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    Y3Al5O12的熱輸運性質(zhì)的第一性原理研究

    2010-09-08 06:05:06劉鋮鋮曹全喜
    物理學報 2010年4期
    關(guān)鍵詞:群速度比熱容聲子

    劉鋮鋮曹全喜

    (西安電子科技大學技術(shù)物理學院,西安710071)

    (2009年7月15日收到;2009年8月11日收到修改稿)

    Y3Al5O12的熱輸運性質(zhì)的第一性原理研究

    劉鋮鋮?曹全喜

    (西安電子科技大學技術(shù)物理學院,西安710071)

    (2009年7月15日收到;2009年8月11日收到修改稿)

    基于密度泛函微擾理論(DFPT)結(jié)合模守恒贗勢方法進行晶格動力學模擬.得到了釔鋁石榴石(YAG)的聲子態(tài)密度、分波聲子態(tài)密度和聲子的色散譜.利用第一Brillouin區(qū)的特殊點取樣方法,計算了YAG的比熱容和布局數(shù)平均的聲子群速度.在非諧相互作用下,利用Fermi黃金公式結(jié)合第一Brillouin區(qū)的特殊點取樣方法,得出了YAG非諧聲子平均自由程.綜合考慮了兩種聲子散射機制,得到了YAG陶瓷的熱導率.結(jié)果表明,對于YAG陶瓷,在低溫時,晶界散射將對熱阻起主要作用;在高于一定溫度時,三聲子相互作用對熱阻的貢獻將占主導地位.同時也從理論上證明了Sato等提出的在室溫以上,YAG陶瓷與單晶的熱導率的差異可以忽略的觀點.所得到的熱導率、比熱容隨溫度的變化與實驗結(jié)果很好地符合.

    聲子平均自由程,密度泛函微擾理論,Y3Al5O12聲子結(jié)構(gòu),熱導率

    PACC:6320,6310H,6320M,6370

    1. 引言

    釔鋁石榴石(YAG)由于其優(yōu)異的光學、力學、熱學性質(zhì),在大功率固體激光器中有著重要的應(yīng)用[1].YAG透明陶瓷在作為固體激光工作物質(zhì)時,一方面吸收光抽運輻射發(fā)熱,另一方面由于冷卻不均勻造成工作物質(zhì)內(nèi)部溫度分布不均勻,導致熱應(yīng)力和應(yīng)變.溫度的變化通過介質(zhì)的熱光系數(shù)改變介質(zhì)折射率;介質(zhì)中的應(yīng)力和應(yīng)變則通過光彈系數(shù)改變介質(zhì)的折射率[2,3].折射率隨溫度變化而引起的熱透鏡效應(yīng)造成波前相位畸變,對光束質(zhì)量產(chǎn)生負面影響;而由應(yīng)力或應(yīng)變引起的雙折射導致激光束退偏振,從而降低激光器的輸出功率[4—8].在大功率激光器中,上述效應(yīng)尤為顯著.因此,在設(shè)計大功率激光器時,YAG的良好的導熱性質(zhì)和優(yōu)異的熱力學性質(zhì)非常重要.

    作為稀土石榴石家族的典型,YAG是理論和實驗研究的重點.它的光學、力學、熱學性質(zhì)在實驗上都有廣泛的研究[9,10].然而,由于YAG復雜的晶體結(jié)構(gòu),用第一性原理對其熱輸運性質(zhì)的研究鮮有報道.YAG作為絕緣材料,其熱力學及熱輸運性質(zhì)是由聲子決定的.在決定這些性質(zhì)時,聲子的平均自由程是一個重要的物理量.我們計算了由三聲子非諧作用決定的聲子平均自由程;同時研究由三聲子相互作用及晶界散射決定的熱導率.本文對YAG的晶格動力學和熱輸運性質(zhì)進行第一性原理研究.

