超聲處理對Mg-9Al-xSi(x=1，6)合金不同形貌Mg2Si相形成機制的影響

王志文，王紅霞，王萬華，李明，劉一鳴

(1.山西省先進鎂基材料重點實驗室，山西 太原 030024； 2.太原理工大學，材料科學與工程學院，山西 太原 030024)

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超聲處理對Mg-9Al-xSi(x=1，6)合金不同形貌Mg2Si相形成機制的影響

王志文1，2，王紅霞1，2，王萬華1，2，李明1，2，劉一鳴1，2

(1.山西省先進鎂基材料重點實驗室，山西 太原 030024； 2.太原理工大學，材料科學與工程學院，山西 太原 030024)

為了探討超聲處理對不同形貌Mg2Si相形成機制的影響，本文采用超聲輔助原位自生的方法成功制備了以Mg2Si為增強相的鎂合金材料。利用XRD、OM、SEM等分析測試手段，研究了超聲處理對Mg2Si微觀形貌、大小及分布的影響。結(jié)果表明：經(jīng)超聲處理后，Mg-9Al-1Si合金中共晶Mg2Si相由粗大漢字狀變成短棒狀、條狀，團聚現(xiàn)象得到改善，分布更加均勻，使其抗拉強度和伸長率顯著提高，分別由93 MPa和4.9%提升到172 MPa和12.3%；Mg-9Al-6Si合金中初生Mg2Si相大量減少，由粗大多角狀變成小塊狀或顆粒狀，且內(nèi)部無空洞、棱角趨于圓化，漢字狀Mg2Si相大量增加，使其抗拉強度和伸長率分別達到108 MPa和3.2%。這主要由于聲空化產(chǎn)生的瞬態(tài)高溫、高壓及聲流效應對合金液中元素及溫度分布產(chǎn)生影響，使得凝固過程改變所致。

原位自生；超聲處理；聲空化；聲流；Mg-Al-Si合金；Mg2Si；形成機制；力學性能

Mg2Si因其具有高熔點(1 085 ℃)、低密度(1.99×103kg·m-3)、高硬度(4.5×109N·m-2)、低熱膨脹系數(shù)(7.5×10-6K-1)，且能夠在鎂合金中原位自生，成為輕量耐熱鎂合金中一種重要的增強相，近年來備受人們關注[1-2]。然而普通重力鑄造條件下冷速慢，Mg2Si相容易形成粗大的漢字狀，尤其當合金中Si含量較高時，將出現(xiàn)粗大的多角狀初生Mg2Si相，嚴重地割裂了鎂合金基體，使材料的力學性能顯著下降，限制了其推廣與應用。因此，如何改善Mg-Al-Si合金中Mg2Si相的大小、形貌及分布成為研究熱點問題。目前，研究者主要通過添加Sb[3]、Y[4]等元素作為添加變質(zhì)劑或快速冷卻[5]等方法來改善Mg2Si形貌。但是添加Sb[3]對Mg2Si相，尤其是共晶Mg2Si相變質(zhì)效果不明顯，稀土Y[4]存在過變質(zhì)問題；控制冷卻速度和激光表面重熔對設備要求較高限制了該類方法的工業(yè)化。而超聲處理作為一種物理手段，利用它的空化和聲流作用，影響溫度場和成分場分布。該方法工藝流程短、設備簡單、操作方便，能夠有效地改善第二相的形貌和分布，受到眾多研究者的青睞[6]。近年來，研究者發(fā)現(xiàn)超聲處理能夠細化合金組織、改善漢字狀Mg2Si形貌、提高材料的力學性能[7-8]，但是超聲處理對多角狀初生Mg2Si相的研究較少，而且其對不同形貌Mg2Si相形成機制的影響尚不完全明確。因此， 本實驗制備了不同形貌Mg2Si相增強的Mg-Al-Si合金，研究高能超聲處理對Mg2Si形貌、大小及分布的影響并分析其形成機制。

