腐植酸尿素氨揮發(fā)特性及影響因素研究

劉增兵,趙秉強(qiáng),林治安

(1中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所,北京100081;2江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院土壤肥料與資源環(huán)境研究所,江西南昌330200)

尿素是中性有機(jī)態(tài)氮肥,是目前主要氮肥品種之一[1]。尿素施入土壤后,在短時(shí)間內(nèi)即轉(zhuǎn)化為離子態(tài)速效氮素營養(yǎng)供應(yīng)作物,若作物不能及時(shí)吸收,易造成氮素?fù)p失。研究表明,尿素作物的當(dāng)季利用率僅為28%～41%,平均為33.7%[2],其余大部分通過揮發(fā)和淋洗等途徑損失,不但造成資源、能源浪費(fèi),也給環(huán)境帶來巨大壓力[3]。氨揮發(fā)是尿素施入農(nóng)田后的主要損失途徑之一[4-5],在石灰性[4]、中性或微酸性土壤中都有明顯的氨揮發(fā)[6],損失量占施氮量的0.41%～40%[7-8]。降低氮肥損失,提高氮肥尤其是尿素的氮素利用率是當(dāng)今植物營養(yǎng)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一[9]。

腐植酸是一類用途廣泛的復(fù)雜有機(jī)芳香羧酸大分子[10],含有酚羥基、羥基等多種官能團(tuán),具有較強(qiáng)的親水、離子交換、絡(luò)合和吸附能力。腐植酸與尿素有機(jī)結(jié)合,可生成穩(wěn)定的化學(xué)鍵,降低氮釋放速度[11]。通過施肥方式、添加化學(xué)物質(zhì)(脲酶抑制劑、表面分子膜、殺藻劑等)降低氨揮發(fā)的研究已有不少報(bào)道[12],但有關(guān)熔體造粒工藝生產(chǎn)的腐植酸尿素的氨揮發(fā)損失研究還不多見。為此,采用室內(nèi)培養(yǎng)試驗(yàn),研究了添加不同腐植酸比例的熔體造粒腐植酸尿素在土壤中氨揮發(fā)損失特性及其與氮素釋放特性、土壤脲酶活性、氮轉(zhuǎn)化的關(guān)系,為腐植酸尿素生產(chǎn)工藝,減少氨揮發(fā)損失提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試肥料制備

堿處理風(fēng)化煤得到水溶性腐植酸溶液,與熔融尿素按比例混合,采用熔體噴漿造粒工藝制得HA類4種不同腐植酸含量的復(fù)合尿素產(chǎn)品:HA1(全氮42.14%,水溶性腐植酸 2.27%);HA2(全氮40.88%,水溶性腐植酸 5.52%);HA3(全氮39.49%,水溶性腐植酸 8.01%);HA4(全氮37.42%,水溶性腐植酸11.78%)。腐植酸尿素制造過程尿素加熱溫度控制在110～115℃,噴漿造粒采用油冷方式進(jìn)行模擬,油冷柱高度為80 cm,尿素顆粒在油冷柱中下降時(shí)間為4～5 s,在柱中停留時(shí)間不少于10 min。

1.2 研究方法

1.2.1 氨揮發(fā)量測定 試驗(yàn)所用土壤取自中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院德州實(shí)驗(yàn)站禹城試驗(yàn)基地,前茬作物為夏玉米。土壤為潮土,有機(jī)質(zhì) 1.53%,全氮 0.053 g/kg,有效磷15.2 mg/kg,有效鉀 87.3 mg/kg。

土壤培養(yǎng)試驗(yàn):4種腐植酸尿素于2008年4月15日開始,采用密閉培養(yǎng)瓶培養(yǎng),以普通尿素(46.15%)作對照(CK),其他處理施氮量均為684 mg/kg,土,共5個(gè)處理,6次重復(fù),其中3次重復(fù)測定氨揮發(fā)量,3次重復(fù)取土測定土壤脲酶和銨態(tài)氮、硝態(tài)氮含量。具體方法:每個(gè)培養(yǎng)瓶中裝入過2 mm篩風(fēng)干土壤1000 g,其中500 g先放入瓶中,加105 mL蒸溜水,另外500 g與腐植酸尿素混合均勻后放于瓶中,加蒸溜水105 mL,使土壤水分含量達(dá)到21%(最大田間持水量的60%),連續(xù)密閉25℃培養(yǎng) 。在培養(yǎng) 24 h、48 h、96 h 、1wk、2 wk、3 wk 和 4 wk后從培養(yǎng)瓶取土50 g,測定土壤脲酶活性和土壤銨態(tài)氮、硝態(tài)氮含量。土壤脲酶活性采用苯酚次氯酸鈉比色法,銨態(tài)氮硝態(tài)氮測定采用氯化鈣浸提,流動注射分析儀(產(chǎn)地荷蘭)測定。