    2. 理論模型與計算方法

    2.1. 理論基礎(chǔ)

    對于多晶的YAG陶瓷,本文考慮兩種聲子散射機制:三聲子的非諧相互作用以及晶界散射.當處理非諧聲子相互作用時,通常使用單模弛豫時間的方法.考慮相互作用勢能的最低的非諧三次項,利用Fermi黃金公式,得到單模聲子的弛豫率為[11]

    利用單模弛豫時間的方法可以得到聲子的平均自由程

    (2)式中的vqs表示qs模式聲子的速度,Cqs是qs模式聲子的比熱容,它與總的比熱容的關(guān)系為

    其中kB是Boltzmann常數(shù),T是絕對溫度.

    對于晶界散射,其弛豫率為

    (4)式中L表述晶粒尺寸.

    2.2. 模型構(gòu)建

    理想的YAG是立方結(jié)構(gòu),空間群Ia-3d,晶格常數(shù)1.2002nm,其慣用原胞中包含160個原子,有96個O原子,24個Y原子占據(jù)O十二面體中心,有兩種不等價的Al原子,其中有16個Al原子占據(jù)八面體中心(Alocta),24個Al原子占據(jù)四面體中心(Altetr).其結(jié)構(gòu)見圖1.

    圖1 YAG的晶體結(jié)構(gòu)

    2.3. 計算方法

    本文采用了密度泛函微擾理論(DFPT)進行晶格動力學模擬[12].交換關(guān)聯(lián)勢采用廣義梯度近似(GGA)[13]的PW91[14].對于不同Monkhorst-Pack型的Brillouin區(qū)中q點網(wǎng)格[15]進行了收斂性測試,結(jié)果表明共有20個不可約的Brillouin區(qū)的特殊q點即7×7×7的MP網(wǎng)格可以得到很好的收斂結(jié)果.此外,在計算過程中,O的2s,2p,Al的3s,3p,Y的4d,5s電子視為價電子處理,價電子與原子芯之間的相互作用以模守恒(norm-conserving)贗勢描述.

    數(shù)值計算時,對G求和選用最短的12個體心立方的倒格矢,對q″求和借助于Kronecker δ函數(shù),最后剩下對q′求和是通過Brillouin區(qū)的特殊點取樣方法,即

    其中Nsp是第一Brillouin區(qū)特殊點的數(shù)目,Wi是特殊點q′i的權(quán)重因子,N0是原胞數(shù)目.對Brillouin區(qū)中的波矢求和,本文均采用Brillouin區(qū)的特殊點取樣方法.準動量守恒條件q+q′±q″=G的滿足是通過下列不等式來實現(xiàn)的[16]

    選取式中的Δi為Brillouin區(qū)特殊點集合中的最短波矢|qi|.計算時,Dirac δ函數(shù)用Gauss函數(shù)替代

    對于模平均及溫度平均的Grüneisen常數(shù)γ,選取γ =0.65[17].

    3. 結(jié)果與討論

    3.1. YAG結(jié)構(gòu)優(yōu)化和聲子結(jié)構(gòu)

    首先,對立方結(jié)構(gòu)的YAG進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化,計算所得到的晶格常數(shù)為a=1.2237nm,與實驗值1.2008nm[18]很接近,偏差僅在1.9%.這說明本文所采用的計算方法和計算所選取的參數(shù)是可靠的.

    根據(jù)優(yōu)化后的晶體結(jié)構(gòu),我們計算了YAG的聲子態(tài)密度和聲子的色散譜.如圖2和圖3所示.