1 實驗方法

為了獲取不同形貌Mg2Si相，本實驗選取Mg-9Al-1Si和Mg-9Al-6Si(wt.%)合金作為研究對象。熔煉所用原材料為純鎂(99.99%)和純鋁(99.99%)，Si以Al-50%Si中間合金的方式加入。合金熔煉在電阻爐里進行，熔煉時首先把坩堝預熱到450 ℃左右，通入CO2+0.5% SF6混合保護氣體，然后加入預熱至200 ℃的純鎂、純鋁塊和Al-50%Si中間合金。待完全熔化后升溫到730 ℃，保溫15 min。然后除渣并冷卻至680 ℃進行超聲處理，根據(jù)文獻[7]并結(jié)合實驗所用合金量，設定超聲處理時間為80 s，超聲功率為1 200 W。處理時，將預熱至680 ℃的超聲工具頭從坩堝頂部浸入熔體，浸入深度為10 mm。合金經(jīng)超聲處理后保溫15 min，然后拔渣并將其澆入預熱至200 ℃左右的Φ40 mm×210 mm圓柱形金屬模中獲得試棒。待其冷卻后從試棒距底部30 mm處中心部位取樣，利用Leica DM2500M型光學顯微鏡和TESCAN Mira 3 LMH型掃描電鏡進行顯微組織分析，通過電子萬能拉伸試驗機進行拉伸試驗，配有引伸計，可測出其伸長率。為了進行實驗對比，同時制備了同工藝未超聲處理的試棒。高能超聲處理實驗裝置示意圖如圖1所示。超聲系統(tǒng)是由頻率為(20±2) kHz超聲發(fā)生器和鈦合金工具頭等組成。超聲系統(tǒng)功率0～2 kW連續(xù)可調(diào)。

2 結(jié)果與討論

2.1 Mg-9Al-xSi合金微觀組織及相分析

圖2為超聲處理前后Mg-9Al-xSi合金的XRD譜。圖3為超聲處理前后Mg-9Al-1Si合金中Mg2Si相微觀形貌。從圖2可以看出，無論經(jīng)超聲處理與否，合金主要由α-Mg相、β-Mg17Al12相和Mg2Si相組成?？梢姡琈g-9Al-1Si合金熔體經(jīng)超聲處理后并沒有改變合金中結(jié)晶相的類型，只是對衍射峰的強度略有改變，也就是相的數(shù)量上有所區(qū)別。如圖3(a)、(c)所示，未經(jīng)超聲處理時，Mg-9Al-1Si合金中共晶Mg2Si相呈粗大漢字狀，總體分布較為密集。粗大漢字狀Mg2Si相一次軸長(記為Ⅰ)約80 μm，二次軸(記為Ⅱ)中較長者為30 μm、較短者為20 μm左右，漢字狀生長完整，如圖3(e)所示。而經(jīng)超聲處理后，如圖3(b)、(d)所示，共晶Mg2Si相由粗大漢字狀變?yōu)闂l狀或短棒狀，分布更加均勻，團聚現(xiàn)象得到顯著改善。如圖3(f)所示，共晶Mg2Si相的二次枝晶極其微小，基本沒有長大，僅剩一條主軸長約40 μm，呈條狀或短棒狀。

圖1 超聲處理設備Fig.1 Schematic of the experimental setup for ultrasonic vibration(UC)

圖2 超聲處理前后Mg-9Al-xSi合金XRD圖譜Fig.2 XRD patterns of Mg-9Al-xSi alloys without and with UC

圖4(a)、(b)分別為Mg-9Al-6Si合金未經(jīng)超聲處理和經(jīng)超聲處理試樣的微觀組織。(c)、(d)為圖(a)、(b)中框選部分放大照片。(e)、(f)為超聲處理前后Mg2Si形貌SEM圖。結(jié)合圖2和圖4可知，無論經(jīng)超聲處理與否，合金主要由α-Mg相、初生Mg2Si、共晶Mg2Si和β-Mg17Al12相組成?？梢姡琈g-9Al-6Si合金熔體經(jīng)超聲處理后，合金中結(jié)晶相的類型并沒有改變，只是對衍射峰的強度略有改變，也就是相的數(shù)量上有所區(qū)別。如圖4(a)、(c)所示，初生Mg2Si相呈現(xiàn)出粗大的魚骨狀、不規(guī)則多角狀，內(nèi)部出現(xiàn)空洞，棱角尖銳(見圖4(e))，分布較為集中；初生Mg2Si相周圍的共晶Mg2Si相較為細小，但分布不均勻，部分共晶Mg2Si相呈粗大漢字狀，分布集中。經(jīng)超聲處理后組織如圖4(b)和(d)所示，粗大的初生Mg2Si相大量減少，由粗大多角狀、魚骨狀變成小塊狀、顆粒狀，內(nèi)部致密無空洞，且棱角趨于圓化(圖4(f))，初生Mg2Si相周圍的共晶Mg2Si相更加細小且分布均勻，漢字狀共晶Mg2Si相大量增加，較之未超聲處理的漢字狀共晶Mg2Si相明顯細化，分布十分均勻。

