低能He原子與Li2分子碰撞散射截面理論計算*

李勁令狐榮鋒司冠杰楊向東?

1)(四川大學(xué)原子與分子物理研究所，成都610065)

2)(海南大學(xué)材料與化工學(xué)院，硅鋯鈦資源綜合開發(fā)與利用海南省重點(diǎn)實(shí)驗室，海口570228)

3)(貴州師范大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院，貴陽550001)

(2009年8月10日收到;2009年11月19日收到修改稿)

低能He原子與Li2分子碰撞散射截面理論計算*

李勁1)2)令狐榮鋒1)3)司冠杰1)楊向東1)?

1)(四川大學(xué)原子與分子物理研究所，成都610065)

2)(海南大學(xué)材料與化工學(xué)院，硅鋯鈦資源綜合開發(fā)與利用海南省重點(diǎn)實(shí)驗室，海口570228)

3)(貴州師范大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院，貴陽550001)

(2009年8月10日收到;2009年11月19日收到修改稿)

利用Fuchs勢模型和密耦方法對He-Li2碰撞體系低能散射截面進(jìn)行理論計算，研究了He-Li2碰撞體系的散射總截面隨能量的變化、微分截面隨角度的變化、分波截面隨總角動量的變化以及與入射能量之間的關(guān)系，并總結(jié)了量子效應(yīng)隨入射能量的變化規(guī)律.

密耦方法，微分截面，分波截面，F(xiàn)uchs勢模型

PACC:3440，3450

1. 引言

近幾年來，隨著理論研究的進(jìn)一步深入，微觀物質(zhì)的相互作用越來越引起人們的關(guān)注，而原子分子之間相互作用的研究是最為重要的方面之一，尤其是原子和分子之間的相互作用勢及他們之間相互碰撞時散射截面的變化規(guī)律，由于我們研究的散射截面是指振動和轉(zhuǎn)動激發(fā)截面，因此它與激光物理、化學(xué)激光、化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)、天體物理等學(xué)科的發(fā)展都有著密不可分的關(guān)系［1，2］，不僅為這些學(xué)科的發(fā)展奠定了牢固的理論基礎(chǔ)，而且起到了巨大的推動作用，在理論上把這些學(xué)科緊密地聯(lián)系在一起的同時，為其交叉學(xué)科的出現(xiàn)和發(fā)展起到了舉足輕重的橋梁作用.而原子與分子的碰撞轉(zhuǎn)動激發(fā)又是碰撞問題的主攻方向，其在沖擊波、聲波、風(fēng)洞擴(kuò)張、氣體激光器的研究設(shè)計、轉(zhuǎn)動激發(fā)的共振熒光過程、星際空間物質(zhì)的冷卻過程、爆轟物理研究等方面也具有重要的物理意義［3—10］.

Li2分子和稀有氣體原子之間相互作用勢是近年來備受關(guān)注的研究課題.Fuchs和Toennies等人實(shí)驗研究表明，He-Li2體系作用勢受Li2分子振動能量影響，并在此基礎(chǔ)上提出Fuchs勢模型［11］，與鍵長相關(guān)的各向異性勢能部分成為He-Li2體系的研究熱點(diǎn)，Bodo等人的從頭計算［12］、Rubahn和Bergmann等人的半經(jīng)驗勢［13，14］，都是圍繞著各向異性勢能部分展開研究，Gianturco等人利用Fuchs勢模型研究He-Li2體系非彈性碰撞的振轉(zhuǎn)耦合作用［15］，Marques等人使用二維原子橢圓模型研究He-Li2碰撞的轉(zhuǎn)動激發(fā)［16］，而Bodo等人用量子計算方法研究He-Li2碰撞去激發(fā)散射截面［17］.本文從Fuchs勢模型出發(fā)，把密耦方法［18—25］應(yīng)用在He-Li2體系中，利用相互作用勢與散射截面的關(guān)系，分析其散射截面的變化規(guī)律.

