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    沉淀法合成納米晶上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er

    2010-11-09 10:43:48張俊文譚寧會劉應亮滿石清
    無機化學學報 2010年2期
    關鍵詞:沉淀法能級光子

    張俊文 譚寧會 劉應亮*, 滿石清

    (1暨南大學化學系,暨南大學納米化學研究所,廣州 510632)

    (2暨南大學電子系,廣州 510632)

    沉淀法合成納米晶上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er

    張俊文1譚寧會1劉應亮*,1滿石清2

    (1暨南大學化學系,暨南大學納米化學研究所,廣州 510632)

    (2暨南大學電子系,廣州 510632)

    采用沉淀法在不同溫度下合成了納米上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er,運用XRD、TEM和上轉換發(fā)光光譜對其進行表征。結果表明,使用該法在700℃即能合成納米上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er,隨著合成溫度的升高,產(chǎn)物的粒徑從60到120 nm逐漸增大。上轉換發(fā)光光譜顯示該材料主要有2個發(fā)射帶,其中紅光發(fā)射的中心波長位于668 nm,綠光發(fā)射的中心波長位于525和550 nm。此外,對材料的上轉換發(fā)光過程進行了探討。

    沉淀法;上轉換發(fā)光;能量傳遞

    近年來,上轉換發(fā)光因其在三維顯示、光數(shù)據(jù)存儲、光電子學、醫(yī)療診斷、傳感器以及海底通訊、光電細胞的轉換等方面的應用越來越受到人們的廣泛關注[1-5]。Er3+因其能夠有效的被800和980 nm紅外光激發(fā),在上轉換發(fā)光材料中普遍的充當發(fā)光中心。而Yb3+只有2F7/2和2F5/22個能級,不會產(chǎn)生濃度淬滅效應,其能級差為10310 cm-1,可以和Er3+離子的能級相匹配,從而實現(xiàn)能級間的能量轉移。另外,Yb3+的熒光吸收峰位于已經(jīng)商用的半導體激光器的波長段范圍內(nèi)(970 nm),所以通常認為Yb3+離子是一種理想的敏化離子。上轉換發(fā)光的效率不僅與發(fā)光離子的能級結構有關,還取決于基質(zhì)材料的最大聲子能量[6-7]。聲子能量越低,離子發(fā)生非輻射躍遷的幾率越低,從而上轉換發(fā)光的效率越高,因此那些具有較低聲子能量和振動頻率的基質(zhì)往往受到人們的青睞,如氟化物玻璃,鈦酸鹽,硫化物等[8]。硫氧化物因其良好的物理特性和穩(wěn)定性一直廣泛應用于商用發(fā)光材料,同時硫氧化物又兼具聲子能量低、上轉換效率高和穩(wěn)定性高、機械強度大的特點,近年來在上轉換發(fā)光領域的應用受到關注[8-9]。

    隨著對上轉換材料的進一步探索,尤其在生物探針方面的應用,材料的上轉換效率以及尺寸大小越來越受到人們的重視。傳統(tǒng)的高溫固相法,因其較高的反應溫度,不易對材料的形貌和尺寸進行有效控制,因此近年來燃燒法、噴霧法、沉淀法、溶劑熱法等方法被用來合成納米級上轉換材料[10-14]。沉淀法中反應能夠達到分子水平上的高度均勻性,產(chǎn)物物相純度高,粒徑小,設備簡單,易于操作;與直接法相比,沉淀法制備更有利于離子進入晶格而形成有效的發(fā)光中心,因此,本工作采用Er3+/Yb3+共摻雜的方式,采用沉淀法在不同溫度下合成了上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er,運用XRD、TEM和上轉換發(fā)光光譜對其進行了表征,并探討了其上轉換發(fā)光機理。

