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    理想稀溶液的分子模型與Henry系數(shù)

    2010-07-02 00:33:57劉國杰黑恩成
    大學(xué)化學(xué) 2010年1期
    關(guān)鍵詞:溶質(zhì)空腔溶劑

    劉國杰 黑恩成

    (華東理工大學(xué)化學(xué)系 上海200237)

    自學(xué)之友

    理想稀溶液的分子模型與Henry系數(shù)

    劉國杰 黑恩成

    (華東理工大學(xué)化學(xué)系 上海200237)

    提出了一個(gè)理想稀溶液的分子模型,并利用Boltzmann分布定律和Laplace方程導(dǎo)出一個(gè)簡(jiǎn)單的Henry系數(shù)表示式,它與溶質(zhì)分子周圍溶劑的內(nèi)壓力或溶劑壓密切相關(guān)。利用Hildebrand內(nèi)壓力方程,并以純?nèi)軇┑哪栿w積代入,關(guān)聯(lián)了11種氣體在正十六烷中的Henry系數(shù)隨溫度變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

    在無限稀釋的溶液中,溶劑服從Raoult定律,溶質(zhì)服從Henry定律。從這個(gè)事實(shí)出發(fā),在研究液體混合物和溶液時(shí),建立了兩個(gè)理想模型——理想液體混合物和理想稀溶液模型。前者是在任何溫度和壓力下所有組分都遵守Raoult定律的液體混合物;后者是溶劑遵守Raoult定律、溶質(zhì)遵守Henry定律的稀溶液。這兩個(gè)模型對(duì)進(jìn)一步研究多組分系統(tǒng)的熱力學(xué)和溶液理論起著至關(guān)重要的作用。本文將專注于理想稀溶液的溶質(zhì),從分子模型入手,研究Henry定律,旨在給Henry系數(shù)以定量的描述。

    1 理想稀溶液的分子模型

    設(shè)有一無限稀釋的溶液,因溶質(zhì)分子②與溶劑分子①間的相互作用,每個(gè)溶質(zhì)分子都被溶劑分子所包圍,分子②猶如囚禁在分子①構(gòu)成的“籠子”里(圖1(a))。

    圖1 無限稀釋溶液的微觀模型示意

    假如溶質(zhì)分子與溶劑分子間不再相互作用,那么溶質(zhì)分子②就完全處在自由狀態(tài)(圖1(b))。由于溶質(zhì)分子②不與溶劑分子①作用,而且溶質(zhì)分子間的作用以及溶質(zhì)的體積相比于溶液也因無限稀釋而可忽略不計(jì),故此時(shí)溶質(zhì)分子②如同理想氣體分子。倘若溶液的體積為V,溫度為T,溶劑和溶質(zhì)分子數(shù)分別為N1和N2,則由理想氣體狀態(tài)方程可得溶液中溶質(zhì)產(chǎn)生的壓力為:

    式中k為Boltzmann常量。

    于是,按照 Boltzmann能量分布定律,不難得到當(dāng)溶質(zhì)與溶劑分子間存在相互作用(圖1(a))時(shí),處于完全自由狀態(tài)的溶質(zhì)分子數(shù)N2'應(yīng)為:

    式中ε為克服溶劑分子的包圍而變成完全自由的溶質(zhì)分子所需的能量。由式(2)知圖1(a)和圖1(b)的自由溶質(zhì)分子數(shù)之比等于它們的Boltzmann因子之比。因此,無限稀釋溶液中溶質(zhì)產(chǎn)生的壓力應(yīng)為:

    因溶液中溶劑和溶質(zhì)的分子總數(shù)N=N1+N2,溶質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù)x2=N2/N,在無限稀釋溶液中,一個(gè)溶劑分子所占的體積v1=V1/N1≈V/N,將這些條件代入式(3),得:

    式中KH即為Henry系數(shù),由此可見,只要解決ε的計(jì)算問題,就可獲得Henry系數(shù)。

    2 溶劑壓與Henry系數(shù)

    上面已述,ε是克服溶劑分子包圍而變成完全自由的溶質(zhì)分子所需的能量。不難想象,當(dāng)一個(gè)溶質(zhì)分子獲得ε能量而躍出溶劑分子包圍的“籠子”時(shí),就像在溶劑中制造了一個(gè)空腔。-ε則相當(dāng)于將一個(gè)完全自由的溶質(zhì)分子引入空腔所需做的可逆功,即Gibbs自由能增量δG。因此,在恒溫、恒壓和各組分物質(zhì)的量不變的條件下,有:

