基于α能譜法220Rn子體連續(xù)測(cè)量方法研究

吳喜軍，肖德濤，單 健，李志強(qiáng)，丘壽康，何正忠，李 超

(南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001)

釷射氣(220Rn)與氡(222Rn)一樣是天然產(chǎn)生的放射性惰性氣體，是天然輻射照射的主要來源之一，有222Rn的地方幾乎都有220Rn，但220Rn/222Rn子體所致輻射劑量遠(yuǎn)高于其母體。雖然在大多數(shù)情況下，220Rn及其子體所致劑量與222Rn及其子體所致劑量相比幾乎可忽略[1]，但在稀土廠房、地下建筑物及高釷本底地區(qū)等特殊環(huán)境中，220Rn及其子體所致劑量較高[2]。因此，為準(zhǔn)確評(píng)價(jià)特殊場(chǎng)所220Rn及其子體所致劑量與危害，有必要加強(qiáng)220Rn及其子體的測(cè)量、輻射照射和劑量學(xué)等方面的研究[3-4]。由于220Rn的衰變產(chǎn)物212Pb和212Bi半衰期較長(zhǎng)，在空氣中較為穩(wěn)定，且劑量貢獻(xiàn)較大。因此，對(duì)220Rn水平及劑量的準(zhǔn)確測(cè)量重點(diǎn)在于220Rn子體的測(cè)量。

目前國內(nèi)外常根據(jù)222Rn與其子體之間的平衡因子計(jì)算222Rn子體濃度，雖有研究工作[5-6]參照對(duì)222Rn子體濃度評(píng)價(jià)的方法，根據(jù)220Rn與子體之間的平衡因子計(jì)算220Rn子體的濃度，但因平衡因子受很多因素影響，對(duì)通過平衡因子法計(jì)算220Rn子體濃度尚存在爭(zhēng)議[7]，因此對(duì)220Rn子體濃度進(jìn)行直接測(cè)量更有意義。220Rn子體直接測(cè)量方法主要包括二段法、五段法和潛能法等總α法以及α能譜法、固體徑跡法等，而現(xiàn)有的220Rn子體的測(cè)量方法(或儀器)中，鮮見能實(shí)現(xiàn)220Rn子體水平的便捷、可靠、連續(xù)測(cè)量的方法(或儀器)。考慮到α能譜方法能實(shí)現(xiàn)220Rn子體與222Rn子體的甄別，本文擬基于α能譜法建立一種無需頻繁更換濾膜的220Rn子體水平的準(zhǔn)確、快速、連續(xù)測(cè)量新方法，以滿足特殊場(chǎng)所220Rn及其子體水平連續(xù)監(jiān)測(cè)的需要，提高環(huán)境220Rn污染水平調(diào)查與危害評(píng)價(jià)的水平。

1 220Rn子體連續(xù)測(cè)量方法的建立

1.1 220Rn子體α能譜法測(cè)量基本原理

220Rn子體的測(cè)量是指待測(cè)環(huán)境空氣中220Rn的短壽命子體ThB(212Pb)、ThC(212Bi)的濃度，220Rn子體的α能譜法測(cè)量是根據(jù)濾膜上采集的220Rn的α放射性子體ThC′(212Po)的兩個(gè)不同時(shí)間段的α粒子積分計(jì)數(shù)來求解220Rn子體的濃度。該方法采用濾膜收集220Rn子體(222Rn子體也會(huì)一同被收集)，然后采用α粒子探測(cè)器進(jìn)行能譜分析，由于α能譜法能很好地甄別220Rn、222Rn子體，所以220Rn子體的濃度測(cè)量只需關(guān)注8.78 MeV α粒子能譜區(qū)，并對(duì)其進(jìn)行兩個(gè)時(shí)間段的α粒子積分計(jì)數(shù)，最后，代入積分計(jì)數(shù)值與其他參數(shù)后，通過Bateman衰變特征方程組即可求解ThB、ThC的濃度cThB、cThC。

1.2 基于α能譜法220Rn子體連續(xù)測(cè)量方法的基本公式

(1)

式中：v為采樣流率，L/min；E為α粒子探測(cè)器的探測(cè)效率；η為濾膜的過濾效率；Kα為濾膜的自吸收系數(shù)，[M]-1為由采樣時(shí)間和測(cè)量時(shí)間段計(jì)算得到的時(shí)間因子矩陣的逆矩陣。

