• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同品種荔枝皮花色苷提取物粒徑與色度對其抗氧化活性的影響

    2010-10-28 07:06:38周瑋婧李書藝孫智達謝筆鈞
    食品科學(xué) 2010年9期
    關(guān)鍵詞:色度花色荔枝

    周瑋婧,李書藝,孫智達*,謝筆鈞

    (華中農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖北 武漢 430070)

    不同品種荔枝皮花色苷提取物粒徑與色度對其抗氧化活性的影響

    周瑋婧,李書藝,孫智達*,謝筆鈞

    (華中農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖北 武漢 430070)

    比較9種荔枝皮花色苷在不同體積分數(shù)乙醇中粒徑的分布,以及不同品種的色度差異,并將花色苷粒徑和色度指標與其抗氧化活性之間進行相關(guān)性分析。結(jié)果表明,糯米糍在35%乙醇溶液中粒徑分布最好,為2.48~6.51μm,D50為4.56μm,比表面積為498.23m2/kg,且不同品種荔枝皮花色苷粉末在乙醇溶液中分布變化明顯。糯米糍具有最大彩色度c*值(110.27)和a*值(87.12),妃子笑具有最大L*值(94.86)和b*值(98.79);不同品種的色度變化在紅色與黃色之間?;ㄉ蘸?、抗氧化活性(清除率、IC50)與粒徑指標(D50、比表面積)和色度指標(L*、a*、b*、c*、h)具有相關(guān)性,且荔枝皮花色苷顆粒對色度也有著決定性影響。

    荔枝皮花色苷;粒徑;抗氧化活性;Lab色度系統(tǒng);相關(guān)性分析

    荔枝(Litchi chinensis Sonn.)為無患子科(Sapindaceae)常綠喬木,我國主要產(chǎn)于廣東、福建、廣西等地。其中荔枝皮質(zhì)量占果實總質(zhì)量的16%左右,富含黃烷醇類和水溶性多糖等生理活性物質(zhì),具有較高的經(jīng)濟和藥用價值[1]。粒徑及其分布是表征乳液、懸浮液和粉末等顆粒體系的重要指標,對產(chǎn)品性能和使用均有影響[2]。同時采用激光粒度儀系統(tǒng)分析,優(yōu)點突出,測量速度快,測量過程自動化程度高,準確可靠,適用面極廣[3]。CIE-Lab系統(tǒng)又稱CIE 1976均勻顏色空間。其顏色空間的色坐標由L、a、b表示,現(xiàn)在己成為世界各國正式采納、作為國際通用的測色標準。它適用于一切光源色或物體色的表示與計算[4]。根據(jù)文獻報道,葡萄籽原花青素提取物的標準中對粒徑和色度的要求為過100目,呈紅棕色的粉末,卻并沒有詳細的數(shù)據(jù)標準[5]。本實驗以荔枝皮花色苷提取物為研究對象,對廣東省9個具有代表性的品種的荔枝皮花色苷在不同乙醇體積分數(shù)中的粒徑大小、粒徑分布和色度等物理特性進行測試,探討荔枝皮花色苷在不同體積分數(shù)乙醇中的粒徑分布特征,比較不同品種荔枝皮花色苷色度的差異,最后討論這些性質(zhì)與荔枝皮花色苷抗氧化活性之間的相關(guān)性,旨在為荔枝果皮天然產(chǎn)物開發(fā)與工業(yè)化生產(chǎn)標準提供一定的數(shù)據(jù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    荔枝為:白臘(Litchi Chinensis Sonn. cv. Baila)、妃子笑(Litchi Chinensis Sonn. cv. Feizixiao)、玉荷包(Litchi Chinensis Sonn. cv. Yuhebao)、黑葉(Litchi Chinensis Sonn. cv. Heiye)、丁香(Litchi Chinensis Sonn.cv. Dingxiang)、糯米糍(Litchi Chinensis Sonn. cv.Nuomici)、青殼(Litchi Chinensis Sonn. cv. Qingke)、桂味(Litchi Chinensis Sonn. cv. Guiwei)、懷枝(Litchi Chinensis Sonn. cv. Huaizhi)等9個品種,由廣東省農(nóng)科院生物研究所提供,選擇色澤鮮艷,果形勻稱,未受機械損傷的荔枝,迅速去殼,并將果皮裝入保鮮袋中,封口,置于-18℃下保存?zhèn)溆谩?/p>

    AB-8大孔吸附樹脂 南開大學(xué)化工廠;其他試劑均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    SH2-Ⅲ型循環(huán)水真空泵 上海亞榮生化儀器廠;BT-9300H激光粒度儀 丹東市百特儀器有限公司;DCP3型全自動測色色差計 北京興光測色儀器公司;S-54可見-紫外分光光度計 上海棱光技術(shù)有限公司;JA2003電子天平 上海天平儀器廠。