圖3 超聲處理前后Mg-9Al-1Si合金中Mg2Si相微觀形貌Fig.3 OM and SEM micrographs of Mg2Si in Mg-9Al-1Si alloy without and with UC

圖4 超聲處理前后Mg-9Al-6Si合金中Mg2Si相微觀形貌Fig.4 OM and SEM micrographs of Mg2Si in Mg-9Al-6Si alloy without and with UC

圖5為Si元素在Mg-9Al-xSi試樣橫截面上的EDS面掃分布情況。圖5(a)、(c)顯示出未經(jīng)超聲處理Mg-9Al-1Si和Mg-9Al-6Si試樣中Si元素分布較為聚集，出現(xiàn)高Si區(qū)。且圖(c)中出現(xiàn)Si元素大塊聚集區(qū)，即為初生Mg2Si所在位置。鎂熔體經(jīng)超聲處理后(如圖5(b)、(d))，Si元素在試樣整個截面上的分布更加均勻，高Si區(qū)基本消失。

2.2 超聲處理前后不同形貌Mg2Si相形成機制

根據(jù)Mg-Si二元合金相圖[9]可知，Si不固溶于Mg，形成的Mg2Si相是Mg-Si合金相圖中唯一穩(wěn)定的化合物[10]。本實驗采用的是金屬型鑄造，合金凝固過程屬于非平衡凝固。

對于Mg-9Al-1Si合金，Si含量低于1.38wt.%屬于亞共晶Mg-Al-Si合金。當溫度下降至液相線時，熔體中首先析出α-Mg，隨著溫度進一步下降，發(fā)生共晶反應，合金中出現(xiàn)α-Mg+Mg2Si的離異共晶組織，新析出的α-Mg依附在原有的Mg基體上，而對于共晶Mg2Si，由于合金熔體中Si元素的聚集，會產(chǎn)生較大的成分過冷和導致局部存在大的濃度梯度，使得晶體沿優(yōu)先生長方向(<100>方向)生長加速，從而沿著<100>晶向形成一次主干(Ⅰ)，隨著生長的進行，Mg2Si枝晶會沿垂直于一次主干的方向形成二次分枝(II)，如圖3(e)所示，最終不斷長大形成粗大漢字狀[11]；隨著溫度繼續(xù)下降，熔體中析出α-Mg+β-Mg17Al12共晶組織。通過Mg-Al-Si三元合金相圖[12]可以推斷出，合金的凝固過程可簡化為如下方式:

L→L1+α-Mgp→L2+(α-Mg+Mg2Si)e+α-Mgp→(α-Mg+Mg17Al12)e+(α-Mg+Mg2Si)e+α-Mgp

(1)