2. Li2分子的勢能面

對于大多數(shù)雙原子分子來說，Murrell-Sorbie函數(shù)［26，27］的三階與四階力常數(shù)都與光譜值完全符合，是目前最好的勢能函數(shù)之一，已廣泛用于分子碰撞過程［28］，對Li2分子勢能面我們采用Murrell-Sorbie函數(shù)的形式.由于絕大多數(shù)雙原子分子和離子的電子態(tài)、光譜項通常能給出ωe，ωeχe，Be，αe和離解能D0，所以常采用五參數(shù)Murrell-Sorbie函數(shù)形式［26，27］，即

其中離解能De可由D0經(jīng)零點(diǎn)能校正得出

式中的參數(shù)a1，a2，a3之間的關(guān)系可由力常數(shù)f2，f3和f4確定，

相對于Li2的勢能面而言，其參數(shù)如表1.

表1 基態(tài)Li2分子的Murrell-Sorbie勢能函數(shù)的參數(shù)［26］

3. He與Li2的相互作用勢

目前關(guān)于鹵族元素的分子與原子的相互作用勢是人們廣泛關(guān)注和研究的對象之一，文獻(xiàn)［11］中給出了兩種勢模型:Stahl和Staemmler模型及Fuchs和Toennies模型.

3.1. Stahl和Staemmler共同提出的勢能表面模型

Stahl和Staemmler共同提出了Li2與He的相互作用勢模型:當(dāng)Li2的鍵長為re(re為分子處于平衡位置時的鍵長)且γ為0°和90°(γ是入射原子與靶分子軸之間的夾角)，此時勢能的各向異性很小，可以使用兩項勒讓德把勢能展開為

其中

其中

在這里ρi=(R/Rmi－βi)/(1－βi)，對于Li2與He碰撞體取n=8和s=6已經(jīng)足夠了，不需要太大的值，ε為勢阱的深度，Rm為勢阱的位置，對于Li2與He碰撞體系而言，上面的參數(shù)取值如表2.

表2 Stahl和Staemmler勢能參數(shù)

由于Stahl和Staemmler認(rèn)為分子中原子間距沒有變化(r=re)，即沒有考慮Li2的振動，因此勢模型不夠完善.

3.2. Fuchs和Toennies共同提出的勢能模型［11］

Fuchs和Toennies分析了Stahl和Staemmler勢模型后，提出He-Li2體系的一種新的相互作用勢，這種相互作用勢由于包含了Li2分子中原子間距r的變化，考慮了Li2的振動，其對勢能面的的描述也更為準(zhǔn)確，他們也把He-Li2體系的勢能分解為γ為0°和90°兩種情況

其中

相對于基態(tài)的He-Li2體系而言，通常情況下我們?nèi)=0.ε‖，ε⊥，Rm‖，Rm⊥，β‖，β⊥同表2和表3中給出一個基態(tài)和兩個激發(fā)態(tài)的其它參數(shù)值.

表3 Fuchs和Toennies勢能參數(shù)

下面就這兩種勢能模型進(jìn)行比較和分析:從圖1和圖2可以看出，兩種勢能函數(shù)的V0，V2在He原子與Li2分子的間距R較大時基本符合，但在R較小時他們間的差別明顯有所增大，這是因為在修正的Fuchs勢能中含有r的緣故，當(dāng)Li2分子中原子的間距r變化時，即便R不變也會導(dǎo)致三體勢的變化.我們選r=2.2，2.4，re，3.0，3.2分別作Fuchs勢能曲線，與Stahl勢能線比較，相同的R值，各向同性勢能部分V0與各向異性勢能部分V2均隨r增大而變大，并隨r減小而變小，但V2比V0變化較為敏感，而在r=re時兩種勢能模型一致.R較小時，若Li2鍵長r減小，Li2分子各向異性變小，與Li2鍵長相關(guān)的各向異性勢能部分V2隨之變小，反映出He-Li2體系相互作用勢隨Li2鍵長改變，可見經(jīng)過修正的Fuchs勢能形式較為準(zhǔn)確.