    1.3 方法

    1.3.1 荔枝皮花色苷提取物的制備

    取一定量預(yù)先準備的荔枝果皮,用60%的乙醇溶液按照1:20(m/V)的固液比混合均勻,50℃恒溫水浴鍋中提取90min,收集濾液進行真空抽濾,得到樣品粗提液。濾液過樹脂吸附柱AB-8,用水洗下不被吸附的雜質(zhì),用80%的乙醇沖洗樹脂吸附柱,收集乙醇洗脫液后減壓蒸餾得到濃縮液,經(jīng)冷凍干燥后,得到荔枝皮花色苷的樣品粉末。

    1.3.2 荔枝皮提取物的粒徑測定

    采用BT-9300H激光粒度儀測定樣品粉末在不同體積分數(shù)的乙醇溶液中的粒度分布情況。將不同品種的樣品粉末分別溶于體積分數(shù)為35%、70%和95%的乙醇溶液中,在超聲波分散器內(nèi)分散均勻(約12min),配制成樣品溶液。取適量溶液置于樣品池中,觀察粒度分布圖譜。為保證測試結(jié)果的重現(xiàn)性和可靠性,以多次測定的平均值為最后結(jié)果[6]。

    1.3.3 荔枝皮提取物色度指標分析

    將樣品粉末溶于35%的乙醇溶液中,配制成5mg/mL的樣品溶液。使用DC-P3全自動測色色差計,測定9種荔枝皮提取物的L*、a*、b*值,并根據(jù)公式(1)、(2)計算其彩色度(c*)和色調(diào)角(h),每種樣品溶液測定3次,取平均值[7]。

    1.3.4 荔枝皮花色苷含量的測定

    花色苷含量的測定采用pH示差法[8],測定3次取其平均值。

    1.3.5 荔枝皮花色苷抗氧化活性測定

    采用水楊酸羥基化法[9]測定不同品種荔枝皮花色苷的抗氧化活性,3mL反應(yīng)液中含0.15mmol/L FeSO4、6mmol/L H2O2、2mmol/L水楊酸鈉及不同品種的荔枝皮花色苷提取液,加入H2O2引發(fā)反應(yīng),37℃保溫1h后,加0.12mL 11.0mol/L HCl終止反應(yīng),測定510nm波長處的吸光度,計算其清除率,重復(fù)操作3次,求其平均值。并計算出自由基清除率為50%時的自由基清除劑的濃度,即IC50。

    式中:Ao為對照組吸光度;Ai為樣品組吸光度;Aj為空白組吸光度。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 荔枝皮花色苷的粒徑分析

    激光粒度儀是以米(Mie)散射理論為依據(jù),通過探測微粒的米氏散射能量和相應(yīng)的散射角度,計算出粒徑分布[10]。以9個廣州特有荔枝品種的果皮為代表,比較其花色苷在35%、70%和95%不同乙醇體積分數(shù)下的粒徑及粒徑分布情況。如表1所示,在每個品種中,不同粒徑的分布頻率在乙醇體積分數(shù)變化時也明顯不同,溶解在高體積分數(shù)乙醇中時,較大粒徑(>100μm)的荔枝皮花色苷所占的比例明顯大于較小粒徑(<10μm)所占的比例。以糯米糍為例,在乙醇體積分數(shù)為35%時,中粒徑(D50)僅為4.56μm,粒徑分布在 2.48~6.51μm之間,而當乙醇體積分數(shù)增加到95%時,其粒徑隨著乙醇體積分數(shù)的升高而增大,D50為179.8μm,大于低體積分數(shù)乙醇時的提取物中粒徑,且粒徑分布為23.51~307.00μm,范圍擴大,峰型變寬。比表面積的變化也與其相似,在乙醇體積分數(shù)為35%時的比表面積498.23m2/kg,而當乙醇體積分數(shù)逐漸增大時,荔枝皮花色苷的比表面積減小。在乙醇體積分數(shù)為35%時,丁香和青殼的粒徑較大,分別為117.57μm和117.07μm;比表面積較小,為43.17m2/kg和19.27m2/kg,其余品種的粒徑差異不大??傮w上看,隨著乙醇體積分數(shù)的增加,荔枝皮花色苷的平均粒徑增加,說明顆粒已發(fā)生了一定程度的聚集,形成了大的顆粒。由于粒徑越小,顆粒分布均勻,穩(wěn)定性更好,所以糯米糍品種荔枝皮花色苷粉末在35%乙醇時的分布最好。因此,選擇35%乙醇作為荔枝皮花色苷的溶劑。

