放射性氣體220Rn的準(zhǔn)確測(cè)量研究

張 磊 梁珺成 吳 建 郭秋菊

1（北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100871）

2（中國計(jì)量科學(xué)研究院電離輻射與醫(yī)學(xué)所 北京 100013）

高濃度氡及其子體的輻射是誘發(fā)肺癌的主要因素之一，222Rn及其子體所致的呼吸道內(nèi)照射劑量約占人類受到的天然輻射總量的一半[1]。220Rn是222Rn的重要同位素，來源于232Th天然放射系。220Rn半衰期為55.6 s，環(huán)境中濃度較低，往往認(rèn)為220Rn及子體所致劑量可忽略，很少開展環(huán)境220Rn的研究。十多年前，Doi M 等[2]發(fā)現(xiàn)住宅中有較高濃度的220Rn，居住環(huán)境中的220Rn開始引起關(guān)注。

我國土壤中天然放射性核素232Th的含量為世界平均值的1.6倍，部分地區(qū)的232Th含量遠(yuǎn)高于全球平均值[3]。農(nóng)村窯洞和裸露磚房的大量存在，極大地增加了220Rn的析出。對(duì)平?jīng)龅貐^(qū)室內(nèi)220Rn的初步測(cè)量結(jié)果表明，距墻15 cm處的220Rn濃度達(dá)156–1500 Bq/m3[4]。廣東陽江高本底地區(qū)的研究表明，220Rn子體潛能濃度為222Rn子體的2.6倍[5]。這些初步研究結(jié)果表明，我國部分環(huán)境中220Rn濃度較高，健康危害不容忽略。

220Rn和222Rn雖然是同位素，但有很多不同性質(zhì)。220Rn在室內(nèi)空間分布不均勻，其半衰期遠(yuǎn)短于222Rn (3.8 d)；222Rn子體的半衰期在分鐘量級(jí)，而220Rn子體大部分半衰期在小時(shí)量級(jí)。因此，單位暴露220Rn所產(chǎn)生的輻射劑量甚高于222Rn，據(jù)聯(lián)合國原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)2000年報(bào)告[1]，220Rn和222Rn子體有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)分別為40和 9 nSv·(Bq·h·m–3)–1。由于居室環(huán)境220Rn 行為特征研究和數(shù)據(jù)的不足，在估計(jì)220Rn子體有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)中很多參數(shù)，如子體氣溶膠粒徑分布、吸收入血速度等，都采用與222Rn子體一樣的數(shù)值。另外，生物動(dòng)力學(xué)模型對(duì)上述220Rn子體有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的計(jì)算也有影響，最近的研究表明，220Rn子體有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)要比 UNSCEAR 2000年報(bào)告公布的要高[6,7]。

為了準(zhǔn)確評(píng)價(jià)220Rn所致危害，準(zhǔn)確測(cè)量220Rn氣體濃度是關(guān)鍵。由于220Rn的半衰期短，測(cè)量技術(shù)和刻度方法上還存在一些問題, 特別是在222Rn/220Rn混合情況下，222Rn/220Rn之間相互干擾的問題尚未完全解決。

本文利用目前幾種常見的測(cè)氡儀開發(fā)它們的220Rn測(cè)量功能，并對(duì)這些儀器在純220Rn環(huán)境下的測(cè)量進(jìn)行了比對(duì)，討論了各自的優(yōu)缺點(diǎn)，希冀為現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量提供參考。

1 材料與方法

1.1 220Rn室

比對(duì)實(shí)驗(yàn)在自制小型220Rn室中進(jìn)行。220Rn室腔體呈圓筒狀，有效體積220 L，材料為不銹鋼。232Th源外置，通過流速約8 L/min的微型真空泵腔體連接，循環(huán)供氣。220Rn室內(nèi)置渦流風(fēng)扇保證220Rn氣體濃度分布均勻，內(nèi)部放置干燥劑保證腔體內(nèi)部濕度穩(wěn)定，外部包裹加熱材料，保證腔體內(nèi)部溫度恒定。