    式中As為空腔的表面積;δV為一個(gè)空腔的體積,其值等于一個(gè)溶質(zhì)分子所占的溶液體積v2;γ為空腔的表面張力。故式(4)中的

    這個(gè)壓力來自于鄰近溶質(zhì)分子的溶劑,在本文中稱其為溶劑壓。

    Rosseinsky[1]已由熱力學(xué)關(guān)系G=H-TS≈U-TS給出,在恒溫、恒壓和恒物質(zhì)的量的條件下,有:

    式中Uσ和Sσ分別為空腔的比表面熱力學(xué)能和比表面熵,?U/?V為空腔周圍溶劑的內(nèi)壓力pi。將式(8)代入式(7),可得:

    式中α=1/(1-TSσ/Uσ)=Uσ/Aσ,其中Aσ為比表面Helmhotz自由能,由于Uσ=Aσ+TSσ,而Sσ=-(?γ/?T)p>0,故α>1,且在一般溫度范圍內(nèi)是溫度的弱函數(shù)。現(xiàn)將式(9)代入式(6),則得:

    因此,由式(10)和式(4)便得Henry系數(shù)的表示式為:

    這里,可有以下兩種情況:

    一是溶質(zhì)分子與其周圍的溶劑分子作用較弱,即它們之間的吸引力較弱,則空腔或溶質(zhì)分子周圍的溶劑分子不是排列得很緊密,就像圖2(a)所示。此時(shí)溶劑分子間的作用是以吸引力占優(yōu)勢(shì),內(nèi)壓力和溶劑壓都是正值。于是,按照熱力學(xué)關(guān)系(?μ/?p)T=Vm,溶質(zhì)分子的化學(xué)勢(shì)因受溶劑壓作用而增大,使溶質(zhì)分子逸出“籠子”的能力增加,故Henry系數(shù)隨之增大,且因此時(shí)式(11)中Boltzmann因子大于1,KH>RT/。

    二是溶質(zhì)分子與其周圍的溶劑分子作用較強(qiáng),即它們間的吸引力較強(qiáng),則空腔或溶質(zhì)分子周圍的溶劑分子排列緊密,就像圖2(b)所示。此時(shí),溶劑分子間的作用變成排斥力占優(yōu)勢(shì),內(nèi)壓力和溶劑壓都呈負(fù)值,溶質(zhì)分子的化學(xué)勢(shì)便因承受負(fù)的溶劑壓而減小,它逸出“籠子”的能力和Henry系數(shù)因此而減小,且因此時(shí)式(11)中的Boltzmann因子小于1,KH<RT/V1。

    圖2 溶質(zhì)分子與其周圍溶劑分子的作用狀況

    3 模型的檢驗(yàn)

    已知分子間的作用勢(shì)能u(r)與分子間距r的關(guān)系可由下式表示:

    式中等號(hào)右邊兩項(xiàng)分別為吸引力和排斥力對(duì)作用勢(shì)能的貢獻(xiàn)。Hildebrand[2]由式(12)出發(fā),建立了如下液體內(nèi)壓力的公式:

    式中M=m/3,N=n/3,α是引力常數(shù)(α∝A),Vm為液體的摩爾體積,Vm,0為pi=0時(shí)液體的摩爾體積。現(xiàn)假定這個(gè)公式也適用于空腔周圍的溶劑。則將式(11)取對(duì)數(shù),并將式(13)代入其中,可得:

    圖3是溶質(zhì)H2、N2、CO、CO2、SO2、HCl、H2S、NH3、C2H6、C3H8和n-C4H10在溶劑正十六烷(n-C16H34)中Henry系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。它們來自文獻(xiàn)[3-5]中的上述11種氣體在正十六烷中的溶解度數(shù)據(jù)。圖3中數(shù)據(jù)點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)值,曲線為式(14)關(guān)聯(lián)值。可見,不管Henry系數(shù)是隨溫度升高而增大還是減小,式(14)都能夠滿意地關(guān)聯(lián)。表1是關(guān)聯(lián)得到的參數(shù)值和ln KH的擬合標(biāo)準(zhǔn)偏差SD,其定義為