    表1 不同品種荔枝皮提取物在不同體積分數(shù)乙醇溶液中粒徑的分布情況Table 1 Particle size distribution parameters of anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp in different concentrations of aqueous ethanol solutions

    在乙醇為35%的最佳分布體積分數(shù)下,比較9種荔枝皮花色苷粉末的粒徑和粒徑分布情況,如圖1所示,其中丁香和青殼在大于100μm時出現(xiàn)峰型,中粒徑分別為117.57μm和117.07μm,黑葉也有32.22%粒徑超過100μm;糯米糍的平均粒徑最小,分布在小于10μm內(nèi);其余品種的粒徑差異不大,在12.43~56.38μm之間,比表面積在88.78~309.23m2/kg之間;則粒徑組成的區(qū)間均集中在10~100μm內(nèi)。結(jié)果表明9種荔枝皮提取物粉末的粒徑分布在2.0~22μm,D50<22μm的粒徑累計不少于95%。

    圖1 不同品種荔枝皮花色苷在35%乙醇溶液中粒徑的分布圖Fig.1 Particle size distribution of anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp in 35% aqueous ethanol solution

    2.2 荔枝皮花色苷的色度指標和含量分析

    表2 不同品種荔枝皮的花色苷含量以及色度指標Table 2 Anthocyanin contents and color parameters in 35%aqueous ethanol solution of anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp

    如表2所示,通過對荔枝皮花色苷的含量測定,糯米糍和懷枝品種的荔枝皮花色苷質(zhì)量分數(shù)均超過了10‰,分別達到了18.89‰和10.66‰,其余品種花色苷含量在1.67‰~7.68‰之間。用L*、a*、b*值表示荔枝皮花色苷粉末的色度,c*表示色飽和度;h表示色角[11]。在CIELab表色系統(tǒng)中,妃子笑提取物具有最大的明亮度L*值為94.86;在a*值中,丁香最小為24.35,紅色偏淺,糯米糍最大為87.12,紅色偏深;而妃子笑b*值為98.79,呈黃色,青殼b*值為僅為4.08;糯米糍具有最大的色飽和度c*為110.27,丁香的c*值僅有25.08。一個重要原因可能是因其果皮葉綠素含量過高,妨礙了花色苷紅色的表現(xiàn),而糯米糍果皮葉綠素的降解為紅色的顯現(xiàn)提供了有利條件[12]。9種荔枝皮提取物的色角從24.83°(妃子笑)到 81.11°(青殼),即均在紅色和黃色的范圍內(nèi)變化。

    表3 荔枝皮花色苷色度、粒徑指標與抗氧化活性相關(guān)性分析Table 3 Correlation among anthocyanin content, maximum hydroxyl free radical scavenging rate or IC50 and particle size distribution parameters and color parameters in 35% aqueous ethanol solution

    圖2 不同品種荔枝皮花色苷清除·OH的能力Fig.2 Maximum hydroxyl free radical scavenging rate and IC50 of anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp

    2.3 荔枝皮花色苷清除羥自由基效果分析

    按照1.3.5節(jié)的方法,測得荔枝皮花色苷溶液清除羥自由基的效果,利用Fenton[13-14]反應(yīng)產(chǎn)生·OH(H2O2+Fe2+→·OH+OH-+Fe3+),隨著反應(yīng)體系中花色苷含量增大,清除·OH的能力隨之提高。由圖2可知,荔枝皮花色苷提取液都有著較強的清除·OH的能力,當9個品種質(zhì)量濃度達到1.5mg/mL時,懷枝的清除率最高為83.43%,除丁香的清除率較低以外,其余品種的清除率均超過60%。而糯米糍的IC50值最低0.23mg/mL,其余品種的IC50值均在0.26~0.91mg/mL之間。

    2.4 荔枝皮花色苷抗氧化活性與各指標相關(guān)性分析

    通過SPSS軟件分析荔枝皮花色苷含量與抗氧化活性指標(清除率、IC50)、粒徑指標(D50、比表面積)以及色度指標(L*、a*、b*、c*、h)之間的相關(guān)性。如表3所示,花色苷含量與其色度指標中a*值、彩色度c*和粒徑指標中的比表面積線性正相關(guān)(P<0.01,r=0.881;P<0.01,r=0.776;P<0.05,r=0.850),而與平均粒徑D50線性負相關(guān)(P<0.01;r=-0.673)。且荔枝皮花色苷抗氧化活性中,清除率指標與色度中a*值與c*值成線性相關(guān)(P<0.05;r=0.771,r=0.734),而IC50值與色度的各指標相關(guān)性均為極顯著(P<0.01,r=-0.775~-0.949),與h相關(guān)性顯著(P<0.05,r=0.704),與粒徑指標中D50也成極顯著的相關(guān)性(P<0.01;r=0.842)。另一方面,在粒徑與色度指標之間的相關(guān)性分析中,平