式中： 下標p和e分別表示初生相和共晶相。

當合金中Si含量達到6%時，遠大于共晶成分1.38%，屬于過共晶Mg-Al-Si合金，溫度下降至液相線時，由于熔體中Si元素分布不均勻，高Si區(qū)首先發(fā)生Mg、Si原位反應，初生Mg2Si在生長的過程中，會優(yōu)先沿<100>方向生長，{100}晶面具有最高的生長速度，而{111}晶面(即沿著<111>晶向)生長速度最慢[11]。具有髙結(jié)合能的晶面生長速度快，隨著晶體的長大，這些晶面會逐漸消失，慢生長速率(低結(jié)合能)的晶面則逐漸顯露，并保留在晶體的最終結(jié)晶形態(tài)上，形成內(nèi)部有空洞的粗大魚骨狀和多角狀初生Mg2Si相；熔體溫度繼續(xù)下降，合金中析出α-Mg基體包在初生Mg2Si外面；當溫度降低到共晶溫度時，合金中出現(xiàn)α-Mg+Mg2Si的共晶組織，這些新析出的α-Mg依附在原有的Mg基體上，由于大部分Si元素被初生Mg2Si所消耗，所以共晶Mg2Si相對較少且較為細??；隨后熔體中形成α-Mg+β-Mg17Al12共晶體，與圖4(a)、(c)、(e)所示一致。通過相圖[12]可以推斷出，合金的凝固過程可簡化為如下方式:

L→L1+Mg2Sip→L2+(α-Mg+Mg2Si)e+Mg2Sip→(α-Mg+Mg17Al12)e+(α-Mg+Mg2Si)e+Mg2Sip

(2)

高能超聲的聲空化和聲流現(xiàn)象對凝固行為有重大的影響[13]。超聲空化可以激活熔體中初生晶核，并使他們轉(zhuǎn)變?yōu)橛行魏速|(zhì)點。在聲波的正負相交替作用下，鎂熔體中已有的微小氣泡核(空化核)不斷膨脹或壓縮，形成微小空腔?？涨辉诼晥龅倪B續(xù)震蕩下，逐漸長大形成氣泡，空化泡長大將從其周圍熔體吸收能量，這樣導致在空化泡表面產(chǎn)生過冷，在這一區(qū)域有利于Mg2Si形成。最終在超聲諧振作用下空化泡破裂，這將導致局部區(qū)域出現(xiàn)瞬時的高溫、高壓和強烈的沖擊波和溫度梯度，進而引發(fā)更大規(guī)模的氣泡破裂，由此而產(chǎn)生如微射流、沖擊波等特殊反應[14]，將直接或間接的改變Mg2Si的生長條件。此外，聲流的攪拌作用不僅使得Al、Si元素在液體中分布更加均勻，形成的晶核和Mg2Si能夠被均勻分布在整個熔體中，而且能使熔體溫度場更加均勻，提高與外界的對流換熱能力，促使熔體凝固后組織均勻化。

因此在Mg-9Al-1Si合金中觀察到，共晶Mg2Si相沿最優(yōu)生長方向(<100>)晶向上長大，但是在超聲處理的作用下Si元素分布更加均勻，使得共晶Mg2Si周圍Si元素匱乏，二次枝晶難以生長，使得Mg2Si由漢字狀或樹枝狀變?yōu)闂l狀或者短狀。對于Mg-9Al-6Si合金，超聲作用改變了初生Mg2Si的生長條件，部分初生Mg2Si{100}晶面生長速度減緩，而{111}晶面(即沿著<111>晶向)生長速度被加快，因此形成了內(nèi)部致密無空洞、棱角圓化的小塊狀、顆粒狀Mg2Si；另外，均勻化使得液體中成分起伏減弱，高Si區(qū)域消失，使得大部分初生Mg2Si由于Si元素的匱乏，無法進一步長大。在隨后的冷卻過程中，由于溫度場均勻、成分均勻，使得熔體凝固后的組織中出現(xiàn)大量α-Mg+Mg2Si共晶包。

圖5 Si含量分布EDS面掃圖Fig.5 The distribution of Si elements on the cross-section by EDS analysis

2.3 超聲處理對Mg-9Al-xSi合金力學性能的影響

圖6為超聲處理前后不同Si含量的復合材料室溫拉伸性能?？梢?，超聲處理后Mg-9Al-xSi合金的抗拉強度和伸長率均顯著提高。Si含量為1%時，超聲處理后合金的抗拉強度由93 MPa提高到172 MPa，提高了84.9%；伸長率由4.9%提高到12.3%，提高了151%。Si含量為6%時，超聲處理后合金的抗拉強度和伸長率分別由71 MPa和2.0%提高到108 MPa和3.2%。由于超聲的聲空化及聲流作用，生成的Mg2Si相更加細小、棱角圓化，分布均勻，大大降低其對基體的割裂作用，同時在鎂合金拉伸過程中急劇阻礙位錯運動，對相鄰的晶粒起到釘扎作用，從而使得合金的塑性和強度大幅提高。