    1 實驗部分

    1.1 樣品合成

    Y2O2S∶Yb,Er上轉換材料采用沉淀法合成,主要原料為 Y2O3(99.999%)和 S(C.P.),激活劑為 Er2O3(99.8%),敏化劑為Yb2O3(99.8%),助熔劑為Na2CO3。按質(zhì)量比稱取原料和助熔劑,按物質(zhì)的量之比稱取激活劑。將Y2O3,Er2O3和Yb2O3在80℃下混合溶于硝酸中,在相同的溫度下加入草酸從而產(chǎn)生草酸鹽沉淀,用去離子水(DI)沖洗沉淀物以除去其中的負離子,因為微量的負離子被發(fā)現(xiàn)減弱最終生成物的發(fā)光效率,去離子水可以把沉淀物洗至中性[15]。待沉淀物干燥,在瑪瑙研缽中與按比例稱好的S和Na2CO3充分研混后裝入氧化鋁坩堝并壓實,置于高溫爐內(nèi),在弱還原性氣氛下分別于600、700、800、900℃燒結2 h,將反應物用熱的稀鹽酸浸泡1 h后用熱的去離子水洗至中性,過濾,烘干,即得白色粉末。

    1.2 分析與表征

    用MSAL-XRD2全自動X射線粉末衍射儀(Cu靶Kα射線,λ=0.15406 nm,X射線管壓36 kV,管流20 mA,掃描速度8°·min-1)鑒定樣品的結構;用透射電鏡(PHILIPS TECNAI-10,100 kV)觀察產(chǎn)物的形貌,采用美國VARIAN熒光分光光度計測定樣品的上轉換發(fā)光光譜,所有測試均在室溫下進行。

    2 結果與討論

    2.1 結構表征

    圖1是不同溫度下合成樣品的X射線衍射圖。將其與標準卡片PDF(No.24-1424)對照,發(fā)現(xiàn)當合成溫度低于700℃時,產(chǎn)物仍存在Y2O3的相,而當溫度達到700℃或高于700℃時,產(chǎn)物均與卡片吻合(晶胞常數(shù)a=0.3852 nm,c=0.6667 nm),為六方晶系Y2O2S單相。由此可見,Er3+,Yb3+的摻入對基質(zhì)本身的結構基本沒有影響。

    圖1 不同溫度下Y2O2S∶Yb,Er的XRD圖Fig.1 XRD patterns of Y2O2S∶Yb,Er at different temperatures

    2.2 形貌表征

    圖2為沉淀法合成上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb, Er的透射電鏡圖。由圖可知,產(chǎn)物顆粒較均勻,直徑均在120 nm以下,分散性好且沒有團聚。圖3a、b、c分別顯示的是700,800,900℃溫度合成下的樣品透射電鏡圖,我們發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物均保持良好的六方晶型,而且隨著合成溫度的升高,產(chǎn)物的粒徑從 60到120 nm逐漸增大,說明反應溫度對產(chǎn)物的晶型影響不大,但對粒徑的變化有顯著的影響。

    圖2 Y2O2S∶Yb,Er的TEM圖Fig.2 TEM image of Y2O2S∶Yb,Er

    圖3 不同溫度下合成的Y2O2S∶Yb,Er樣品的TEM圖Fig.3 TEM images of Y2O2S∶Yb,Er synthesized at different temperatures

    2.3 上轉換發(fā)光過程

    圖4為沉淀法合成980 nm激發(fā)下Y2O2S∶Yb,Er的上轉換發(fā)光光譜。如圖所示,Er,Yb摻雜的Y2O2S材料有良好的上轉換發(fā)光效果,主要有2個發(fā)射帶,其中紅光發(fā)射的中心波長位于668 nm,綠光發(fā)射的中心波長位于525和550 nm,它們分別對應于Er離子的4F9/2→4I15/2,2H11/2,4S3/2→4I15/2躍遷。比較不同溫度下的樣品的上轉換發(fā)光,我們發(fā)現(xiàn)上轉換發(fā)光強度隨溫度的升高而增強。

    圖4 Y2O2S∶Yb,Er納米晶在980 nm激發(fā)下的上轉換發(fā)光光譜Fig.4 Up-conversion emission spectra of Y2O2S∶Yb, Ernano-crystallite excited at 980 nm