(2)

(3)

(4)

式中：φThB=e-λThBT1-e-λThBT2；φThC=e-λThCT1-e-λThCT2。由于采用α粒子探測(cè)器進(jìn)行α粒子積分計(jì)數(shù)時(shí)包含了同一張濾膜第j次及以前測(cè)量采樣收集的220Rn子體的貢獻(xiàn)，需按式(5)進(jìn)行α粒子積分計(jì)數(shù)的修正。

(5)

(6)

2 方法的實(shí)現(xiàn)與檢驗(yàn)

2.1 連續(xù)測(cè)量方法的測(cè)量程序

但該判決很快就被日本最高法院否定了。日本最高法院在1997年就該案做出終審判決，認(rèn)為“專利權(quán)人已經(jīng)通過銷售取得利益，因而發(fā)生專利權(quán)用盡”這不適用于在日本境外銷售的情形。日本最高法院雖然同意本案中的被告不構(gòu)成侵權(quán)，但卻是以默示許可理論為依據(jù)做出的：對(duì)在日本境外銷售的產(chǎn)品但卻沒有任何限制的情況下，雙方可以很自然地預(yù)期該產(chǎn)品會(huì)被出口到日本；相應(yīng)地，如果買家在銷售時(shí)明確禁止了進(jìn)口到日本，則進(jìn)口行為仍然構(gòu)成侵權(quán)[12]。因此，對(duì)于同一產(chǎn)品，如果是在日本境內(nèi)銷售，則適用權(quán)利用盡原則，如果是在境外銷售，則不適用權(quán)利用盡而適用默示許可理論。這是一種典型的根據(jù)產(chǎn)品銷售地域進(jìn)行區(qū)別適用的情況。

(7)

重復(fù)上述測(cè)量程序便可實(shí)現(xiàn)220Rn子體濃度的連續(xù)測(cè)量。

2.2 實(shí)驗(yàn)檢驗(yàn)

圖1 取樣裝置連接示意圖[9]

為驗(yàn)證連續(xù)測(cè)量方法的可靠性，開展了連續(xù)測(cè)量方法與同樣基于α能譜法的標(biāo)準(zhǔn)220Rn子體參考水平定值方法(簡(jiǎn)稱為參考方法)的對(duì)比研究。選用ORTEC公司的α能譜儀進(jìn)行220Rn子體的α能譜測(cè)量。取樣對(duì)象為南華大學(xué)氡實(shí)驗(yàn)室體積為2.7 m3的220Rn室，該220Rn室具有80～3 000 Bq/m3的220Rn子體水平調(diào)控能力，優(yōu)選0.8 μm孔徑的醋酸纖維脂濾膜以5 L/min的恒定流率按圖1從測(cè)量環(huán)境取樣。為避免由于采樣口位置不同導(dǎo)致的子體濃度差異，本研究采用連續(xù)測(cè)量方法與參考方法先后在同一采樣口采樣測(cè)量的實(shí)驗(yàn)檢驗(yàn)方案。分別在高、低220Rn子體濃度兩種測(cè)量環(huán)境下開展連續(xù)測(cè)量方法與參考方法的對(duì)比研究，實(shí)驗(yàn)檢驗(yàn)步驟如下：

1) 開啟α能譜工作站；

2) 用1套220Rn子體采集系統(tǒng)間隔20 min先后從220Rn室以5 L/min的流率采樣15 min；

3) 取樣結(jié)束后，利用托盤將收集子體的兩張濾膜先后置于α能譜工作站的2#、3#測(cè)量通道內(nèi)指定位置，關(guān)上密封小門；

4) 對(duì)小室抽真空，當(dāng)?shù)竭_(dá)13.3 Pa以下的真空要求后給探頭加置偏壓；

5) 當(dāng)顯示的探頭漏電流達(dá)到20 nA的要求時(shí)，結(jié)束取樣，取樣結(jié)束后第2 min時(shí)，先后開始兩個(gè)樣品2～43 min、43～120 min兩時(shí)間段的α粒子計(jì)數(shù)；

