TeO2晶體材料的純度和低本底γ測量

王宏偉 田文棟 李玉蘭 張國強 周 培 武紅利 孫曉艷 馬余剛蔡翔舟 方德清 郭 威 陳金根 曹喜光 傅 瑤 石 鈺

(中國科學院上海應用物理研究所 上海 201800)

中微子作為構成物質世界的最基本粒子，在微觀的粒子物理規(guī)律和宏觀的宇宙起源及演化中都起著十分重要的作用，中微子物理已成為國際高能物理、核物理、天體物理與宇宙學的共同研究熱點。中微子實驗表明中微子有質量，現(xiàn)有實驗測得的中微子質量上限并結合理論計算說明，中微子有效質量的范圍為0.35–0.001 eV，而計劃進行的實驗精度為0.01–0.1 eV。高精度的無中微子雙β衰變實驗，對于確定中微子是 majoron(馬約拉納粒子)與否及其質量譜，非常關鍵，實驗的成功對深入了解中微子的性質及宇宙演化過程具有重要作用。

b衰變核素種類有很多，其中130Te的天然同位素豐度最高，躍遷能量值也很高，無需額外的同位素富集，且價格便宜，易于將來的探測器擴展，是無中微子雙 β衰變(0nbb)實驗測量的首選核素之一。CUORE (Cryogenic Underground Observatory for Rare Events)是一個測量 0nbb實驗測量裝置[1–7]，系998塊重750 g的TeO2晶體組成的陣列，工作在8–10 mK溫度下，天然130Te的豐度為33.87%，因此有效的130Te質量~200 kg。

CUORE的工作目標是在130Te的0nbb躍遷能量2530 keV 處達到 0.001–0.01 keV–1×kg–1×y–1的計數(shù)水平，即低本底、低溫下的β衰變測量，因此須考慮探測器材料的純度、放射性沾污、實驗室環(huán)境本底。其本底來源有：(1) 構成材料的體內(nèi)和表面放射物沾污(主要有238U、232Th、40K、210Pb)；(2) 宇宙線引起的構成材料的體內(nèi)沾污；(3) 實驗室的中子、m介子等；(4) 實驗室的天然放射性g射線；(5) 雙中微子 β 衰變(2nbb)本底。

在 CUORE合作組里，我所核物理室參加了TeO2探測器的晶體純度分析和表面放射物沾污測試、TeO2樣品和其他原材料的雜質檢測和初步挑選、探測器實驗運行、數(shù)據(jù)處理等工作。TeO2晶體由中國科學院上海硅酸鹽研究所生產(chǎn)，我們的測量與分析須很快反饋到晶體生長過程中的質量控制上，保證CUORE探測器按質、按時完成。

1 實驗測量和結果

1.1 純度測量

晶體生產(chǎn)首先要確保原料純度，其雜質元素與放射性元素的含量須加檢測，我們使用等離子體質譜儀(ICP-MS, 熱電X7)進行原料中微量元素分析。表 1為第三批次 TeO2粉末鍛燒前和煅燒后的微量元素含量。煅燒后的重元素的含量有所降低，基本均低于要求的上限，屬合格原料。

此外，還須檢測 TeO2粉末生產(chǎn)過程中的各種輔助材料的純度，以免在生產(chǎn)過程中引入額外的重元素污染，在生產(chǎn)純 Te料的過程中使用的鹽酸和硝酸的檢測結果列于表2。其中，硝酸的Bi的含量偏高，要求生產(chǎn)企業(yè)采用更純的硝酸，并再次檢測控制后的樣品。

1.2 低本底γ射線測量

根據(jù)CUORE合作組要求，為測量煅燒干燥后的TeO2粉末的本底γ射線，設計了低本底γ測量裝置，內(nèi)層用黃銅屏蔽，外加低碳鋼的鐵屏蔽，最外面用鉛磚屏蔽，銅和鐵的厚度均為10 mm，鉛厚度為50 mm，為屏蔽從HPGe探測器方向的宇宙射線等的影響，測量時在HPGe探測器的上方，露出屏蔽室部分覆蓋1 cm的Pb板。

表1 第三批次鍛燒前和煅燒后的TeO2晶體粉末中微量元素的含量測量結果(ng/g)Table 1 Heavy element contents in TeO2 powder of Batch No.3.

表2 生產(chǎn)Te過程中使用的HCl和HNO3中微量元素的含量測量結果(ng/mL)Table 2 Heavy element contents in HCl and HNO3 used in preparing Te.