    已有研究表明,上轉換發(fā)光強度(Iup)與激發(fā)功率(P)之間具有如下關系:Iup∝Ipn,n=1,2,3,…,其中n代表發(fā)射1個上轉換光子所需要的激發(fā)光子數(shù)。圖5所示為4F9/2→4I15/2,2H11/2,4S3/2→4I15/2躍遷的上轉換強度與激發(fā)功率的關系圖。從圖中可知,隨著激發(fā)功率的增大,上轉換發(fā)光均顯著增強,由于圖中沒有出現(xiàn)突變點,因此可以排除光子雪崩機制的發(fā)生。圖中兩條擬合直線的斜率均近似為2,這證明無論是紅光還是綠光,均是雙光子過程。

    圖5 上轉換發(fā)光強度(Iup)與激發(fā)功率(P)的雙對數(shù)關系Fig.5 Plots of natural logarithm intensity of the up-conversion emission(Iup)versus natural logarithm pumped power

    Yb3+→Er3+離子雙摻雜單晶或玻璃在980 nm激發(fā)下的上轉換發(fā)光過程已為人們所廣泛研究,主要是Er3+離子的激發(fā)態(tài)吸收(ESA)和Yb3+→Er3+的能量傳遞過程;當Er3+摻雜濃度較高時,2個相鄰Er3+離子之間的共振能量傳遞對上轉換發(fā)光的貢獻也不能忽視[15]。

    圖6 Y2O2S∶Yb,Er的可能上轉換躍遷過程Fig.6 Possible mechanism of up-conversion luminescence

    圖6為Yb3+和Er3+共摻Y2O2S的上轉換發(fā)光機理。在980 nm的波長激發(fā)下,由于Yb3+離子的2個能級間隔與980 nm光子的能級匹配得很好,因此它強烈吸收光子,然后通過Yb3+→Er3+之間的一次或兩次能量傳遞實現(xiàn)高效上轉換。

    Er3+因能量傳遞迅速被激發(fā)到4I11/2和4F7/2,并由于能量馳豫分別回到4H11/2,4S3/2和4F9/2能級,最終分別由于4S3/2,4F9/2→4I5/2躍遷導致綠光發(fā)射(525,550 nm)和紅光發(fā)射(670 nm)。

    3 結 論

    采用沉淀法成功制備了不同合成溫度下納米晶上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er,XRD結果表明,使用該法在700℃即能合成納米上轉換發(fā)光材料Y2O2S∶Yb,Er,隨著合成溫度的升高,產(chǎn)物的粒徑從60到120 nm逐漸增大,但晶型保持為斜六方狀。上轉換發(fā)光光譜顯示該材料主要有2個發(fā)射帶,其中紅光發(fā)射的中心波長位于668 nm,綠光發(fā)射的中心波長位于位于525和550 nm,兩者均為雙光子發(fā)射。

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    Synthesis of Nanocrystalline Y2O2S∶Yb,Er Upconversion Luminescence Material by Coprecipitation

    ZHANG Jun-Wen1TAN Ning-Hui1LIU Ying-Liang*,1MAN Shi-Qing2
    (1Department of Chemistry,Institude of Nanochemistry,Jinan University,Guangzhou510632)
    (2Department of Electronics,Jinan University,Guangzhou510632)

    The up-conversion luminescence material yttrium oxysulfide doped with Yb3+/Er3+was systhesized by coprecipitation method followed by subsequent thermal decomposition in presence of sulphur.The products were characterized by XRD,up-conversion luminescence spectra and TEM.The XRD results indicate that the synthesis temperature is up to 700℃.And from the TEM,the average diameter of particles is in the range of 60~120 nm,and augmented with the increase of temperature.The materials under 980 nm laser excitation presents strong green emission related to2H11/2,4S3/2→4I15/2Er transitions as well as the red ones,4F9/2→4I15/2.The upconversion mechanism is discussed too.

    coprecipitation;upconversion luminescence;energy transfer

    O614.32+2;O613.51;O614.346;O614.334

    A

    1001-4861(2010)02-0229-04

    2009-09-14。收修改稿日期:2009-11-16。

    國家自然科學基金資助項目(No.50872045,20671042)和廣東省自然科學基金資助項目(No.7005918,05200555,2006B14801003)。*

    。E-mail:tliuyl@jnu.edu.cn;會員登記號:S060017521P。

    張俊文,男,28歲,碩士研究生;研究方向:發(fā)光材料。

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