用于白光LED的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷制備

宋國華 繆建文 王 淼 紀憲明

(1南通大學(xué)理學(xué)院，南通 226007)(2南通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，南通 226019)

用于白光LED的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷制備

宋國華1繆建文＊,2王 淼2紀憲明1

(1南通大學(xué)理學(xué)院，南通 226007)(2南通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，南通 226019)

用共沉淀法制得的Y3Al5O12(YAG)∶Ce3+前驅(qū)體，混和H3BO3-SiO2-Al2O3-Na2CO3玻璃初始材料，經(jīng)過1300℃ 3 h煅燒，得到用于白光LED封裝的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷。用差熱分析(DTA)、X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和光致發(fā)光(PL)等分析方法對產(chǎn)物進行表征。研究發(fā)現(xiàn)Al2O3和YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量對YAG玻璃陶瓷激發(fā)和發(fā)射光譜強度有重要影響。結(jié)果表明，玻璃陶瓷中晶體為10 μm左右的YAG，其激發(fā)和發(fā)射光譜與標準YAG熒光粉光譜一致。當Al2O3和YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量分別為初始混合材料質(zhì)量的11.5%和34.6%時，玻璃陶瓷熒光強度達到最大值。用本文制備的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷封裝成白光LED，在350 mA驅(qū)動電流下，色坐標為(0.2934，0.3094)，相關(guān)色溫為8020 K，顯色指數(shù)為75.2。

白光LED；硼鋁硅酸鹽；YAG∶Ce3+；玻璃陶瓷

從第一代的白熾燈、鹵鎢燈等熱輻射光源發(fā)展到以日光燈、熒光燈為代表的第二代，乃至以汞燈、鈉燈、金屬鹵化物燈為代表的第三代氣體放電光源，都離不開鎢絲和汞蒸汽。它們不僅能耗大、壽命短，而且含有金屬汞，對環(huán)境有一定的污染。在全球性的能源短缺和環(huán)境污染問題日益突出的形勢下，綠色節(jié)能照明技術(shù)的研究應(yīng)用越來越受到重視。與常見光源相比較，半導(dǎo)體發(fā)光二極管(Light Emitting Diode，簡稱LED)器件具有省電、體積小、發(fā)熱量低、壽命長、響應(yīng)快、抗震耐沖、可回收、無污染、可平面封裝、易開發(fā)成輕薄短小產(chǎn)品等優(yōu)點，已廣泛用于交通信號燈、大屏幕顯示屏、背光燈、汽車用燈、特種照明和城市照明等領(lǐng)域，被認為是21世紀最有價值的新光源[1]。

目前利用氮化銦鎵(InGaN)LED芯片和摻鈰離子(Ce3+)激活的釔鋁石榴石(Cerium-doped Yttrium Aluminum Garnet，分子式 Y3Al5O12∶Ce3+，簡稱 YAG∶Ce3+)熒光粉，在實現(xiàn)白光LED的方式中占有主導(dǎo)地位[2-4]。對于這種實現(xiàn)白光LED的方法，現(xiàn)階段主要在芯片表面涂覆熒光粉和有機樹脂或硅膠混合體，采用這種方法的白光LED，由于熒光粉緊貼芯片發(fā)熱源，芯片溫升導(dǎo)致熒光粉性能劣化，產(chǎn)生光色參數(shù)衰變。同時，藍色LED芯片散發(fā)的熱量和短波輻射，導(dǎo)致藍色LED芯片上混合熒光粉的有機材料透光率下降，使得白光LED的壽命縮短[5-6]。為了解決這些問題，Kim[7]研究熒光粉遠置方式，既降低了熒光粉溫度，同時減少了芯片對熒光粉散射光的吸收，提高了白光LED的流明效率。Fujita[8]研究YAG玻璃陶瓷，使得YAG熒光粉均勻分布在耐熱性能優(yōu)良的玻璃材料中，等效熒光粉遠置技術(shù)，且具有規(guī)模生產(chǎn)、提高光效和色溫空間均勻性，同時降低光衰的潛在優(yōu)勢，但由于玻璃基質(zhì)為Al2O3-SiO2，制備方法為傳統(tǒng)的固相反應(yīng)法，制備溫度高達1 500～1 650℃。在Al2O3-SiO2玻璃成分中增加適當?shù)腂2O3和Na2O，會降低玻璃的融化和成型溫度，有助于玻璃澄清，提高玻璃的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性[9-10]。而采用共沉淀法制得的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，原料各組分混合能在分子或原子級別上進行，有利于精確控制摻雜量，反應(yīng)活性高，可顯著降低合成溫度[11-12]。