    均粒徑D50與色度指標a*值、b*值和彩度c*均有負相關(guān)性,r值分別為-0.803、-0.669和-0.830;比表面積與a*值同樣具有顯著相關(guān)性(P<0.05,r=0.714)。不同顏料分子的組成和結(jié)構(gòu),決定了顏料對可見光某種波長的選擇性吸收,從而反射和散射出特定波長的光,表現(xiàn)出了特征顏色,這是產(chǎn)生顏色的必要條件。顏料顆粒的形狀、大小及分布則決定了反射和散射光的質(zhì)和量,是產(chǎn)生顏色的充分條件[15]。荔枝皮花色苷含量決定了其在乙醇中溶解后的顏色性質(zhì)與粒徑分布,且荔枝皮花色苷顆粒的分子組成、結(jié)構(gòu)、聚集體的大小、性狀及分布也對花色苷顏色有決定性的影響。花色苷在乙醇中的粒徑越小,顆粒分布越窄,花色苷的色彩飽和度越高,顏色越鮮艷。同時也可以看出,由于花色苷分子容易溶解于親水體系中,所以在水體系中的清除·OH的活性測定中,如果粒徑越大,花色苷因分子間的聚集使之羥基被包埋,抗氧化效果越差,反之則越好。

    3 結(jié) 論

    3.1 荔枝皮花色苷粉末的分布特征為:隨著乙醇體積分數(shù)的增大,粒徑逐漸增大,且粒徑分布變廣。其中在乙醇體積分數(shù)為35%時糯米糍花色苷粒徑最小,顆粒分布最均勻,穩(wěn)定性最好。

    3.2 運用CIELab表色系統(tǒng),對荔枝皮花色苷的色差指標進行測量,荔枝果色的形成是多種色素共同作用的結(jié)果,不同的荔枝品種果皮色素的變化規(guī)律各不相同。大多數(shù)早熟品種顏色比晚熟品種淺,且色澤分布不均勻;隨著成熟期的推遲,荔枝果皮的色澤飽和度也逐漸增加。其中妃子笑提取物的L*、b*值最大。

    3.3 在相關(guān)性分析中可以看到,荔枝皮花色苷的含量、抗氧化活性與其在乙醇中溶解后粒徑分布存在相關(guān)性,這是由于在高體積分數(shù)乙醇體系中,花色苷結(jié)構(gòu)發(fā)生聚集,使之參與抗氧化反應(yīng)的羥基數(shù)量減少,因而抗氧化活性降低。其色度和粒徑的特性可以用作今后評定天然產(chǎn)物的抗氧化活性的物理指標。經(jīng)過綜合比較,得出糯米糍品種荔枝皮花色苷具有較好的工業(yè)使用價值。

    [1] 丁崗. 荔枝研究進展[J]. 時珍國醫(yī)國藥, 1999, 10(2): 145-146.

    [2] 張茂根, 翁志學(xué), 黃志明, 等. 顆粒統(tǒng)計平均粒徑及其分布的表征[J].高分子材料科學(xué)與工程, 2000(5): 1-4.

    [3] 楊瑛, 楊永華, 蔡光先. 100種中藥粉末的粒度測定[J]. 時珍國醫(yī)國藥, 2006, 17(12): 2401-2402.

    [4] 劉新民. 顏色量化分析在烤煙品質(zhì)評價中的應(yīng)用研究[D]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院, 2004.

    [5] 邵云東, 高文遠, 蘇艷芳, 等. 葡萄籽提取物的質(zhì)量標準[J]. 中國中藥雜志, 2005, 30(18): 1406-1408.

    [6] 郭斌, 任愛玲, 李良玉. 石家莊秋季可吸入顆粒物的垂直分布特征[J]. 中國科學(xué)院研究生院學(xué)報, 2007, 24(5): 714-2719.

    [7] 陸建良, 梁月榮, 龔淑英, 等. 茶湯色差與茶葉感官品質(zhì)相關(guān)性研究[J]. 茶葉科學(xué), 2002, 22(1): 57-61.

    [8] 張昭其, 龐學(xué)群, 段學(xué)武. 枝果皮褐變過程中花色素苷含量的變化及測定[J]. 華南農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報, 2002, 23(1): 16-19.

    [9] SMIRNOFF N, CUMBES Q J. Hydroxyl radical scavenging activity of compatible solutes[J]. Phytocbem, 1989, 28(4): 1057-1060.

    [10] 李紅. 顆粒粒度檢測技術(shù)綜述[J]. 遼寧科技學(xué)院學(xué)報, 2007, 9(3): 6-8.

    [11] 韓永斌. 紫甘薯花色苷提取工藝與組分分析及其穩(wěn)定性和抗氧化性研究[D]. 南京: 南京農(nóng)業(yè)大學(xué), 2007.