氨揮發(fā)量測定:采用“靜態(tài)吸收法”[13],密閉培養(yǎng)瓶封閉培養(yǎng)。內(nèi)置裝有2%硼酸20 mL和兩滴甲基紅指示劑的小燒杯吸收釋放的氨氣,分別于培養(yǎng)第 1、2、3、4、5、6、7、10、14、18、21、28 和35 d 取出小燒杯,用0.01 mol/L硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定氨吸收量,然后更換硼酸溶液繼續(xù)培養(yǎng)試驗(yàn)。

1.2.2 肥料氮素淋溶特性試驗(yàn)

氮素淋溶測定:采用土柱淋洗法[14]。試驗(yàn)裝置為下部帶有止水夾細(xì)管的PVC管,高25 cm,直徑6.5 cm,土柱底部有紗布與石英砂組成的過濾裝置,保證淋洗土壤穩(wěn)定性,土柱中裝土壤-肥料混合物,頂部置一層1 cm厚的石英砂。稱取過2 mm篩的風(fēng)干土壤1000 g,施氮量684 mg/kg,供試肥料與土壤充分混勻,裝入土柱,共5個(gè)處理(同1.2.1),3次重復(fù)。土柱置于培養(yǎng)箱內(nèi)25℃培養(yǎng)。培養(yǎng)期間用去離子水保持土壤含水量21%(最大田間持水量的60%)。培養(yǎng)至 1、7、23、47、95h 和 1、2、3、4wk時(shí) ,加50 mL去離子水,平衡1 h后打開止水夾,用燒杯收集等量滲出液,測定滲出液中的全氮含量,測定方法采用堿性過硫酸鉀氧化—紫外比色法[15]。

2 結(jié)果與分析

2.1 腐植酸尿素氨揮發(fā)特性

不同肥料品種施入土壤后氨揮發(fā)量隨培養(yǎng)時(shí)間的推移呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢。腐植酸尿素出現(xiàn)氨揮發(fā)高峰的時(shí)間比普通尿素(CK)稍晚,普通尿素在培養(yǎng)2 d,HA1和HA2在培養(yǎng)3 d出現(xiàn)氨揮發(fā)高峰,腐植酸含量較高的HA3和HA4在第4 d才出現(xiàn)氨揮發(fā)高峰,氨揮發(fā)高峰時(shí)的揮發(fā)量也遠(yuǎn)低于對照。其氨揮發(fā)總量也顯著低于對照,HA1、HA2、HA3和HA4分別比CK減少氨揮發(fā)損失48.14%、47.99%、30.89%和59.22%,說明HA類肥料可以顯著降低氨揮發(fā)損失(表1)。

表1還看出,各處理氨揮發(fā)量占總施氮量的比例,普通尿素為0.747%,HA類肥料中以HA3最高為0.516%,HA4最低為0.305%。腐植酸尿素中,HA4氨揮發(fā)損失量最小,且揮發(fā)高峰時(shí)間較晚;HA1和HA2氨揮發(fā)量不高,但氨揮發(fā)峰值出現(xiàn)較早。HA3腐植酸含量較高,有效延遲氨揮發(fā)高峰時(shí)間,但其氨揮發(fā)總量較高,原因可能與其后期氮含量較高,肥料加工中腐植酸與尿素結(jié)合效率較低有關(guān)。HA4有效延緩氨揮發(fā)高峰時(shí)間,并降低氨揮發(fā)損失總量,可能在于其高含量的腐植酸與較高的腐植酸與尿素結(jié)合效率;腐植酸與尿素結(jié)合方式和結(jié)合效率與腐植酸含量可能共同影響肥料氨揮發(fā)表現(xiàn),具體原因需要進(jìn)行肥料結(jié)構(gòu)和結(jié)合效率的研究。

表1 各處理氨揮發(fā)損失氮量(mg/pot)Table 1 Volatilization of ammonia of different treatments

2.2 腐植酸尿素土壤脲酶活性及其對氨揮發(fā)的影響

整個(gè)培養(yǎng)期間,各處理土壤脲酶活性變化都呈先升高后降低趨勢(圖1)。表明尿素施入土壤后,氮釋放能激活脲酶,提高脲酶活性;隨培養(yǎng)時(shí)間延長,氮濃度下降,土壤中脲酶活性降低[16]。培養(yǎng)2 wk之前,各腐植酸尿素顯著降低土壤脲酶活性,其中腐植酸含量高的HA4效果最明顯;2 wk后腐植酸尿素的氮緩釋性使土壤中脲酶活性維持一定水平。