6) 測(cè)量完成后始終只更換2#測(cè)量通道的濾膜，重復(fù)上述實(shí)驗(yàn)步驟。

表1為高220Rn子體環(huán)境下持續(xù)30 h、8個(gè)測(cè)量周期的測(cè)量結(jié)果。為檢驗(yàn)連續(xù)測(cè)量方法的可靠性，將第5次測(cè)量與第4次測(cè)量間隔4 h，第6次測(cè)量與第5次測(cè)量間隔12 h，其余為140 min等間隔測(cè)量。對(duì)比研究結(jié)果表明：兩種方法測(cè)量220Rn子體濃度時(shí)，對(duì)cThB的測(cè)量相差在5.0%左右，最大10%，對(duì)cThC的測(cè)量相差7.0%左右，最大14.5%；表1還反應(yīng)出兩種測(cè)量方法的測(cè)量結(jié)果均有變小的趨勢(shì)，這是因?yàn)槲磳?duì)測(cè)量環(huán)境補(bǔ)充新的氣溶膠以維持其子體水平。表2為低220Rn子體環(huán)境下持續(xù)12 h、4個(gè)測(cè)量周期的測(cè)量結(jié)果，在子體水平維持在100 Bq/m3左右時(shí)，兩種方法測(cè)量220Rn子體濃度時(shí)，對(duì)cThB的測(cè)量相差在4.5%以內(nèi)，對(duì)cThC的測(cè)量相差在10.0%左右，最大19.0%。

表1 高220Rn子體濃度測(cè)量結(jié)果

表2 低220Rn子體濃度測(cè)量結(jié)果

通過式(6)分析測(cè)量相對(duì)不確定度主要來自5個(gè)方面，然后計(jì)算各相對(duì)不確定度的大小，再由相對(duì)不確定度傳遞公式推導(dǎo)出各測(cè)量結(jié)果的總相對(duì)不確定度計(jì)算公式：

SC=

(8)

式中，Sv、SE、Sη、SKα和SN分別為v、E、η、Kα及計(jì)數(shù)N的相對(duì)不確定度。測(cè)量中v、E、η、Kα等4個(gè)變量對(duì)于cThB、cThC有相同的影響，而N則不同，故計(jì)算ThB、ThC的不確定度時(shí)，取相同的Sv、SE、Sη、SKα。連續(xù)測(cè)量方法所用的恒流泵的采樣流率穩(wěn)定性較好，并利用皂膜流量計(jì)予以校正，其Sv控制在3%以內(nèi)。α能譜儀的2#、3#測(cè)量通道的SE均可控制在1.33%以內(nèi)(包括α標(biāo)準(zhǔn)源不確定度、標(biāo)定過程引入的不確定度和譜儀探頭計(jì)數(shù)的不確定度)[10]。濾膜過濾效率及自吸收的不確定度主要來源于取樣濾膜的質(zhì)量厚度的不均勻性和各濾膜間的一致性，在質(zhì)量厚度的變化范圍內(nèi)，η和Kα的變化可忽略不計(jì)。式(8)中的SN包含了放射性統(tǒng)計(jì)漲落、計(jì)數(shù)修正過程以及時(shí)間段選取帶來的總相對(duì)不確定度。按式(8)計(jì)算得到的在低220Rn子體環(huán)境下連續(xù)測(cè)量方法與參考方法ThB、ThC平均相對(duì)不確定度示于圖2，其測(cè)量時(shí)間為2013年10月30日。

圖2 連續(xù)測(cè)量方法與參考方法測(cè)量的不確定度

由圖2可見，連續(xù)測(cè)量方法測(cè)ThB、ThC的總相對(duì)不確定度均較參考方法的稍大，分析認(rèn)為，這是由于兩種方法均基于α能譜法采用相同的測(cè)量程序和相同的濾膜，唯一的區(qū)別是連續(xù)測(cè)量方法在實(shí)驗(yàn)過程中未更換濾膜，其計(jì)數(shù)修正的過程增加了方法的總不確定度；兩種方法中ThC的不確定度皆高于ThB的不確定度，這與表1、2中的測(cè)量結(jié)果符合。由式(8)可知，連續(xù)測(cè)量方法測(cè)ThB、ThC的總不確定度的差異源于ThC′的峰計(jì)數(shù)及計(jì)數(shù)修正，測(cè)量環(huán)境中220Rn子體水平越高，其計(jì)數(shù)值與修正值越大，但不確定度越小。本文在220Rn子體水平為100 Bq/m3左右的環(huán)境中進(jìn)行測(cè)量，ThB、ThC的總相對(duì)不確定度控制在5%左右，可見方法的準(zhǔn)確性和可靠性均達(dá)到要求。