    圖2 聲子態(tài)密度

    圖3 YAG的聲子色散譜

    計算時,采用YAG的初基元胞,一共包含了80個原子,48個O原子,12個Y原子,8個Alocta,12個Altetr.圖2所示為YAG總聲子態(tài)密度(TDOS)及分波聲子態(tài)密度(PDOS).從圖2中可以看出,在負的頻率區(qū),DOS是為零的,即計算的結(jié)果無負頻,這說明體系處于一個能量最低的狀態(tài).在21—26 THz處,會出現(xiàn)聲子禁帶.由分波態(tài)密度可見,聲子禁帶以上的模式主要是由部分Alocta與部分O原子貢獻的.同樣質(zhì)量的Alocta與Altetr,其PDOS卻不相同,究其原因,Alocta與Altetr處于不同的晶體場中,力常數(shù)是不同的,所以振動模式就有差別,從而造成PDOS的不同.YAG的聲子色散譜如圖3所示,共有240支格波,其中3支是聲學支,在Brillouin區(qū)中心附近,2支聲學橫波是簡并的,緊挨著的是1支聲學縱波.上面還有237支光學支格波.與只含有2個質(zhì)量不等原子的單胞不同,在YAG的色散譜中,并沒有出現(xiàn)聲學支與光學支之間的帶隙.

    3.2. YAG的比熱容

    由(3)式,可以得出比熱容與溫度的關(guān)系,如圖4所示.

    圖4 YAG的比熱容與溫度的關(guān)系

    從圖4可以看出,比熱容隨溫度的變化在低溫時是呈三次方關(guān)系即Debye的T3律,高溫時趨于常數(shù)3R×80=1995.36 J/K.mol即Dulong-Petit定律.在室溫(25℃)到200℃范圍內(nèi)的比熱容大小與Sato等的實驗值相一致[19].

    3.3. YAG的聲子群速度和非諧聲子平均自由程

    群速度代表了能量傳遞的速度.這對于討論熱輸運性質(zhì)很重要.群速度vqs=Δqw(qs).下面的討論都是基于聲子群速度的,并且研究了YAG的聲子群速度的布局數(shù)平均隨溫度的變化關(guān)系.

    聲子的布局數(shù)平均的群速度隨溫度的變化關(guān)系如圖5所示.

    從圖5可以看出,在低溫時聲子的群速度較大,隨溫度升高,群速度遞減,大約在300K以后,速度趨于穩(wěn)定.在1000K時,大約為2867 m/s.這是因為,低溫時,大部分被激發(fā)的聲子局限于小q或者說是長波長的聲學支,這些聲子有較大的群速度;隨溫度的升高,更高的格波支處的聲子被激發(fā),而這些聲子的群速度都很小,所以平均的群速度會遞減;高于一定溫度時,所有的格波支都被激發(fā),此時的群速度將不隨溫度而有顯著的變化.

    圖5 YAG的布局數(shù)平均的聲子群速度

    對于三聲子相互作用,采用單模弛豫時間方法,根據(jù)(1)和(2)式,數(shù)值求解得到聲子的平均自由程隨溫度的變化如圖6.

    圖6 YAG聲子的平均自由程

    從圖6可知,在極低溫時,YAG聲子的平均自由程很大,可以達到1 m,隨著溫度的升高,平均自由程快速下降,在60K左右,平均自由程的大小為10μm,溫度高于200K時,YAG聲子的平均自由程趨于穩(wěn)定,室溫298 K時的平均自由程為5.3nm,500K時平均自由程為2.4nm,1000K時,其值為1.03nm.通常YAG透明陶瓷晶粒在10μm左右.為了便于討論,可以認為YAG陶瓷的晶粒尺寸為10μm.所以當溫度低于60K時,晶界散射的作用將不可忽視.