圖1看出,肥料在施入土壤1wk內(nèi),腐植酸尿素土壤脲酶活性低于CK。培養(yǎng)48 h,HA1、HA2、HA3和HA4脲酶活性分別比CK低30.74%、26.10%、40.44%、44.85%;培養(yǎng)96 h,分別比CK低30.16%、18.69%、40.01%、44.92%。培養(yǎng)7d左右時(shí),各處理土壤脲酶活性都出現(xiàn)高峰,處理之間差異縮小。培養(yǎng)2～4 wk后,CK土壤脲酶活性快速下降,低于腐植酸尿素,而腐植酸尿素則維持一定水平。

圖1 培養(yǎng)期間土壤脲酶活性隨培養(yǎng)時(shí)間變化Fig.1 Chang of soil urease activity in incubation time

脲酶是一種作用于線型酰胺鍵的水解酶,能催化尿素和有機(jī)氮的轉(zhuǎn)化,有利于NH+4-N的形成[17],脲酶活性強(qiáng)弱直接影響土壤氨揮發(fā)損失[18]。在培養(yǎng)24、48、96 h和 1wk,氨揮發(fā)量同脲酶活性相關(guān)性分別為 0.315、0.825、0.808、0.384,表明肥料施入 24 h氮釋放還未開始,脲酶未被誘導(dǎo)活性較低,在48～96 h,氨揮發(fā)量同脲酶活性相關(guān)性顯著提高,隨著培養(yǎng)時(shí)間的延長,土壤環(huán)境等影響因素發(fā)生變化,脲酶活性成為影響氨揮發(fā)量的一個(gè)影響因素而并非決定因素,二者相關(guān)性顯著降低。

2.3 腐植酸尿素氮溶出率與氨揮發(fā)關(guān)系

由圖2可知,培養(yǎng)期間CK氮淋出率在培養(yǎng)24～96 h下降迅速,到培養(yǎng)1wk基本釋放完畢;HA1、HA2、HA3和HA4在淋洗初期氮淋出率低于對照,在培養(yǎng)48～96 h后高于對照,完全釋放時(shí)間可持續(xù)2～3 wk。培養(yǎng)期間HA1、HA2、HA3和HA4氮累積溶出率分別為 68.38%、63.25%、62.78%和46.83%,分別比對照低6.76%、11.88%、12.36%和28.31%。說明腐植酸復(fù)合尿素具有緩釋作用,能夠有效降低尿素在土壤中氮釋放速度和淋溶損失。土壤脲酶主要吸附于土壤有機(jī)無機(jī)復(fù)合體上[19],土壤中尿素吸附到土壤顆粒,與酶活性部位結(jié)合,才能完成尿素的轉(zhuǎn)化[20]。分析表明,土壤中氨揮發(fā)總量同普通尿素和腐植酸尿素在土壤中累積溶出量相關(guān)系數(shù)(r)0.903,達(dá)到顯著水平。腐植酸尿素和普通尿素淋出率反映土壤中肥料氮的釋放比例及氮吸附到土壤顆粒的比例,因而直接影響土壤氨揮發(fā)。CK、HA1、HA2、HA3和HA4在1 wk內(nèi)氮淋出量分別占各自在培養(yǎng)期間總淋出量的 98.60%、97.53%、97.42%、97.52%和96.63%;氨揮發(fā)量分別占各處理培養(yǎng)期間總氨揮發(fā)量的 83.7%、71.1%、78.5%、63.4%和69.8%,說明腐植酸尿素降低氨揮發(fā)的主要途徑是影響尿素轉(zhuǎn)化為氨態(tài)氮的過程。

圖2 腐植酸尿素土柱淋洗氮素淋出率Fig.2 N leaching rate of humic urea in soil

2.4 腐植酸尿素氮轉(zhuǎn)化與氨揮發(fā)關(guān)系

土壤尿素在脲酶作用下水解,轉(zhuǎn)化為銨態(tài)氮后,容易引起NH4的損失,氨在土壤中會進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮[21]。影響尿素在土壤中的轉(zhuǎn)化過程,可能會影響到土壤的氨揮發(fā)過程與數(shù)量。