本文研究以B2O3-Al2O3-SiO2-Na2O為玻璃基質(zhì)的YAG∶Ce3+玻璃陶瓷熒光粉。在相對比較低的溫度下制備出Ce3+摻雜YAG玻璃陶瓷，測量其光譜特性，并與YAG熒光粉光譜特性進行比較，同時研究其組成成分對YAG玻璃陶瓷發(fā)光性能的影響，然后用YAG玻璃陶瓷封裝成白光LED，測量其光色參數(shù)。

1 實驗部分

1.1 YAG∶Ce3+前驅(qū)體的制備

采用化學(xué)共沉淀法制備YAG∶Ce3+前驅(qū)體。將Y2O3與濃硝酸混合，緩慢加熱至Y2O3完全溶解、溶液澄清，配制成濃度為1 mol·L-1的金屬離子溶液，另分別將硝酸鋁、硝酸鈰兩種硝酸鹽也配置成濃度為1 mol·L-1的金屬離子溶液，按照化學(xué)計量比nY∶nCe∶nAl=2.94∶0.06∶5(即硝酸釔 29.4 mL、 硝酸鈰 0.6 mL、硝酸鋁50 mL)的比例混合3種溶液。配制混合沉淀劑 100 mL， 其組成為 NH3·H2O 2 mol·L-1和NH4HCO32 mol·L-1各 50 mL，將 3 種金屬離子混合溶液用分液漏斗以3 mL·min-1的流速勻速加入30℃恒溫的混合沉淀劑中，不斷劇烈攪拌，滴加過程注意用氨水調(diào)劑pH值為6.5左右。滴加結(jié)束后繼續(xù)攪拌2 h，陳化12 h；傾潷上層清液，離心分離后，將沉淀前驅(qū)物經(jīng)去離子水清洗4次、乙醇再清洗3次，平均每次的洗滌時間均為5 min，最后放入120℃的烘箱中恒溫 12 h，粉碎研磨得 YAG∶Ce3+前驅(qū)體[13-14]。

將干燥好的沉淀前驅(qū)體裝入剛玉坩堝，在80%N2-20%H2還原氣氛下以6℃·min-1速率升溫到1 400℃，保溫4 h，隨爐冷卻后酸洗、水洗后烘干，制成YAG熒光粉，用于與玻璃陶瓷熒光粉的對照實驗[15]。

1.2 YAG玻璃陶瓷的制備

在 質(zhì) 量 比 為 28.6%H3BO3、53.4%Na2CO3和18.0%SiO2分析純玻璃配合料中加一定量的Al2O3和1.1節(jié)制備的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，研磨至材料混合均勻。將混合材料裝入容量為50 mL的剛玉坩堝，加蓋放入氣氛電阻保護爐中，升溫(5℃·min-1)至1 300℃，保溫3 h，澆鑄成形后樣品在馬弗爐中550℃退火3 h，隨爐冷卻至室溫。所有樣品經(jīng)切割打磨拋光，制成 5 mm×5 mm×0.6 mm 方形薄片，用于光學(xué)參數(shù)的測量和白光LED器件封裝[16-20]。

1.3 YAG玻璃陶瓷的表征

用ARL TRA的X射線衍射儀(XRD)測量樣品的晶體結(jié)構(gòu)，管壓管流分別為50 kV和150 mA，掃描范圍 10°～70°。 用 Netzsch STA-449F3 熱分析儀對YAG前驅(qū)體、玻璃基質(zhì)和混合物進行差熱分析(DTA)，加熱范圍 30～1300 ℃,加熱速率 20 ℃·min-1。用Hitachi S3400掃描電子顯微鏡(SEM)觀察樣品的形貌，加速電壓15 kV，工作距離9.4 mm。用RF-5301PC型熒光分光光度計測量樣品的激發(fā)和發(fā)射光譜。用ZW900光電色參數(shù)綜合測試儀測量YAG玻璃陶瓷白光LED的光電參數(shù)。所有的測試均在室溫下進行。

