－qi，JIN Yu－ren，WANG Jiang，LI Wei－ping，ZHANG Rui－rong，ZENG Ke
Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an 710024，China

A method for the synchronous determination of neptunium and plutonium at trace level was developed.Based on the similar chemical behavior at the same oxidation state and physical characteristic of Np and Pu，237Np and239Pu could be synchronous purified by TOA extraction and Dowex anion exchange double chromatographic columns，and determined by inductively coupled plasma mass spectrometry（ICP－MS），using242Pu as tracer.The result indicates that Np and Pu have similar chemical behavior in the separation scheme，and less than 1%detection discrepancy of Np and Pu by ICP－MS is obtained.The procedure can be used for different environmental samples after suitable sample preparation.

synchronous separation；neptunium；plutonium；ICP－MS

O614.352

A

0253－9950（2011）05－262－06

2010－11－29；

2011－01－24

馬特奇（1985—），男，安徽阜陽(yáng)人，碩士研究生，放射化學(xué)專業(yè)