圖1 He-Li2體系Fuchs和Stahl勢函數(shù)V0的比較

圖2 He-Li2體系Fuchs和Stahl勢函數(shù)V2的比較

4. 計算結(jié)果及討論

當(dāng)入射He原子能量E=0.001—0.11 eV時，用密耦方法和比較合理的Fuchs勢模型計算了基態(tài)的He-Li2散射總截面、微分截面及分波截面，He-Li2散射總截面的計算結(jié)果表示在圖3中.

圖3 He-Li2體系總散射截面隨能量E的變化

從圖3可以看出，隨著入射能量的增加，散射總截面變得越來越小.這是因為當(dāng)He原子向作為靶的Li2分子入射時，會受到Li2分子勢能場的作用.相對于較低的入射能量而言，勢能場對入射He原子的作用就顯得較強(qiáng)，其散射率相對較大，隨著能量的增大，散射率變小，散射截面也就變小.當(dāng)入射He原子能量為0.078 eV時，散射總截面為510.1 a20，文獻(xiàn)［11］的實(shí)驗值為562.2 a20，文獻(xiàn)［13］的計算值為642.2 a20，可見我們的計算結(jié)果更接近實(shí)驗值.

在圖4中繪出了He-Li2碰撞體系在入射能量為0.03 eV時的微分散射截面，圖中曲線分別表示總微分截面、彈性微分截面和非彈性微分截面，從圖中可以看出，隨著入射角度增大，總微分截面和彈性微分截面都逐漸變小，而非彈性微分截面則變化不大.在0°—20°的范圍內(nèi)，經(jīng)過了幾次振蕩后總微分截面、彈性微分截面都快速減小，而在20°之后它們的變化都趨于平緩，可見小角度微分截面的數(shù)值要比大角度微分截面的數(shù)值大得多，即在總微分截面和彈性微分截面中小角度散射概率比大角度散射概率要大得多，也就是說在散射過程中小角度散射是主要部分.

圖4 He-Li2體系碰撞能量E=0.03 eV時的微分截面

圖5繪出了入射能量分別為0.001，0.0075，0.02 eV時，分波截面與總角動量量子數(shù)J的關(guān)系，由圖5可以看出，分波截面隨著J的增大不斷地振蕩，當(dāng)達(dá)到某一最大值后快速下降而趨于0，但是應(yīng)該注意到的是對于入射能量為0.001 eV時在其最大值的后面又出現(xiàn)了一次振蕩，這就是所謂的尾部效應(yīng)(尾部效應(yīng)是指當(dāng)入射粒子的角動量大到在經(jīng)典散射情況下已不可能與散射勢場發(fā)生作用時，由于量子效應(yīng)，粒子仍會受到勢場的散射，在圖中表現(xiàn)為分波截面出現(xiàn)一個最大的極值后又出現(xiàn)了一個較小的極大值，稱為尾部效應(yīng)).而在能量入射較高時，量子效應(yīng)就不明顯，因此尾部效應(yīng)也就不明顯;由圖5可以看出:E=0.001 eV時，其尾部效應(yīng)的最大值為8.067 a20;能量為0.0075 eV時，其尾部效應(yīng)為0.66 a20.