1.2 測(cè)氡儀

本工作使用三種測(cè)氡儀，分別介紹如下。

1.2.1 AB5便攜式測(cè)氡儀(加拿大PYLON公司)

其主要由 AB5和盧卡斯閃爍室(Lucas scintillation cell, LSC)組成，前者為便攜式監(jiān)測(cè)器和數(shù)據(jù)采集設(shè)備，后者是圓筒狀探頭，內(nèi)涂 ZnS(Ag)閃爍體。放射性氣體經(jīng)濾膜過濾子體后進(jìn)入閃爍室，由閃爍體+光電倍增管探測(cè)衰變放出的 α粒子數(shù)，由此測(cè)量220Rn濃度。LSC可測(cè)量222Rn/220Rn混合氣體[8]。雖因其220Rn探測(cè)下限高而在環(huán)境應(yīng)用中受到限制，但實(shí)驗(yàn)室中用抓取式采樣，其可以10 s為周期計(jì)數(shù)，由計(jì)數(shù)率變化得到220Rn濃度。

1.2.2 RAD7便攜式測(cè)氡儀(美國DURRIDGE公司)

其可連續(xù)取樣測(cè)量的儀器，且克服了空氣濕度對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響，應(yīng)用廣泛，是我國使用最多的測(cè)氡儀。靜電采樣，經(jīng)干燥和子體過濾的氡氣進(jìn)入半球形腔體(體積0.7 L)，由半導(dǎo)體探測(cè)器收集衰變產(chǎn)生的α粒子。該探測(cè)器能甄別α譜形而測(cè)定222Rn和220Rn濃度，測(cè)量精度分別為±5%和±25%。

1.2.3 AlphaGUARD氡探測(cè)器(德國 Genitron Instruments GmbH公司)

系基于最優(yōu)化設(shè)計(jì)電離腔的氡探測(cè)器，能連續(xù)測(cè)定氡濃度、氣候參數(shù)及γ計(jì)數(shù)率。在低氡濃度下，其是一個(gè)脈沖電離室；高濃度下，可作為電流電離室起作用。這種優(yōu)化設(shè)計(jì)有效降低了探測(cè)下限，提高了氡濃度的探測(cè)范圍。其工作模式為擴(kuò)散式或流氣式。擴(kuò)散模式的測(cè)量精度高、誤差小，是公認(rèn)的測(cè)氡標(biāo)準(zhǔn)儀器。

Ishikawa[9]最早發(fā)現(xiàn) AlphaGUARD對(duì)220Rn有響應(yīng)，并測(cè)量了擴(kuò)散模式下的220Rn響應(yīng)因子。而事實(shí)上，流氣模式下，220Rn更易進(jìn)入，但其脈沖電離室的特點(diǎn)決定了其不能區(qū)分開222Rn/220Rn。且220Rn半衰期之短，足以使其在管路輸送過程有所損失，故流氣模式采樣時(shí)腔體中220Rn濃度受流速的影響。下文忽略采樣管體積對(duì)電離室腔體體積的貢獻(xiàn)，給出采樣流速的修正因子。

流氣式采樣中，電離腔中220Rn氣體的活度濃度可用式(1)表達(dá)：

其中，A(t)是氣體活度濃度，λ是衰變常數(shù)，q是采樣流量，V是腔體體積，A0是腔體外氣體的活度濃度。設(shè)初始條件A(0)=0，則由式(1)可得：

t→∞時(shí)，A(t)/A0=q/(q+λV)，即腔體內(nèi)外濃度成常數(shù)。AlphaGUARD電離腔體積為0.56 L，采樣流速為1 L/min，因此，流速修正因子理論值為0.7048。若管長(zhǎng)不能忽略，或采樣近氣口有濾膜影響，則流速修正因子可能小于理論值。

2 結(jié)果和討論

控制220Rn室內(nèi)濃度穩(wěn)定在一定濃度，溫度保持在20℃，濕度30%–35% RH。將220Rn通入RAD7和AlphaGUARD。進(jìn)行周期為10 min、共約6 h的連續(xù)測(cè)量。同時(shí)，在每隔1 h用AB5進(jìn)行抓取式采樣測(cè)量。測(cè)量結(jié)果如圖1所示。

圖1 穩(wěn)定220Rn濃度環(huán)境下的三臺(tái)儀器比對(duì)結(jié)果Fig.1 Comparing results of three devices under stable 220Rn concentration.