2 結(jié)果與討論

2.1 YAG玻璃陶瓷形成機理分析

圖1是玻璃配合料、YAG∶Ce3+前驅(qū)體及其混合物的DTA圖。YAG前驅(qū)體在950～1 100℃的放熱峰，對應(yīng)YAG晶化和晶體生長過程，到1 100℃轉(zhuǎn)換基本完成。玻璃配合料在942℃有1個吸熱峰，對應(yīng)粉劑固相顆粒開始加速熔化。玻璃配合料與YAG∶Ce3+前驅(qū)體混合物，在950℃ 左右存在1個吸熱峰，同樣對應(yīng)粉劑固相顆粒的熔化，在之后到1100℃之間，存在相對不太明顯的放熱過程，對應(yīng)YAG晶化和晶體生長過程。由于玻璃配合料熔化溫度與YAG前驅(qū)體生成YAG晶體的加熱溫度基本一致，熔化玻璃基質(zhì)成液相，能夠滲入前驅(qū)體反應(yīng)物顆?？p隙之中并完全潤濕顆粒表面，形成液/固界面，提高了原子和離子的擴散、遷移速度，改善了YAG結(jié)晶度，有助于在玻璃體內(nèi)生長和均勻分布YAG∶Ce3+晶體[11-12]，這將在X射線衍射分析和 SEM圖中得到證實。實驗過程中，為了減少保溫時間，把YAG∶Ce3+前驅(qū)體與玻璃粉基質(zhì)的混合粉劑直接加熱到1200℃則完全轉(zhuǎn)化為液態(tài)，至1300℃時則形成粘度小的液態(tài)，有助于玻璃體的澆鑄。

圖1 YAG∶Ce3+前驅(qū)體、玻璃粉基質(zhì)和混合物的差熱圖Fig.1 DTA curves of YAG∶Ce3+precursor,glass powder and their mixture

2.2 YAG玻璃陶瓷光譜特性

YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜用540 nm的波長監(jiān)測，測試范圍為360～520 nm；發(fā)射光譜用465 nm的波長激發(fā)，測試范圍為480～680 nm。同樣條件下測量YAG熒光粉的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜，并進行對照分析。圖2(a)和圖2(b)分別為YAG玻璃陶瓷和YAG熒光粉的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜。

圖2 YAG玻璃陶瓷和YAG熒光粉的激發(fā)光譜(a)和發(fā)射光譜(b)Fig.2 Excitation spectra(a)and emission spectra(b)of YAG glass-ceramic phosphor and YAG phosphor

由圖2(a)可知，YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜峰值在465 nm處，對應(yīng)的激發(fā)峰為2F5/2→5d的躍遷，與YAG熒光粉的激發(fā)光譜峰值所處位置基本一致。Ce3+發(fā)射光譜的位置一般依賴于3個因素，Ce3+與配體之間的共價性、5d能級的晶體場劈裂和Stokes位移。在YAG∶Ce3+中，處于8個配位氧形成的晶體場中的Ce3+，受到低對稱的強晶體場作用，其劈裂后的5d能級最低能態(tài)與4f會很接近。Ce3+發(fā)光就是4f電子吸收藍光能量躍遷到5d后返回基態(tài)發(fā)射的光子，由于Ce3+的基態(tài)4f能級自旋耦合而分裂為兩個光譜支項：2F7/2激發(fā)態(tài)和基態(tài)2F5/2，所以Ce3+發(fā)光具有典型的雙峰特征，即：2D→2F5/2的520 nm和2D→2F7/2的580 nm[4-5]。

將3個465 nm藍光芯片并聯(lián)，輸入60 mA驅(qū)動電流，發(fā)出54.6 mW的藍光功率，芯片電光能量轉(zhuǎn)換效率為29.1%，激發(fā)YAG玻璃陶瓷和YAG熒光粉，計算能量轉(zhuǎn)換效率[21-22]，結(jié)果見表1。YAG熒光粉能量轉(zhuǎn)換效率大于YAG玻璃陶瓷，原因可能是YAG晶粒尺寸、形狀、濃度和所處環(huán)境不同所造成的。

表1 YAG玻璃陶瓷和YAG熒光粉能量轉(zhuǎn)換效率比較Table 1 Energy conversion efficiency of YAG glass-ceramic phosphor and YAG phosphor

2.3 Al2O3含量對YAG玻璃陶瓷光譜特性的影響

在確定比例的 H3BO3、Na2CO3、SiO2和 YAG 前驅(qū)體中，加入不同質(zhì)量的Al2O3，配制成Al2O3質(zhì)量含量分別為0%、4.9%、8%、11.5%和14.8%的混合物，煅燒制得5份不同Al2O3含量的YAG玻璃陶瓷樣品，測量其激發(fā)光譜和發(fā)射光譜，結(jié)果見圖3。