圖6 超聲處理前后Mg-9Al-xSi合金室溫拉伸性能Fig.6 Mechanical properties of Mg-9Al-xSi alloys without and with UC at room temperature

3 結(jié)論

1) Mg-9Al-1Si合金經(jīng)超聲處理后，在聲空化和聲流的作用下，熔體中Si元素分布更加均勻，粗大漢字狀Mg2Si相尺寸明顯減小，且其二次枝晶極其微小基本沒有長大，最終變?yōu)闂l狀或者短棒狀，整體分布更加均勻。

2) 超聲處理改變了Mg-9Al-6Si合金中初生Mg2Si相的生長條件，由粗大的魚骨狀和不規(guī)則多角狀轉(zhuǎn)變?yōu)閮?nèi)部致密、棱角圓化的小塊狀；另外，由于超聲處理后熔體中成分起伏減弱，高Si區(qū)域消失，溫度場均勻，可以明顯抑制多角狀大塊初生Mg2Si相析出，促進α-Mg+Mg2Si共晶包的形成。

3) 超聲處理后Mg-9Al-xSi合金的抗拉強度和伸長率均顯著提高。Mg-9Al-xSi合金的抗拉強度和伸長率達到172 MPa和12.3%，分別提高了84.9%和151%。Mg-9Al-6Si合金的抗拉強度和伸長率分別由71 MPa和2.0%提高到108 MPa和3.2%。

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本文引用格式：

王志文，王紅霞，王萬華，等.超聲處理對Mg-9Al-xSi(x=1，6)合金不同形貌Mg2Si相形成機制的影響[J]. 哈爾濱工程大學學報， 2017， 38(5)： 803-807.

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Effect of ultrasonic vibration on growth mechanism of Mg2Si in Mg-9Al-xSi(x=1,6) alloy

WANG Zhiwen1,2, WANG Hongxia1,2, WANG Wanhua1,2, LI Ming1,2, LIU Yiming1,2

(1.Shanxi Key Laboratory of Advanced Magnesium based Materials, Taiyuan 030024, China; 2.School of Materials Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)

To explore the influence of ultrasonic vibration treatment on the phase formation mechanism of various Mg2Si phases, we fabricated Mg2Si reinforced magnesium alloys by an ultrasonic vibration-assisted in-situ reaction. Using optical microscopy (OM), scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD), we investigated the effects of ultrasonic vibration on the Mg2Si phase in Mg-9Al-xSi alloys, including the micro phase, size, and distribution. The results show that after ultrasonic vibration treatment, the eutectic Mg2Si of Mg-9Al-1Si alloy is uniformly distributed, demonstrates improved agglomeration, and transforms its original coarse Chinese-script shape into a bar or strip shape. In addition, its ultimate tensile strengths and elongation increase from 93 MPa and 4.9% to 172 MPa and 12.3%, respectively. The primary Mg2Si of the Mg-9Al-6Si alloy changes from coarse polygons into small polygons and granules with no cavities or sharp edges on their peripheries. The Chinese script-shaped Mg2Si in Mg-9Al-6Si alloy increases greatly, with an ultimate tensile strengths and elongation of 108 MPa and 3.2%, respectively. We mainly attribute this result to the transient high temperature, high pressure, and acoustic streaming effects of acoustic cavitation under high-energy ultrasonic vibration, which alters the concreting process.

in-situ; ultrasonic vibration; acoustic cavitation; acoustic streaming; Mg-Al-Si alloy; Mg2Si; formation mechanism; mechanical properties

2016-01-19.

日期：2017-04-26.

國家自然科學基金項目(51301118)；山西省國際合作項(2014081002)；山西省高等學?？萍紕?chuàng)新(2013108).

王志文(1991-)，男，碩士研究生； 王紅霞(1974-)，女，教授，博士生導師。

王紅霞，E-mail：wanghxia1217@163.com.

10.11990/jheu.201601067

TG146.2

A

1006-7043(2017)05-0803-05

網(wǎng)絡出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.u.20170426.1031.002.html