圖5 He-Li2體系在不同碰撞能量時的分波截面

細(xì)看還會發(fā)現(xiàn)，當(dāng)入射能量為0.001 eV時，其分波截面在J=4時開始收斂;入射能量為0.0075 eV時，其分波截面在J=13時開始收斂;入射能量為0.02 eV時，其分波截面在J=22時開始收斂.由此可見隨著入射能量的增加，微分截面收斂所需的總角動量量子數(shù)也隨之增加.對于這種現(xiàn)象，可以從粒子波的觀點(diǎn)出發(fā)進(jìn)行解釋，中心力場勢散射的半經(jīng)典公式為:L≤kα(L表示粒子的軌道角動量量子數(shù)，k表示德布羅意粒子波的波數(shù)，α表示中心力場的有效作用半徑)，其中k=，則得L≤α，由于在本文計算的是He-Li2體系處于基態(tài)時的轉(zhuǎn)動激發(fā)，因此jα=0，則J=Lα，可以得出J≤α，由得出的這個公式可以看出:對于同一個入射粒子而言，由于質(zhì)量相同，又是一個常數(shù)，所以收斂所需要總角動量量子數(shù)J正比于入射原子能量的開方，這就不難理解為什么當(dāng)入射能量為0.001 eV時其收斂所需的總角動量量子數(shù)就少，僅僅有4個;而入射能量為0.02 eV時其收斂所需的總角動量量子數(shù)就多，則為22個.

由以上討論可以得出結(jié)論:對于原子與分子的碰撞體系，分子內(nèi)部的鍵長對分子與原子之間的相互作用勢的影響是不能忽略的;對于He-Li2碰撞體系，總散射截面隨入射原子能量的增大散射概率逐漸減小，微分截面的小角散射占主要部分，分波截面收斂所需總角動量量子數(shù)隨入射能量的增加而增大;碰撞體系的量子效應(yīng)會隨入射能量的增加而減小，能量越低量子效應(yīng)就越明顯，尾部效應(yīng)也越強(qiáng).

［1］Yang X D 1991 Sci.China A 34 48(in Chinese)［楊向東1991中國科學(xué)A輯34 48］

［2］Yang X D，Wang C X，Sun G H，Jing F Q 2000 J.Sichuan University(Natural Science Edition)37 553(in Chinese)［楊向東、王彩霞、孫桂華、經(jīng)福謙2000四川大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)37 553］

［3］Yang X D 1990 Sci.China A 8 833(in Chinese)［楊向東1990中國科學(xué)A輯8 833］

［4］Yang X D，Zhang J Y，Jing F Q 1998 Chin.Phys.Lett.1 14

［5］Julienne P S，Vigue 1991 Phys.Rev.A 44 4464

［6］Krotz A H，Kuo L Y，Shields T P，Barton J K 1993 J.Am. Chem.Soc.115 3877

［7］Sitlani A，Barton J K 1994 Biochemistry 33 12100

［8］Gilijamse J J，Hoekstra S，Sebastiaan Y T，Meerakker V D，Groenenboom G C，Meijer G 2006 Science 313 1617

［9］Wang R K，Linghu R F，Yang X D 2007 Acta Phys.Sin.56 2067(in Chinese)［汪榮凱、令狐榮鋒、楊向東2007物理學(xué)報56 2067］

［10］Yu C R，Wang R K，Yang X D，Yin X C 2008 Acta Phys.Sin. 57 2906(in Chinese)［余春日、汪榮凱、楊向東、尹訓(xùn)昌2008物理學(xué)報57 2906］

［11］Fuchs M，Toennies J P 1986 J.Chem.Phys.85 7062

［12］Bodo E，Sebastianelli F，Gianturco F A，Yurtsever E，Yurtsever M 2004 J.Chem.Phys.120 9160

［13］Rubahn H G 1990 J.Chem.Phys.92 5384

［14］Rubahn H G，Bergmann K 1990 Annu.Rev.Phys.Chem.41 735

［15］Gianturco F A，Serna S，Delgado-Barrio G，Villareal P 1991 J. Chem.Phys.95 5024

［16］Marques P F，Belchior J C，Braga J P 2001 Phys.Chem. Chem.Phys.3 5521

［17］Bodo E，Gianturco F A，Yurtsever E 2006 Phys.Rev.A 73 052715

［18］Yang X D 1992 Theoretical Calculation and Program of Atomic andMolecularCollision(Chengdu:ElectronScienceand Technology University press)(in Chinese)［楊向東1992原子分子碰撞理論計算及程序(成都:電子科技大學(xué)出版社)］