圖3 Al2O3含量不同時的YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜(a)和發(fā)射光譜(b)Fig.3 Excitation spectra(a)and emission spectra(b)of YAG glass-ceramic phosphor with different Al2O3contents

由圖3可知，Al2O3含量對YAG玻璃陶瓷的光譜特性影響很大。不同Al2O3含量YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值波長基本不變，但強度發(fā)生變化。當Al2O3含量為0時，樣品對465 nm波長的激發(fā)藍光幾乎沒有吸收，在530 nm附近自然也無發(fā)射光譜，目測玻璃體樣品顏色為透明色，沒有YAG晶體的黃色特征色，表明樣品中沒有生成YAG晶體。這可能是由于Al2O3的含量較少時，在高溫煅燒過程中，前驅(qū)體中會有部分Al2O3分離出來，進入玻璃基質(zhì)成為玻璃組分，導(dǎo)致YAG晶相無法生成或生成量很少。隨著Al2O3含量的逐漸增加，有助于在1 300℃的溫度條件下生成更多的YAG晶體，玻璃體顏色由淡黃逐漸加深，樣品的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值也隨之增強，在Al2O3含量為11.5%時達到最大值。但是，當Al2O3含量繼續(xù)增加到14.8%時，樣品的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值下降。這是由于過量的Al2O3使得玻璃的形成溫度提高，混合物在1300℃的溫度條件下不能充分熔化，實驗中觀測到此時熔化后的液體粘度變大，而這會影響玻璃和YAG的形成，使玻璃陶瓷的發(fā)光性能有所下降。

2.4 YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量對YAG玻璃陶瓷光譜特性的影響

在 確 定 比 例 的 H3BO3、Na2CO3、SiO2中 ， 保 持Al2O3含量為11.5%，分別加入不同質(zhì)量的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，配制成質(zhì)量含量分別為26.1%、29.2%、32%、34.6%、37%和39.3%的混合物，煅燒制得6份不同前驅(qū)體含量的YAG玻璃陶瓷樣品，測量其激發(fā)光譜和發(fā)射光譜，結(jié)果見圖4。

由圖4可知，YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量，對YAG玻璃陶瓷的光譜特性影響很大。不同前驅(qū)體含量YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值波長和形狀基本不變，與YAG熒光粉激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值波長和形狀基本一致，說明樣品中YAG∶Ce3+已經(jīng)形成，但濃度隨前驅(qū)體含量的不同而在發(fā)生變化。當前驅(qū)體含量小于26.1%時，樣品的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的強度比較小，樣品外觀為淡黃色；當前驅(qū)體含量逐漸增加時，樣品顏色逐漸加深。當前驅(qū)體含量為34.6%時，其激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值達到最大值。當含量繼續(xù)增加時，樣品的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的峰值反而下降，原因可能是YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量增加后破壞了玻璃的形成條件，不能有效地形成玻璃體。實驗中發(fā)現(xiàn)當YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量增加到37%和39.3%時，玻璃體失透，影響激發(fā)光到達熒光粉及發(fā)射光逸出玻璃陶瓷表面，導(dǎo)致激發(fā)光譜和發(fā)射光譜的強度下降。

圖4 YAG∶Ce3+前驅(qū)體含量不同時的YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜(a)和發(fā)射光譜(b)Fig.4 Excitation spectra(a)and emission spectra(b)of YAG glass-ceramic phosphor with different Ce3+precursor contents

在確定量的 H3BO3、Na2CO3、SiO2中，加入 11.5%的Al2O3和34.6%的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，制備的YAG玻璃陶瓷的實物外形見圖5，為黃色微透明體。XRD圖見圖 6(a)，與 Y3Al5O12標準圖(PDF：79-1892)比對一一對應(yīng)，驗證發(fā)現(xiàn)玻璃陶瓷中晶體為YAG，屬于體心立方晶系，摻入少量的稀土離子Ce3+和Na+取代Y進入晶格，并不影響YAG物相的形成[13]；圖6(b)為未摻入YAG∶Ce3+前驅(qū)體的初始材料燒制物的XRD圖，沒有明顯的衍射峰，證明生成物為無定形態(tài)。制備的YAG玻璃陶瓷內(nèi)部結(jié)構(gòu)的掃描電鏡圖見圖7，YAG∶Ce3+近似均勻地分布在玻璃體內(nèi)，YAG∶Ce3+晶體大小大約為 10 μm。