    [12] 高飛飛, 尹金華, 陳大成, 等. 荔枝果皮葉綠素、類胡蘿卜素、花色苷的形成規(guī)律及對果色的影響[J]. 華南農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報, 2000, 21(1): 16-18.

    [13] 王建華, 張民, 甘璐, 等. 枸杞多糖-2的抗羥基自由基氧化作用[J].食品科學(xué), 2001, 22(1): 11-13.

    [14] 吳青, 黃娟, 羅蘭欣, 等. 15種中草藥提取物抗氧化活性的研究[J].中國食品學(xué)報, 2006, 6(1): 284-289.

    [15] 付少海, 房寬峻. 涂料印花色漿粒徑對顏色性能的影響[J]. 印染,2007, 6(9): 5-7.

    Correlation among Particle Size Distribution and Color Parameters in Aqueous Ethanol Solution and Antioxidant Activity of Anthocyanin Extracts from Different Varieties of Litchi Pericarp

    ZHOU Wei-jing,LI Shu-yi,SUN Zhi-da*,XIE Bi-jun
    (College of Food Science and Technology, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, China)

    Anthocyanin extracts prepared from 9 varieties of litchi pericarp were compared for differences in particle size distribution in different concentrations of aqueous ethanol solutions and various color parameters such as L*, a*, b*, C* and h°.In the case of the extracts having different anthocyanin contents, the correlations among anthocyanin content, particle size distribution parameters and color parameters in 35% aqueous ethanol solution and maximum hydroxyl free radical scavenging rate or median effective concentration (EC50) were analyzed. Results indicated that Nuomici litchi pericarp anthocyanins dissolved in 35% aqueous ethanol solution showed the best particle size distribution (in the range of 2.48-6.51 μm) and the D50 and the specific surface area were 4.56 μm and 498.23 m2/kg, respectively. In addition, anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp revealed a significant difference in particle size distribution. Meanwhile, Nuomici litchi pericarp anthocyanins had the highest c* (110.27) and a* (87.12) values and Feizixiao litchi pericarp anthocyanins had the highest L*(94.86) and b* (98.79) values. The color of anthocyanin extracts prepared from different varieties of litchi pericarp changed from red to yellow. Correlations were observed among anthocyanin content, maximum hydroxyl free radical scavenging rate or IC50 and particle size distribution parameters and color parameters in 35% aqueous ethanol solution. Moreover, particle size distribution parameters exhibited a dominant effect on color parameters in 35% aqueous ethanol solution.

    litchi pericarp anthocyanins;particle size;antioxidant activity;Lab color system;correlation analysis

    TS272.5

    A

    1002-6630(2010)09-0001-05

    2009-09-22

    國家自然科學(xué)基金-廣東省聯(lián)合基金項目(U0731005);“十一五”國家科技支撐計劃項目(2006BAD27B08)