［19］Shen G X，Wang R K，Linghu R F，Yang X D 2009 Acta Phys. Sin.58 3827(in Chinese)［沈光先、汪榮凱、令狐榮鋒、楊向東2009物理學(xué)報58 3827］

［20］Yu C R，Wang R K，Zhang J，Yang X D 2009 Acta Phys.Sin. 58 0229(in Chinese)［余春日、汪榮凱、張杰、楊向東2009物理學(xué)報58 0229］

［21］Yu C R，Shi S H，Wang R K，Yang X D 2007 Chin.Phys.16 3345

［22］Shen G X，Linghu R F，Wang R K，Yang X D 2007 Chin. Phys.16 3352

［23］Wang R K，Shen G X，Yu C R，Yang X D 2008 Acta Phys. Sin.57 6932(in Chinese)［汪榮凱、沈光先、余春日、楊向東2008物理學(xué)報57 6932］

［24］Wang R K，Yu C R，Shen G X，Gong L X，Yang X D 2009 Acta Phys.Sin.58 3084(in Chinese)［汪榮凱、余春日、沈光先、龔倫訓(xùn)、楊向東2009物理學(xué)報58 3084］

［25］Wang R K，Shen G X，Yang X D 2009 Acta Phys.Sin.58 5335 (in Chinese)［汪榮凱、沈光先、楊向東2009物理學(xué)報58 5335］

［26］Zhu Z H，Yu H G 1997 Molecular Structure and Potential Energy Function(Beijing:Science press)(in Chinese)［朱正和、余華根1997分子結(jié)構(gòu)與分子勢能函數(shù)(北京:科學(xué)技術(shù)出版社］

［27］Linghu R F，Li J，Lü B，Xu M，Yang X D 2009 Acta Phys. Sin.58 0185(in Chinese)［令狐榮鋒、李勁、呂兵、徐梅、楊向東2009物理學(xué)報58 0185］

［28］Zhang L，Zhong Z k，Zhu Z Y，Sun Y，Zhu Z H 2003 Chin.J. Chem.Phys.16 455(in Chinese)［張莉、鐘正坤、朱志艷、孫穎、朱正和2003化學(xué)物理學(xué)報16 455］

PACC:3440，3450

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.10974139，10964002)，the Doctoral Program Foundation of Institution of Higher Education of China(Grant No.20050610001)，the Governor’s foundation for Science and Education Elites of Guizhou Province(Grant No.QSZHZ2006(113))，the Science-technology Foundation of Guizhou province of China(Grant No.［2009］2066).

?Corresponding author.E-mail:xdyang@scu.edu.cn

Theoretical calculation of the low-energy scattering cross sections for He-Li2system*

Li Jin1)2)Linghu Rong-Feng1)3)Si Guan-Jie1)Yang Xiang-Dong1)?
1)(Institute of Atomic and Molecular Physics，Sichuan University，Chengdu610065，China)
2)(School of Material and Chemical Engineering，Hainan University;Hainan Provincial Key Laboratory of Research on Utilization of Si-Zr-Ti Resources，Haikou570228，China)
3)(School of Physics and Electronic Science，Guizhou Normal University，Guiyang550001，China)
(Received 10 August 2009;revised manuscript received 19 November 2009)

In this paper，the Fuchs potential model and the Close-coupling method are used to calculate the low-energy cross sections for a He-Li2scattering system.The dependences of total cross section on energies，differential section on angles，and partial wave cross section on quantum number of total angular momentum are discussed.The quantum effect on energy obtained.

close-coupling method，differential cross section，partial cross section，the Fuchs potential model

book=486,ebook=486

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:10974139，10964002)，高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項科研基金(批準(zhǔn)號:20050610010)，貴州省優(yōu)秀科技教育人才省長基金(批準(zhǔn)號:黔省專合字(2006)113號)，貴州省科學(xué)技術(shù)基金(批準(zhǔn)號:黔科合J字［2009］2066號)資助的課題.

?通訊聯(lián)系人.E-mail:xdyang@scu.edu.cn