    3.4. YAG的熱導率

    對于YAG這種絕緣材料,在熱傳導過程中起作用的是聲子導熱.根據(jù)氣體動力學理論,得到聲子氣的熱導率為

    圖7 YAG的熱導率虛線為僅考慮三聲子相互作用時的熱導率,點虛線是僅考慮晶界散射時的熱導率,實線為綜合兩種散射機制時的熱導率

    從圖7可見,對于晶粒尺寸為10μm的YAG陶瓷,低于60K時,晶界散射對熱導率的貢獻將占主導地位,可以預期此時的熱導率也將按照T3律變化,當聲子的平均自由程與樣品尺寸可比擬時,就會出現(xiàn)尺寸效應(yīng);高于60K時,三聲子相互作用將起主要作用.在60K左右熱導率將達到最大值.高于300K時,熱導率趨于穩(wěn)定.室溫時,熱導率為14 W/m·K,200℃時為8 W/m·K,1000K時為4 W/m· K.考慮到熱導率測量的實驗誤差,在室溫(25℃)到200℃范圍內(nèi)的熱導率大小與Sato等的實驗值相一致[19].圖7中,虛線沒有考慮晶界效應(yīng),相當于無限大的YAG單晶,實線考慮了晶界效應(yīng),相當于YAG陶瓷,在100K以上的溫度時,兩者就幾乎完全重合了.這說明在100K以上YAG單晶與YAG陶瓷的熱導率應(yīng)該沒有差別.這與Sato等[19]實驗驗證的在室溫(25℃)到200℃范圍內(nèi),YAG單晶與YAG陶瓷的熱導率相一致.只有在低溫時,低于60K,此時的聲子平均自由程與晶粒尺寸相當,晶界散射將起作用,YAG單晶與YAG陶瓷的熱導率才有明顯的差異.

    4. 結(jié)論

    基于DFPT的模守恒贗勢方法結(jié)合GGA,對YAG的聲子結(jié)構(gòu)、熱輸運性質(zhì)進行了研究.在非諧相互作用下,利用Fermi黃金公式和Brillouin區(qū)特殊點取樣方法計算了聲子的非諧平均自由程.YAG平均自由程的變化區(qū)間從1000K時的1nm,到低溫60K下的10μm.綜合考慮了兩種聲子散射機制,即三聲子相互作用及晶界散射,計算了YAG陶瓷的熱導率.結(jié)果表明,對于晶粒尺寸在10μm的YAG陶瓷,在低于60K時,晶界散射將對熱阻起主要作用;在高于100K時,三聲子相互作用對熱阻的貢獻將占主導地位.同時也從理論上證明了Sato等提出的在室溫以上,YAG陶瓷與單晶的熱導率的差異可以忽略.并且本文所得到的YAG陶瓷的熱導率及比熱容隨溫度的變化與實驗結(jié)果都符合得較好.

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    PACC:6320,6310H,6320M,6370

    ?E-mail:lcc0552@gmail.com

    First-principles study of the thermal transport property of Y3Al5O12

    Liu Cheng-Cheng?Cao Quan-Xi
    (School of Technical Physics,Xidian University,Xi'an710071,China)
    (Received 15 July 2009;revised manuscript received 11 August 2009)

    Based on density functional perturbation theory(DFPT)combined with the norm-conserving pseudopotential method,the lattice dynamic simulation is presented.The total phonon density of states,partial phonon density of states and phonon dispersion spectrum of YAG are obtained.By using the special point sampling method within the first Brillouin zone,the special heat capacity and the population averaged group speed of phonon of YAG are calculated.The anharmonic phonon mean free path is calculated theoretically within anharmonic interaction and by using the Fermi's golden rule scheme combined with the special point sampling method within the first Brillouin zone.We comprehensively considered two types of the phonon scattering mechanisms,the thermal conductivity of YAG ceramic is obtained.The result indicates that the grain boundary scattering plays a major role in the thermal resistance at low temperature in YAG ceramic,while the threephonon interaction contribution to the thermal resistance will prevail above a certain temperature.Meanwhile,the viewpoint held by Y.Sato et al.that the difference of the thermal conductivity of between YAG ceramic and single crystal can be ignored above room temperature is theoretically proved.The temperature variations of the calculated thermal conductivity and special heat capacity agree well with the experimental results.

    anharmonic phonon mean free path,density functional perturbation theory,Y3Al5O12phonon structure,thermal conductivity

    book=96,ebook=96

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