    周瑋婧(1985—),女,碩士研究生,研究方向為天然產(chǎn)物化學(xué)。E-mail:elfinlife221@163.com

    孫智達(1963—),男,教授,博士,研究方向為天然產(chǎn)物化學(xué)。E-mail:sunzhida@mail.hzau.edu.cn

    猜你喜歡
    色度花色荔枝
    日啖荔枝三百顆,會上火嗎
    猜猜這是哪張牌?
    ЛИЧИ: ЭКЗОТИЧЕСКИЙ ТРОПИЧЕСКИЙ ФРУКТ
    中國(俄文)(2019年8期)2019-08-24 09:34:38
    千里采荔枝的鶴
    荔枝熟了
    嶺南音樂(2017年2期)2017-05-17 11:42:07
    基于改進色度模型的非接觸式心率檢測與估計
    哪種花色是王牌
    景德鎮(zhèn)早期青白瓷的器型與色度
    如何提高蘋果的著色度
    初夏花色
    午夜精品国产一区二区电影 | 一级毛片电影观看 | 在线观看66精品国产| 人人妻人人看人人澡| 免费人成在线观看视频色| 国产精品久久电影中文字幕| 最近视频中文字幕2019在线8| 久久精品国产自在天天线| 国产一区二区在线观看日韩| 小说图片视频综合网站| 久久这里有精品视频免费| 色视频www国产| 免费搜索国产男女视频| 日本五十路高清| 直男gayav资源| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 日韩三级伦理在线观看| 成人特级av手机在线观看| 国产黄片视频在线免费观看| 男人舔奶头视频| 看十八女毛片水多多多| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品无大码| 亚洲真实伦在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 在线天堂最新版资源| 在线观看av片永久免费下载| 日韩一本色道免费dvd| 91av网一区二区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产av在哪里看| 欧美日韩国产亚洲二区| 中国美白少妇内射xxxbb| av福利片在线观看| 在线天堂最新版资源| 深夜a级毛片| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产精品av视频在线免费观看| 免费av观看视频| 国语自产精品视频在线第100页| 国产午夜精品论理片| 黄色日韩在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久久午夜欧美精品| 中文亚洲av片在线观看爽| 波多野结衣高清无吗| 91aial.com中文字幕在线观看| 有码 亚洲区| 亚洲无线在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国产亚洲精品久久久com| 婷婷色av中文字幕| 亚洲人成网站在线观看播放| 青春草视频在线免费观看| 看片在线看免费视频| 99久久九九国产精品国产免费| 日韩欧美 国产精品| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产黄色小视频在线观看| 性色avwww在线观看| 一本久久精品| 成人二区视频| 国产精品电影一区二区三区| 在线a可以看的网站| 成人三级黄色视频| 国产精品av视频在线免费观看| 久久久精品94久久精品| 国产精品爽爽va在线观看网站| 一本久久精品| 国产一级毛片在线| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产一级毛片在线| 尾随美女入室| 亚洲电影在线观看av| 国产精品无大码| 久久久久久久午夜电影| 插阴视频在线观看视频| 亚洲四区av| 丰满乱子伦码专区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 久久99热这里只有精品18| 在线观看66精品国产| 国产69精品久久久久777片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国内精品宾馆在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久久欧美国产精品| av.在线天堂| 男人舔女人下体高潮全视频| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品三级大全| 国产成人福利小说| 最后的刺客免费高清国语| 国产单亲对白刺激| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美成人免费av一区二区三区| 啦啦啦韩国在线观看视频| 亚洲经典国产精华液单| 91久久精品电影网| 久久99精品国语久久久| 精华霜和精华液先用哪个| 91麻豆精品激情在线观看国产| 97在线视频观看| 国内精品宾馆在线| 亚洲国产精品国产精品| kizo精华| av福利片在线观看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲自偷自拍三级| 欧美在线一区亚洲| 午夜激情欧美在线| 亚洲第一电影网av| 内射极品少妇av片p| 国产三级在线视频| 中文字幕熟女人妻在线| 最近2019中文字幕mv第一页| 成人欧美大片| 国产毛片a区久久久久| 亚洲自拍偷在线| 两个人视频免费观看高清| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美变态另类bdsm刘玥| 三级国产精品欧美在线观看| 免费av毛片视频| 成人特级av手机在线观看| 成人性生交大片免费视频hd| 精品国内亚洲2022精品成人| 岛国毛片在线播放| 亚洲真实伦在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 99热这里只有精品一区| 联通29元200g的流量卡| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 嫩草影院新地址| 日韩欧美精品免费久久| 日韩一区二区三区影片| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 神马国产精品三级电影在线观看| 深夜a级毛片| 国产精品日韩av在线免费观看| 听说在线观看完整版免费高清| 能在线免费看毛片的网站| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 午夜福利成人在线免费观看| 一级毛片久久久久久久久女| 99热全是精品| 国产免费男女视频| 国产老妇女一区| 91aial.com中文字幕在线观看| 一级二级三级毛片免费看| 久99久视频精品免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 婷婷亚洲欧美| 久久国产乱子免费精品| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 床上黄色一级片| 亚洲va在线va天堂va国产| 亚洲成a人片在线一区二区| 乱码一卡2卡4卡精品| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 午夜a级毛片| 亚洲国产欧美人成| 99riav亚洲国产免费| 国产片特级美女逼逼视频| 日韩视频在线欧美| 大香蕉久久网| 91久久精品电影网| 国产精品无大码| 国产亚洲91精品色在线| 好男人在线观看高清免费视频| 级片在线观看| 久久久色成人| 免费看av在线观看网站| 国产精品乱码一区二三区的特点| 精品人妻视频免费看| 99热只有精品国产| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 精品无人区乱码1区二区| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产成人91sexporn| 一个人观看的视频www高清免费观看| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产免费男女视频| 五月伊人婷婷丁香| 日本爱情动作片www.