圖3看出,土壤中銨態(tài)氮隨培養(yǎng)時(shí)間變化呈先升高后降低趨勢,主要銨態(tài)氮形成集中于培養(yǎng)1 wk之內(nèi) 。CK 、HA1、HA2、HA3和HA4在1 wk內(nèi)銨態(tài)氮形成 量 為 108.44、106.4、107.81、92.7 和 91.22 mg/pot,占培養(yǎng)期間總量的 88.80%、91.17%、88.18%、87.64%和91.72%,培養(yǎng)1～2 wk土壤中銨態(tài)氮數(shù)量迅速下降。其中尿素處理銨態(tài)氮含量高峰期在培養(yǎng)24～96 h,峰值出現(xiàn)在培養(yǎng)48 h;腐植酸尿素銨態(tài)氮形成集中在培養(yǎng)24 h到1 wk,HA1、HA2和HA3銨態(tài)氮含量高峰出現(xiàn)在培養(yǎng)48～96 h,HA4則在培養(yǎng)1 wk時(shí)才出現(xiàn)高峰。尿素與腐植酸尿素硝態(tài)氮集中轉(zhuǎn)化時(shí)間不同,CK從96 h到培養(yǎng)2 wk硝態(tài)氮迅速形成,而腐植酸尿素硝態(tài)氮形成則集中于1～2wk之間。

本研究中培養(yǎng)1 wk氨氣的形成與銨態(tài)氮含量的相關(guān)系數(shù)(r)為 0.8693,可能是腐植酸與NH2COOH結(jié)合形成復(fù)合體,延長銨態(tài)氮形成時(shí)間,降低其含量,從而延后氨氣形成高峰時(shí)間,降低氨氣揮發(fā)損失。

圖3 土壤培養(yǎng)硝態(tài)氮和銨態(tài)氮含量Fig.3 Content of NO-3-N and NH+4-N of soil during incubation

3 討論與結(jié)論

3.1 腐植酸尿素氨揮發(fā)特性

氮肥施入土壤中的去向主要有植物吸收、土壤固持、氨氣揮發(fā)和以硝態(tài)氮形式淋失,其中氨揮發(fā)不但造成氮素?fù)p失,也帶來環(huán)境問題[22]。NH3不僅以干濕沉降返回地表[23],而且作為N2O和NO的二次源,在對流層中通過光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生NO、NO2和相當(dāng)數(shù)量的N2O[24],引起嚴(yán)重的生態(tài)環(huán)境污染。本研究中熔融造粒腐植酸尿素較普通尿素氨揮發(fā)量顯著降低。關(guān)松蔭等[25]通過表面分子膜處理可減少氨揮發(fā)數(shù)量30%。采用融造粒制成的腐植酸尿素?zé)o需特殊措施,可比普通尿素降低氨揮發(fā)量30.89%～59.22%,同時(shí)還降低氮素淋溶速度和淋出比例,提高肥料利用效率。熔融造粒腐植酸尿素降低氨揮發(fā)的特性,應(yīng)用于設(shè)施保護(hù)地栽培,可有效降低因氨揮發(fā)對作物造成的損害[26]。腐植酸尿素中腐植酸添加比例不同,其降低氨揮發(fā)效果存在差異,添加高量腐植酸的HA4降低氨揮發(fā)比例最高,這可能與添加腐植酸的較高活性官能團(tuán)總量和尿素與腐植酸較高結(jié)合效率有關(guān)。

3.2 腐植酸尿素氨揮發(fā)影響因素

熔融造粒腐植酸尿素施入土壤后,土壤脲酶活性在培養(yǎng)1周之前顯著低于普通尿素,這是降低氨揮發(fā)數(shù)量的重要原因。腐植酸與尿素有機(jī)結(jié)合,降低氮淋溶速率,較低的氮溶出速率和比例,是腐植酸尿素土壤氨揮發(fā)降低的原因之一。腐植酸尿素轉(zhuǎn)化為銨態(tài)氮的速度和比例顯著低于普通尿素,有效降低氨氣的生成數(shù)量。本研究結(jié)果顯示,土壤氨揮發(fā)量與脲酶活性在土壤培養(yǎng)48和96 h呈顯著正相關(guān);土壤中氨揮發(fā)總量同普通尿素和腐植酸尿素在土壤中累積溶出量以及培養(yǎng)前期土壤氨揮發(fā)量同銨態(tài)氮含量也成顯著正相關(guān)。

腐植酸尿素在土壤中的緩釋性,表現(xiàn)在降低氮淋溶速度和比例,抑制脲酶活性,減緩尿素向銨態(tài)氮轉(zhuǎn)化的速度。一般來說,氮溶出率低者,氨揮發(fā)少,腐植酸尿素緩釋性的強(qiáng)弱,可以作為評估氨揮發(fā)的一個(gè)重要指標(biāo),也是衡量緩釋肥料的一個(gè)重要指標(biāo)[26]。本研究表明,腐植酸尿素氨揮發(fā)損失量與普通尿素差異達(dá)到顯著水平,其中HA4氨揮發(fā)量最低。熔融造粒腐植酸尿素以相對簡單的加工方法,有效降低氨揮發(fā)和氮溶出損失,提高肥料利用率,在有效控制農(nóng)業(yè)面源污染和減少氮肥施用引起的生態(tài)問題方面具有積極作用。

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