HPGe探測器為ORTEC GMX-20190-p，探測效率20%，測量能量范圍30 keV?10 MeV，高壓?3000 V，充灌液氮8 h后測量，高壓電源為ORTEC-659，主放大器為 ORTEC-572，ADC(8192道)為 Fast Comtec產(chǎn)品，數(shù)據(jù)記錄為MPA3(Fast Comtec公司)。圖1分別為HPGe探測器的背景本底和TeO2樣品的測試結果，測試時間都為24 h。

圖1 本底γ能譜(a)，TeO2樣品的γ能譜(b)，以及兩能譜相減結果(c)Fig.1 Background γ spectrum (a), sample TeO2 γ spectrum (b), and background-subtracted γ spectrum (c).

由目前的測量數(shù)據(jù)，只能計算出單位質量、單位時間內(nèi)的放射性計數(shù)。CUORE要求計算出絕對的放射性水平(mBq/kg)，則須進行Monte Carlo模擬和標準放射源刻度以獲得探測器的絕對探測效率。

1.3 HPGe探測器的效率刻度

在Pb屏蔽室內(nèi)測試環(huán)境以及標準樣品的γ射線，根據(jù)標準樣品的放射性活度刻度HPGe的探測效率，并和GEANT4的Monte Carlo模擬比較，以確定探測器的絕對探測效率。標準樣品為1000 g的La2O3摻了少量的KCl和Lu2O3，純度都為99.99%。圖2是該標準樣品的γ能譜，測量時間258783 s。

圖3比較了用GEANT4模擬計算的HPGe的探測效率與放射源樣品測得的探測效率，模擬中采用同實際標準樣品及HpGe晶體一致的參數(shù)，即標準樣品為柱體，尺寸F 8 cm×13 cm，HpGe晶體F 4.65 cm×7.67 cm，樣品緊靠探測器放置，給出La兩個能量788.74 keV和1435.79 keV數(shù)據(jù)點，從圖3比較中看出結果符合的很好。

圖2 HPGe測量的放射性樣品的γ能譜Fig.2 Background-subtracted γ spectrum of the standard radioactive sample of 1000 g La2O3 mixed with a little KCl and Lu2O3 measured by the HPGe detector.

圖3 GEANT4模擬計算的探測器的探測效率和放射源測量的探測效率的比較Fig.3 Detection efficient comparison between standard radioactive source measurement and GEANT4 simulation.

2 結論

在用ICP-MS進行微量元素的測量中，主要通過測量的數(shù)據(jù)對原料進行質量的控制，及時剔除高污染物的原材料，以保證原料中含有的影響中微子實驗測量的放射性元素在允許的范圍內(nèi)，目前生產(chǎn)出的晶體已經(jīng)達到了要求的純度，符合了 CUORE的要求，現(xiàn)在正在進行探測器的組裝和測試。而原料的γ射線的測量同樣也是為了控制原料中含有的具有γ放射性的核素的含量，現(xiàn)在已經(jīng)進行了HPGe探測器絕對測量效率的刻度、原料污染物γ放射性的初步測量、本底譜和屏蔽層的測試和研究，但實驗測量中的γ本底稍大，不能滿足低本底的放射性測量的要求，效率刻度中也還需要更多的標準源的數(shù)據(jù)和能量點，以得到更精確的探測器效率曲線，因此，下一步的工作是進一步降低γ本底，即通過測量時增加探測器的屏蔽或增加反康裝置、地下實驗室測量等來達到降低本底的目的，以滿足 0.01 mBg/kg的測量要求；此外還要負責晶體生產(chǎn)后儲存過程中放射性污染的影響，檢測生產(chǎn)出來的晶體的γ放射性能夠達到標準，以及經(jīng)過大氣中高能粒子輻射后仍舊能夠保持比較低的γ放射性。

1 Ardito R, Arnaboldi C, Artusa D R, et al. CUORE Proposal, 2005. 28

2 Beeman J W, Haller E E, Mcdonald R J, et al. CUORE Proposal, 2006. 20

3 HUANG Huanzhong. UCLA Proposal 2007?2009, 2006.8

4 CUORE Webpage, http://crio.mib.infn.it/wig/Cuorepage/CUORE.php

5 Arnaboldi C, Avignone III F T, Beeman J, et al. Nucl Instr Meth A, 2004, 518: 775

6 Nones C, Foggetta L, Giuliani A, et al. Nucl Instr Meth A,2006, 559: 355

7 Arnaboldi C, Artusa D R, Avignone III F T, et al. Phys Rev Lett, 2005, 95: 142501