在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 看黄色毛片网站| 1000部很黄的大片| 九九热线精品视视频播放| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 一级毛片电影观看 | 免费观看a级毛片全部| 亚洲18禁久久av| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久国产成人免费| 99久久精品国产国产毛片| 老司机影院成人| 亚洲成a人片在线一区二区| 老司机福利观看| 亚洲第一电影网av| 亚洲最大成人中文| .国产精品久久| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 日韩精品有码人妻一区| 久久久久久久午夜电影| 国产日本99.免费观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 三级经典国产精品| 亚洲精品粉嫩美女一区| 美女 人体艺术 gogo| 国内精品久久久久精免费| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲欧美精品专区久久| 久久久久久伊人网av| 卡戴珊不雅视频在线播放| 女人被狂操c到高潮| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲精品日韩av片在线观看| 丰满的人妻完整版| 中国国产av一级| 如何舔出高潮| 国产毛片a区久久久久| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 久久久久久九九精品二区国产| 精品一区二区免费观看| 五月玫瑰六月丁香| 老司机影院成人| 久久久欧美国产精品| 国产视频内射| 99久久精品国产国产毛片| 老司机福利观看| 三级经典国产精品| 国产乱人视频| 久久久精品欧美日韩精品| 男插女下体视频免费在线播放| 人妻久久中文字幕网| 国产极品精品免费视频能看的| 99久久精品热视频| 国产高清有码在线观看视频| 91精品国产九色| 一个人看的www免费观看视频| 国产 一区精品| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲精品国产av成人精品| 麻豆国产av国片精品| 国产欧美日韩精品一区二区| 岛国毛片在线播放| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产片特级美女逼逼视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品一区二区三区人妻视频| 国产精品三级大全| 欧美性猛交黑人性爽| 性色avwww在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 欧美一区二区亚洲| 99热6这里只有精品| 亚洲在线自拍视频| 国产伦在线观看视频一区| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产精品国产高清国产av| 国产黄a三级三级三级人| 久久久久九九精品影院| 给我免费播放毛片高清在线观看| 成年免费大片在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲国产精品成人综合色| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 国产高清有码在线观看视频| 国产色婷婷99| 一进一出抽搐gif免费好疼| 国产黄色小视频在线观看| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 女同久久另类99精品国产91| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲图色成人| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产视频首页在线观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产探花在线观看一区二区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 免费观看人在逋| 99久国产av精品| 免费av不卡在线播放| 亚洲av免费在线观看| 日韩精品有码人妻一区| 毛片一级片免费看久久久久| 国产成人aa在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 欧美激情久久久久久爽电影| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 观看美女的网站| 欧美极品一区二区三区四区| 91狼人影院| 最新中文字幕久久久久| 亚洲无线在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 中国国产av一级| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品.久久久| .国产精品久久| 26uuu在线亚洲综合色| 99在线视频只有这里精品首页| 日韩国内少妇激情av| 2022亚洲国产成人精品| 精品免费久久久久久久清纯| 老女人水多毛片| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日日干狠狠操夜夜爽| 国产综合懂色| 男人舔奶头视频| or卡值多少钱| 亚洲av电影不卡..在线观看| 内地一区二区视频在线| 别揉我奶头 嗯啊视频| 岛国在线免费视频观看| av卡一久久| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲四区av| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 日韩欧美精品v在线| 色5月婷婷丁香| 高清午夜精品一区二区三区 | 丰满人妻一区二区三区视频av| 91久久精品国产一区二区三区| 校园春色视频在线观看| 麻豆成人av视频| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 欧美激情国产日韩精品一区| 在线观看66精品国产| 久久99热这里只有精品18| 久久午夜福利片| 成年av动漫网址| 亚洲一区二区三区色噜噜| 美女大奶头视频| 夜夜爽天天搞| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产男人的电影天堂91| 女人被狂操c到高潮| 两个人的视频大全免费| 97在线视频观看| 国产v大片淫在线免费观看| 日本一二三区视频观看| 日韩大尺度精品在线看网址| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲高清免费不卡视频| 国产精品久久电影中文字幕| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲成人久久爱视频| 久久久欧美国产精品| 美女国产视频在线观看| 春色校园在线视频观看| 久久久久性生活片| 波野结衣二区三区在线| av免费在线看不卡| 高清毛片免费观看视频网站| 午夜福利视频1000在线观看| 国产单亲对白刺激| 久久久午夜欧美精品| 国产成人影院久久av| 国产精品不卡视频一区二区| 热99在线观看视频| 国产精品久久视频播放| 亚洲成av人片在线播放无| 欧美一区二区国产精品久久精品| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 99国产极品粉嫩在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 啦啦啦韩国在线观看视频| 大香蕉久久网| 国产视频首页在线观看| 久久人妻av系列| 精品国产三级普通话版| 最近的中文字幕免费完整| 成年版毛片免费区| 亚洲av熟女| 日本一本二区三区精品| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲五月天丁香| 国产精品99久久久久久久久| 热99在线观看视频| 最后的刺客免费高清国语| 久久久久免费精品人妻一区二区| 边亲边吃奶的免费视频| 舔av片在线| 联通29元200g的流量卡| 波多野结衣高清作品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 村上凉子中文字幕在线| 久久久久性生活片| 日韩一本色道免费dvd| 精品一区二区三区视频在线| 