3 小結(jié)

本文實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：1) 連續(xù)測(cè)量方法通過引入累積活度函數(shù)消除了此前測(cè)量沉積在濾膜表面的子體對(duì)當(dāng)次測(cè)量的影響；2) 連續(xù)測(cè)量方法測(cè)量結(jié)果與參考方法測(cè)量結(jié)果符合得較好，在高220Rn子體濃度測(cè)量環(huán)境中，1張濾膜連續(xù)使用8個(gè)測(cè)量周期，總時(shí)長(zhǎng)達(dá)30 h，ThB和ThC測(cè)量結(jié)果與參考方法相差分別為約5.0%和約7.0%。在低220Rn子體濃度中，1張濾膜連續(xù)使用4個(gè)測(cè)量周期，ThB和ThC測(cè)量結(jié)果與參考方法相差分別為4.5%以內(nèi)和10.0%左右；3) 在220Rn子體水平為100 Bq/m3左右的測(cè)量環(huán)境中，連續(xù)測(cè)量方法測(cè)量ThB、ThC的總相對(duì)不確定度均控制在5%左右。

連續(xù)測(cè)量方法與參考方法在不同220Rn子體水平環(huán)境下實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性較好，說明連續(xù)測(cè)量沉積在濾膜表面上的氣溶膠并未造成濾膜自吸收明顯的變化?？傊?，本文基于α能譜法所建立的220Rn子體連續(xù)測(cè)量方法在80～3 000 Bq/m3測(cè)量環(huán)境中的準(zhǔn)確性與可靠性較好，后續(xù)將會(huì)開展環(huán)境220Rn子體水平的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，以確定該方法的探測(cè)下限。

該方法的建立將為混合222Rn、220Rn子體的準(zhǔn)確、快速、連續(xù)測(cè)量提供技術(shù)手段。

參考文獻(xiàn)：

[1] STEINHAUSLER F. Envrionmental220Rn: A review[J]. Environmental International, 1996, 22(S1): 1 111-1 123.

[2] 陳波,郭秋菊,孫全富,等. 陽江高本底地區(qū)室內(nèi)空氣中222Rn、220Rn子體水平的一些調(diào)查和分析[J]. 輻射防護(hù),2006,26(1):50-55.

CHEN Bo, GUO Qiuju, SUN Quanfu, et al. Survey on indoor222Rn,220Rn progeny in air in high background radiation area of Yangjiang, China[J]. Radiation Protection, 2006, 26(1): 50-55(in Chinese).

[3] 潘自強(qiáng). 我國天然輻射水平和控制中一些問題的討論[J]. 輻射防護(hù),2001,21(5):257-268.

PAN Ziqiang. Some issues regading natural radiation level and control in China[J]. Radiation Protection, 2001, 21(5): 257-268(in Chinese).

[4] TOKONAMI S. Why is220Rn(thoron) measurement important?[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2010, 141(4): 335-339.

[5] RAMOLA R C, NEGI M S, CHOUBEY V M. Measurement of equilibrium factor “F” between radon and its progeny and thoron and it’s progeny in the indoor atmosphere using nuclear tract detectors[J]. Indoor Built Environ, 2003, 12: 351-355.

[6] TSCHIERSCH J, LI Weibo, MEISENBERG O. Increased indoor thoron concentrations and implication to inhalation dosimetry[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2007, 127(1-4): 73-78.

[7] UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation[R]. New York: UNSCEAR, 2008.

[8] 康璽,肖德濤,李君利. 空氣中222Rn/220Rn子體水平α能譜測(cè)量方法的優(yōu)化[J]. 核技術(shù),2008,31(12):925-930.

KANG Xi, XIAO Detao, LI Junli. Optimization of alpha energy spectrum method for measuring radon and thoron daughters in air[J]. Nuclear Techniques, 2008, 31(12): 925-930(in Chinese).

[9] 肖德濤,劉凱,周青芝,等. 氡子體α能譜真空測(cè)量RaB的反沖損失率[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2013,47(5):854-859.

XIAO Detao, LIU Kai, ZHOU Qingzhi, et al. RaB’s recoil loss rate of α spectrometric measurement for radon progeny under vacuum[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2013, 47(5): 854-859(in Chinese).

[10] 劉凱. 氡子體參考水平定值的α能譜測(cè)量方法建立[D]. 衡陽：南華大學(xué),2013.