    式中N為參與擬合的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)的數(shù)目。

    圖3 若干氣體在正十六烷n-C16H34中Henry系數(shù)與溫度的關(guān)系

    表1 式(14)參數(shù)值與擬合的標(biāo)準(zhǔn)偏差

    4 討論

    在圖3中有一條虛線,這就是KH=RT/Vm,1線。在300~475K溫度范圍內(nèi),H2、N2和CO的Henry系數(shù)都在這條虛線的上面,表示它們的KH>RT/Vm,1,這說明在無限稀釋溶液中,這3種溶質(zhì)分子與溶劑n-C16H34的作用較弱,它們承受著正的溶劑壓,具有較大的逸出“籠子”的能力。C2H6、H2S、SO2、C3H8和n-C4H10的Henry系數(shù)則在虛線的下面,表明它們的分子與溶劑有較強(qiáng)的作用,特別是n-C4H10和C3H8,這是因?yàn)樗鼈兣c溶劑都是烴類分子,且隨著碳原子數(shù)增多,作用迅速增強(qiáng)。故它們都承受著負(fù)的溶劑壓,較難從“籠子”中逸出,即KH<RT/Vm,1。其余3種溶質(zhì)則介于其間,它們的Henry系數(shù)在溫度較低時(shí)在虛線的下面,溫度較高時(shí)在虛線的上面,表明它們的分子與溶劑的作用隨溫度升高而變?nèi)酢?/p>

    應(yīng)該指出,根據(jù)上述模型,表1中參數(shù)Vm,0應(yīng)有相同的數(shù)值,因?yàn)閂m,0為溶劑在pi=0時(shí)的摩爾體積,其值僅與溶劑本性有關(guān)。但是表1擬合結(jié)果與溶質(zhì)有很大關(guān)系,尤其是溶質(zhì)為C3H8和n-C4H10時(shí),Vm,0值遠(yuǎn)大于其他溶液,這要?dú)w因于本文在用式(13)計(jì)算溶質(zhì)分子周圍溶劑的內(nèi)壓力時(shí),采用了體相溶劑的摩爾體積Vm,1,這是無奈之舉,因?yàn)闊o法知道溶質(zhì)分子周圍溶劑的密度。其實(shí),溶質(zhì)分子周圍溶劑的密度與體相溶劑的密度有顯著的區(qū)別,溶質(zhì)分子與溶劑的作用愈強(qiáng),兩者的差別愈大。在統(tǒng)計(jì)力學(xué)中,兩者的比值相當(dāng)于溶質(zhì)分子的第一配位圈的徑向分布函數(shù)值。所謂徑向分布函數(shù),是距離指定分子為r處,分子的局部數(shù)密度與平均數(shù)密度之比[6],即g(r)=ρ(r)/ρ。對(duì)于無限稀釋溶液,它可由圖4表示。

    圖4 液體的徑向分布函數(shù)隨分子間距的變化

    如果指定分子為一個(gè)溶質(zhì)分子,則其周圍的溶劑分子即代表第一配位圈,它的徑向分布函數(shù)值相當(dāng)于圖4中曲線的第一個(gè)峰值,g(r)明顯地大于1.0。可見,該處溶劑的局部數(shù)密度顯著地高于平均數(shù)密度(即體相數(shù)密度)。由于徑向分布函數(shù)只有通過X射線或中子衍射等實(shí)驗(yàn)才能測(cè)得,故本文不得不用溶劑的體相摩爾體積來取代溶質(zhì)分子周圍溶劑的摩爾體積,這便使表1中參數(shù)Vm,0的值不再相同,而是隨溶質(zhì)分子與其周圍溶劑分子作用的增強(qiáng)而變大。

    [1] Rosseinsky D R.JPhys Chem,1977,81:1578

    [2] Hildebrand JH.Phys Rev,1929,34:984

    [3] Young C L.Solubility Data Series.Vol5/6.Oxford:Pergamen Press,1981

    [4] Tremper K K,Prausnitz JM.JChem Eng Data,1976,21:295

    [5] Prausnitz JM,Chappslow L L.AIChE J,1974,20:1097

    [6] 胡英,劉國杰,徐英年,等.應(yīng)用統(tǒng)計(jì)力學(xué)-流體物性的研究基礎(chǔ).北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1990

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