国产精品一区二区在线观看99 | 亚洲三级黄色毛片| 精品人妻视频免费看| 99热全是精品| 国产乱人视频| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲av二区三区四区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久99蜜桃精品久久| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 99久久九九国产精品国产免费| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 在线观看美女被高潮喷水网站| 久久人人爽人人片av| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲精品色激情综合| 久久精品久久久久久久性| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产成人福利小说| 特大巨黑吊av在线直播| 午夜福利高清视频| АⅤ资源中文在线天堂| 国产精品永久免费网站| 99久久成人亚洲精品观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 一级毛片我不卡| 国产精品.久久久| 丝袜美腿在线中文| 国内精品一区二区在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 成人综合一区亚洲| 国产精品一区二区三区四区久久| 久久人妻av系列| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久久久性生活片| 亚洲精品自拍成人| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美性猛交黑人性爽| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲精品成人久久久久久| 99热6这里只有精品| 久久久久久久久中文| 不卡一级毛片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日本免费a在线| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 99热只有精品国产| 国产色婷婷99| 97在线视频观看| 在线播放无遮挡| 亚洲欧洲日产国产| 国产探花在线观看一区二区| 美女黄网站色视频| 美女高潮的动态| 久久99精品国语久久久| 美女cb高潮喷水在线观看| 久久久久国产网址| 村上凉子中文字幕在线| 麻豆乱淫一区二区| 精品熟女少妇av免费看| 97热精品久久久久久| 午夜免费男女啪啪视频观看| 我的女老师完整版在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产高潮美女av| 欧美一区二区国产精品久久精品| 成人美女网站在线观看视频| 久久这里只有精品中国| 亚洲av不卡在线观看| 日日啪夜夜撸| 国产中年淑女户外野战色| 22中文网久久字幕| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 天堂√8在线中文| 真实男女啪啪啪动态图| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 午夜精品国产一区二区电影 | 婷婷精品国产亚洲av| 69人妻影院| 人人妻人人看人人澡| 亚洲无线在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲无线在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品人妻久久久影院| 别揉我奶头 嗯啊视频| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美又色又爽又黄视频| 秋霞在线观看毛片| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久久久九九精品影院| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久午夜福利片| 在线观看66精品国产| 欧美成人a在线观看| h日本视频在线播放| 日本色播在线视频| 国产精品伦人一区二区| 国产高清激情床上av| 乱码一卡2卡4卡精品| 黑人高潮一二区| 国产高清三级在线| 国产高清视频在线观看网站| 真实男女啪啪啪动态图| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 日日啪夜夜撸| 少妇熟女欧美另类| 日日撸夜夜添| 尾随美女入室| 毛片女人毛片| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 性插视频无遮挡在线免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 精品久久久久久成人av| 欧美一区二区国产精品久久精品| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 我要看日韩黄色一级片| 免费看光身美女| 毛片女人毛片| av免费观看日本| 国产在线精品亚洲第一网站| 日本av手机在线免费观看| 久久精品91蜜桃| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产成年人精品一区二区| a级一级毛片免费在线观看| 一个人免费在线观看电影| 小说图片视频综合网站| 久久99热6这里只有精品| 五月伊人婷婷丁香| av专区在线播放| av视频在线观看入口| 三级国产精品欧美在线观看| 婷婷色av中文字幕| 长腿黑丝高跟| 久久久久久久久久久免费av| 精品无人区乱码1区二区| 久久久久久伊人网av| 色5月婷婷丁香| 97热精品久久久久久| 人人妻人人澡欧美一区二区| 精品久久久久久久久久免费视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲不卡免费看| 久久久精品欧美日韩精品| 在线天堂最新版资源| 一级av片app| 美女黄网站色视频| 亚洲欧美日韩东京热| 能在线免费观看的黄片| www.色视频.com| av在线亚洲专区| 老司机影院成人| 一区福利在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 日韩人妻高清精品专区| 精品久久久久久成人av| 亚洲最大成人av| 人体艺术视频欧美日本| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久精品影院6| 亚洲av二区三区四区| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产精品国产高清国产av| 三级毛片av免费| 日韩欧美三级三区| 欧美激情久久久久久爽电影| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品99久久久久久久久| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 男女做爰动态图高潮gif福利片| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日本欧美国产在线视频| 成人国产麻豆网| 尾随美女入室| 在线免费十八禁| 丰满的人妻完整版| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 久久热精品热| 免费看av在线观看网站| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 国产v大片淫在线免费观看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 亚洲,欧美,日韩| 国产黄色小视频在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 色哟哟哟哟哟哟| 麻豆乱淫一区二区| av国产免费在线观看| 级片在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 伦精品一区二区三区| 精品久久久久久久末码| 国产高潮美女av| 免费看日本二区| 日韩三级伦理在线观看|