圖5 YAG玻璃陶瓷實物外形圖Fig.5 Physical appearance of YAG glass-ceramic

圖6 YAG玻璃陶瓷XRD圖(a)和玻璃XRD圖(b)Fig.6 XRD pattern of YAG glass-ceramic phosphor(a)and glass(b)

圖7 YAG玻璃陶瓷SEM圖Fig.7 SEM image of YAG glass-ceramic phosphor

2.5 YAG玻璃陶瓷白光LED

用Ce3+摻雜YAG玻璃陶瓷封裝成1 W白光LED，測量其光譜參數(shù)，結(jié)果見圖8。在LED芯片發(fā)出的452 nm藍光激發(fā)下，YAG玻璃陶瓷發(fā)互補黃光，峰值波長約為543 nm。激發(fā)黃光與部分透射藍光結(jié)合構(gòu)成白光，在350 mA驅(qū)動電流下，色坐標(x，y)=(0.293 4，0.309 4)，相關(guān)色溫為 8 020 K，顯色指數(shù)為75.2，光通量為21 lm。

圖8 YAG玻璃陶瓷白光LED發(fā)射光譜圖Fig.8 Electroluminescence spectrum of YAG glass-ceramic white LED

3 結(jié) 論

以H3BO3-SiO2-Al2O3-Na2CO3為玻璃初始材料，混合共沉淀法制得的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，經(jīng)過高溫煅燒，制備出B2O3-Al2O3-SiO2-Na2O玻璃基質(zhì)的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷。在Al2O3-SiO2玻璃成分中添加適當比例的B2O3和Na2O，以及采用共沉淀法制得的YAG∶Ce3+前驅(qū)體，使得玻璃基質(zhì)的熔化溫度與YAG∶Ce3+前驅(qū)體轉(zhuǎn)換為YAG熒光晶體溫度趨于一致，且降低了YAG玻璃陶瓷的成型溫度。YAG玻璃陶瓷的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜，與YAG熒光粉的光譜基本一致，但能量轉(zhuǎn)換效率低于熒光粉。玻璃初始成分中Al2O3和YAG前驅(qū)體含量影響YAG玻璃陶瓷發(fā)射光譜強度，兩者均存在最佳含量。本文制備的硼鋁硅酸鹽YAG玻璃陶瓷可應(yīng)用于1 W白光LED的封裝。

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Fabrication of the Aluminoborosilicate YAG Glass-Ceramic Phosphor for White LED

SONG Guo-Hua1MIAO Jian-Wen＊,2WANG Miao2JI Xian-Ming1
(1School of Science,Nantong University,Nantong,Jiangsu 226007)(2School of Chemistry and Chemical Engineering,Nantong University,Nantong,Jiangsu 226019)

Employing a simple co-precipitation method,Y3Al5O12(YAG)∶Ce3+aluminoborosilicate glass-ceramic phosphors for white LED have been successfully synthesized by mixing phosphor precursor with H3BO3-SiO2-Al2O3-Na2CO3glass powder through calcining at 1 300℃for 3 hours.The as-prepared YAG glass-ceramic phosphor were investigated by DTA,XRD,SEM,and PL.It was found the contents of Al2O3and YAG∶Ce3+raw material have great effect on the excitation and emission spectra intensity of glass-ceramic phosphors.The results showed that the grains in glass-ceramic phosphor are YAG crystals with the size of 10 μm and the excitation and emission spectra of YAG glass-ceramic are consistent with the known YAG phosphor.The fluorescent intensity reaches the maximum,when the Al2O3and YAG∶Ce3+precursor contents were 11.5%and 34.6%,respectively.Under 350 mA forward-bias current,the chromaticity coordinates(CIE),correlated color temperature,and the CRI were x=0.293 4,y=0.309 4,8020 K,and 75.2,respectively,the white LEDs were made by packaging YAG aluminoborosilicate glass-ceramic.

white LED;aluminoborosilicate;YAG∶Ce3+;glass-ceramic

O614.3；O482.31

：A

：1001-4861(2010)11-1975-06

2010-08-10。收修改稿日期：2010-09-08。

江蘇省自然科學(xué)基金(No.BK2008183)；教育部留學(xué)回國人員科研啟動基金(教外司留[2009]8號)；江蘇省高校自然科學(xué)基金(No.08KJB430012)資助項目。

＊通訊聯(lián)系人。 E-mail：miao.jw@ntu.edu.cn，Tel:0513-83577723

宋國華，男，47歲，副教授；研究方向：發(fā)光二極管器件與材料。