由圖1，實(shí)驗(yàn)開始0.5 h后濃度保持穩(wěn)定狀態(tài)。AB5抓取式的測(cè)量結(jié)果最為穩(wěn)定。RAD7波動(dòng)最大，并且隨著干燥管使用時(shí)間增加，測(cè)量結(jié)果會(huì)略微變小。AlphaGUARD測(cè)量結(jié)果誤差最小，測(cè)量結(jié)果最穩(wěn)定，但是其受流速的影響和管道長(zhǎng)度的影響。

改變220Rn室腔體內(nèi)220Rn濃度，進(jìn)行多次比較實(shí)驗(yàn)，不同濃度下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表1。

從表1可以看出，不同RAD7干燥管的刻度因子有很大的不同，其受干燥劑狀態(tài)(顆粒物狀態(tài)、干燥程度及裝填狀態(tài))的影響非常明顯。新干燥管，其刻度因子為1.3，符合情況較好。AlphaGUARD大部分流速修正因子比理論計(jì)算的0.7048要低，分析其原因，是由于采樣時(shí)，前端延伸的管路和進(jìn)氣口處的濾膜延長(zhǎng)了220Rn進(jìn)入電離腔的時(shí)間。第四組結(jié)果中，由于AlphaGUARD連續(xù)使用，本底未降下去，就開始新的測(cè)量，導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏高。綜合考慮，當(dāng)前采樣狀態(tài)下，AlphaGUARD的流速修正因子為0.58。

表1 不同220Rn濃度(Bq/m3)下多次實(shí)驗(yàn)比對(duì)結(jié)果(Bq/m3)Table 1 Comparison of the measurement results under different thoron concentrations (in Bq/m3).

3 結(jié)論

通過三臺(tái)儀器多次比對(duì)測(cè)量，我們發(fā)現(xiàn)：

(1) AB5抓取式測(cè)量方法原理簡(jiǎn)單，測(cè)量結(jié)果穩(wěn)定，可作為220Rn測(cè)量的實(shí)驗(yàn)室參考方法，但是其探測(cè)下限較高，局限了其現(xiàn)場(chǎng)使用的可能性；

(2) RAD7的220Rn測(cè)量結(jié)果受干燥劑狀態(tài)的影響比較大，因此在進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)檢定測(cè)量前需要刻度。全新小干燥管刻度因子為1.3；

(3) AlphaGUARD流氣式測(cè)量結(jié)果受采樣流速和前端采樣管路狀況的影響，只能作一般性參考。但是該測(cè)量?jī)x器具有探測(cè)下限低、測(cè)量結(jié)果穩(wěn)定的優(yōu)點(diǎn)。因此，可以對(duì)采樣流速和前端管路進(jìn)行改進(jìn)后，固定在220Rn室上作為標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行適時(shí)監(jiān)測(cè)。

致謝感謝復(fù)旦大學(xué)放射醫(yī)學(xué)研究所卓維海教授對(duì)本工作的支持和悉心指導(dǎo)。

1 UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation.Sweden: UNSCEAR, 2000

2 Doi M, Fujimoto K, Kobayashi S,et al. Health Phys,1994, 66(1): 43–49

3 UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation.Sweden: UNSCEAR, 1988

4 Bing Shang, Takao Iida, Yukimasa Ikebe. Influence of220Rn on222Rn measurement in Chinese cave dwellings.Radon and thoron in the human Environment. Singapore:World Scientific, 1998. 379–384

5 魏履新, 查永如, 陶祖范, 等. 中國陽江高本底輻射研究. 北京: 原子能出版社, 1996. 111–118 WEI Lvxin, ZHA Yongru, TAO Zufan,et al. High backgound raidaiton research in Yangjiang China. Peking:Atomic Energy Press, 1996. 111–118

6 Ishikawa T, Tokonami S, Nemeth C. J Radio Prot, 2007,27: 447–456

7 Tschiersch J, Li W B, Meisenberg O. Radia Pro Dosim,2007, 127: 73–78

8 Eappen K P, Nair R N, Mayya Y S. Radiat Meas, 2008, 43:91–97

9 Ishikawa T. Radia Pro Dosim, 2004, 108: 327–330